氧化石墨烯固载的双亚胺钯、镍、镍/钯双金属催化剂自组装膜的制备及催化性质
发布时间:2021-07-13 01:31
本文设计制备了氧化石墨烯负载的双亚胺钯、镍和镍/钯双金属催化剂自组装膜(F-GO-Pd、F-GO-Ni、F-GO-Ni/Pd1、F-GO-Ni/Pd2、F-GO-Ni/Pd3),并通过各种检测手段对催化剂进行了表征。以Suzuki反应为模板反应,研究了不同催化剂的催化性质和氧化石墨烯在催化中的作用。通过动力学研究、热过滤、催化剂中毒等实验以及在线红外(ReaIR)、X光电子能谱(XPS)等表征手段对催化机理、催化剂循环过程中的失活机理和双金属催化的协同机理进行了研究。主要研究内容和所得结论如下:1.合成了一种新颖的双亚胺配体,并成功将双亚胺配体接枝到氧化石墨烯纳米层,通过自组装的方法制备出新型的氧化石墨烯固载的双亚胺钯催化剂自组装膜(定义为F-GO-Pd)(Figure 1)。通过X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外(FT-IR)、拉曼(Raman)、X光电子能谱(XPS)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)等多种测试手段对制备的催化剂F-GO-Pd进行了表征。2.以Suzuki反应为反应模板,研究了F-GO-Pd催化剂的非均相催化性质。研究结果表明:F-GO-Pd具有很高的催化活...
【文章来源】:郑州大学河南省 211工程院校
【文章页数】:88 页
【学位级别】:硕士
【文章目录】:
摘要
Abstract
第一章 前言
1.1 过渡金属催化的交叉偶联反应
1.1.1 钯催化的碳碳偶联反应
1.1.2 镍催化的碳碳偶联反应
1.1.3 双金属协同催化的碳碳偶联反应
1.2 非均相催化的研究进展
1.2.1 碳材料固载的非均相催化
1.2.2 硅材料固载的非均相催化
1.2.3 聚合物固载的非均相催化
1.2.4 金属有机框架固载的非均相催化
1.3 氧化石墨烯负载的非均相催化剂研究进展
1.3.1 氧化石墨烯固载的金属纳米颗粒催化剂
1.3.2 氧化石墨烯固载的金属配合物催化剂
1.4 课题提出
第二章 氧化石墨烯负载的双亚胺钯催化剂的制备及催化Suzuki反应研究
2.1 实验部分
2.1.1 试剂和仪器型号
2.1.2 氧化石墨烯的制备
2.1.3 双亚胺配体的制备
2.1.4 双亚胺功能化氧化石墨烯的制备
2.1.5 氧化石墨烯负载的双亚胺钯催化剂的制备
2.1.6 二氧化硅、硅胶负载的双亚胺钯催化剂的制备
2.1.7 氧化石墨烯负载的钯纳米颗粒催化剂的制备
2.1.8 双亚胺配体修饰的钯催化剂的制备
2.2 氧化石墨烯负载的双亚胺钯催化剂的表征
2.2.1 XRD对氧化石墨烯负载的双亚胺钯催化剂的表征
2.2.2 FT-IR光谱对氧化石墨烯负载的双亚胺钯催化剂的表征
2.2.3 拉曼光谱对氧化石墨烯负载的双亚胺钯催化剂的表征
2.2.4 XPS对氧化石墨烯负载的双亚胺钯催化剂的表征
2.2.5 SEM对氧化石墨烯负载的双亚胺钯催化剂的表征
2.2.6 TEM对氧化石墨烯负载的双亚胺钯催化剂的表征
2.3 氧化石墨烯负载的双亚胺钯催化剂催化Suzuki反应性质研究
2.3.1 反应条件筛选
2.3.2 氧化石墨烯对催化性质影响的研究
2.3.3 F-GO-Pd催化性质和文献相对比
2.3.4 不同取代基对催化性质影响
2.3.5 F-GO-Pd催化剂的循环使用实验
2.4 F-GO-Pd催化剂催化Suzuki反应机理研究
2.4.1 非均相催化机理研究现状
2.4.2 动力学和热过滤实验
2.4.3 催化剂中毒实验
2.4.4 原位在线红外光谱
2.4.5 XPS对反应机理的研究
2.4.6 可能的反应机理
2.5 催化剂循环过程中钝化失活机理研究
2.5.1 TEM和SEM表征
2.5.2 拉曼光谱表征
2.5.3 XRD表征
2.6 小结
第三章 氧化石墨烯负载的双亚胺镍、镍/钯双金属催化剂的制备及催化性质研究
3.1 实验部分
3.1.1 氧化石墨烯负载的双亚胺镍催化剂的制备
3.1.2 氧化石墨烯负载的双亚胺镍/钯双金属催化剂的制备
3.2 氧化石墨烯负载的双亚胺镍、镍/钯双金属催化剂的表征
3.2.1 XRD表征
3.2.2 FT-IR光谱表征
3.2.3 UV-Vis DRS光谱表征
3.2.4 SEM表征
3.2.5 XPS表征
3.3 F-GO-Ni催化剂催化性质研究
3.4 氧化石墨烯负载双亚胺镍/钯双金属催化剂催化性质研究
3.4.1 镍钯比例对催化性质的影响
3.4.2 F-GO-Ni/Pd1催化剂反应条件优化
3.4.3 F-GO-Ni/Pd1催化Suzuki反应底物拓展
3.4.4 F-GO-Ni/Pd1催化剂的循环使用实验
3.5 催化机理研究
3.5.1 动力学和热过滤实验
3.5.2 催化剂中毒实验
3.5.3 钯、镍双金属协同作用研究
3.6 小结
第四章 总结与展望
4.1 总结
4.2 展望
4.3 论文的创新点
参考文献
攻读硕士期间发表及待发表论文
致谢
本文编号:3281062
【文章来源】:郑州大学河南省 211工程院校
【文章页数】:88 页
【学位级别】:硕士
【文章目录】:
摘要
Abstract
第一章 前言
1.1 过渡金属催化的交叉偶联反应
1.1.1 钯催化的碳碳偶联反应
1.1.2 镍催化的碳碳偶联反应
1.1.3 双金属协同催化的碳碳偶联反应
1.2 非均相催化的研究进展
1.2.1 碳材料固载的非均相催化
1.2.2 硅材料固载的非均相催化
1.2.3 聚合物固载的非均相催化
1.2.4 金属有机框架固载的非均相催化
1.3 氧化石墨烯负载的非均相催化剂研究进展
1.3.1 氧化石墨烯固载的金属纳米颗粒催化剂
1.3.2 氧化石墨烯固载的金属配合物催化剂
1.4 课题提出
第二章 氧化石墨烯负载的双亚胺钯催化剂的制备及催化Suzuki反应研究
2.1 实验部分
2.1.1 试剂和仪器型号
2.1.2 氧化石墨烯的制备
2.1.3 双亚胺配体的制备
2.1.4 双亚胺功能化氧化石墨烯的制备
2.1.5 氧化石墨烯负载的双亚胺钯催化剂的制备
2.1.6 二氧化硅、硅胶负载的双亚胺钯催化剂的制备
2.1.7 氧化石墨烯负载的钯纳米颗粒催化剂的制备
2.1.8 双亚胺配体修饰的钯催化剂的制备
2.2 氧化石墨烯负载的双亚胺钯催化剂的表征
2.2.1 XRD对氧化石墨烯负载的双亚胺钯催化剂的表征
2.2.2 FT-IR光谱对氧化石墨烯负载的双亚胺钯催化剂的表征
2.2.3 拉曼光谱对氧化石墨烯负载的双亚胺钯催化剂的表征
2.2.4 XPS对氧化石墨烯负载的双亚胺钯催化剂的表征
2.2.5 SEM对氧化石墨烯负载的双亚胺钯催化剂的表征
2.2.6 TEM对氧化石墨烯负载的双亚胺钯催化剂的表征
2.3 氧化石墨烯负载的双亚胺钯催化剂催化Suzuki反应性质研究
2.3.1 反应条件筛选
2.3.2 氧化石墨烯对催化性质影响的研究
2.3.3 F-GO-Pd催化性质和文献相对比
2.3.4 不同取代基对催化性质影响
2.3.5 F-GO-Pd催化剂的循环使用实验
2.4 F-GO-Pd催化剂催化Suzuki反应机理研究
2.4.1 非均相催化机理研究现状
2.4.2 动力学和热过滤实验
2.4.3 催化剂中毒实验
2.4.4 原位在线红外光谱
2.4.5 XPS对反应机理的研究
2.4.6 可能的反应机理
2.5 催化剂循环过程中钝化失活机理研究
2.5.1 TEM和SEM表征
2.5.2 拉曼光谱表征
2.5.3 XRD表征
2.6 小结
第三章 氧化石墨烯负载的双亚胺镍、镍/钯双金属催化剂的制备及催化性质研究
3.1 实验部分
3.1.1 氧化石墨烯负载的双亚胺镍催化剂的制备
3.1.2 氧化石墨烯负载的双亚胺镍/钯双金属催化剂的制备
3.2 氧化石墨烯负载的双亚胺镍、镍/钯双金属催化剂的表征
3.2.1 XRD表征
3.2.2 FT-IR光谱表征
3.2.3 UV-Vis DRS光谱表征
3.2.4 SEM表征
3.2.5 XPS表征
3.3 F-GO-Ni催化剂催化性质研究
3.4 氧化石墨烯负载双亚胺镍/钯双金属催化剂催化性质研究
3.4.1 镍钯比例对催化性质的影响
3.4.2 F-GO-Ni/Pd1催化剂反应条件优化
3.4.3 F-GO-Ni/Pd1催化Suzuki反应底物拓展
3.4.4 F-GO-Ni/Pd1催化剂的循环使用实验
3.5 催化机理研究
3.5.1 动力学和热过滤实验
3.5.2 催化剂中毒实验
3.5.3 钯、镍双金属协同作用研究
3.6 小结
第四章 总结与展望
4.1 总结
4.2 展望
4.3 论文的创新点
参考文献
攻读硕士期间发表及待发表论文
致谢
本文编号:3281062
本文链接:https://www.wllwen.com/kejilunwen/huaxue/3281062.html
教材专著