MIL-101（Cr）-FLP的合成、表征及其催化性能研究

发布时间：2021-07-23 15:09

　　金属有机骨架（简称MOFs）,也称为多孔配位聚合物（PCPs）,是三维多孔晶体材料,具有由二级结构单元（SBU）,金属离子或簇和桥联的多齿有机配体组装而成的晶态材料。具有孔径可调、结构多样性等特点,可通过改变金属离子和桥联配体以及后合成修饰（PSM）等方法进行调控。MOF具有较高比表面积,这比沸石和活性炭要高得多。广泛应用在气体存储,能量转换,化学传感,药物输送,质子传导性和催化剂等方面。由于其金属中心,高度有序的多孔结构,均匀的孔径和孔环境,高的比表面积以及功能性有机配体,MOFs在催化领域具有良好的应用前景。受阻的路易斯对（Frustrated Lewis pair,简称FLP）,是一种空间上被阻止形成经典路易斯酸碱加合物的路易斯酸和碱的组合,具有路易斯酸度和可与第三种分子相互作用的碱性。在本文中,将路易斯酸碱对（FLP）结合到MOF框架中。选择稳定的大孔径的MOF,MIL-101（Cr）,Cr₃（OH）O（BDC）₃（BDC=1,4-苯二甲酸）暴露于1,4-二氮杂双环[2.2.2]辛烷（DABCO）的溶液中,导致碱与MOF孔中的开放金属... 

【文章来源】：辽宁大学辽宁省 211工程院校

【文章页数】：62 页

【学位级别】：硕士

【部分图文】：

嵌入ZIF-8的过渡金属NPs的合成

第1章引言4图1-2PdAg@ZrO2/C/rGO的制造示意图1.2.2还原大量基于MOF的催化剂已用于还原反应，例如具有不饱和碳键的化合物的氢化以及硝基化合物，醛，CO2，CO和Cr(VI)的氢化。1.不饱和烃的氢化烯烃和炔烃的加氢反应是化学工业和有机合成中的主要反应之一。Pd催化剂被广泛使用，并且是多个碳-碳键加氢最有效的催化剂之一。涉及MOF的多相催化剂可以是MNP@MOF类型，其中MNP嵌入MOF结构内部，也可以是通过煅烧MNP@MOF化合物而得到的无机复合材料。Cai等人设计了双金属Pd-Ni@MIL-100(Fe)，可催化喹诺酮衍生物的可逆脱氢和氢化[10]。具有出色的循环性能，可重复使用6次(图1-3)。图1-3在脱氢和氢化过程中回收催化剂Pd1Ni4@MIL-100(Fe)MNP@MOF煅烧产生的催化剂得益于微孔C材料中金属，C和N的协同作用。例如，Lin等人报道了催化剂载体TiBDCMIL-125的Ti8(μ2-O)8(μ2-OH)4节

第1章引言4图1-2PdAg@ZrO2/C/rGO的制造示意图1.2.2还原大量基于MOF的催化剂已用于还原反应，例如具有不饱和碳键的化合物的氢化以及硝基化合物，醛，CO2，CO和Cr(VI)的氢化。1.不饱和烃的氢化烯烃和炔烃的加氢反应是化学工业和有机合成中的主要反应之一。Pd催化剂被广泛使用，并且是多个碳-碳键加氢最有效的催化剂之一。涉及MOF的多相催化剂可以是MNP@MOF类型，其中MNP嵌入MOF结构内部，也可以是通过煅烧MNP@MOF化合物而得到的无机复合材料。Cai等人设计了双金属Pd-Ni@MIL-100(Fe)，可催化喹诺酮衍生物的可逆脱氢和氢化[10]。具有出色的循环性能，可重复使用6次(图1-3)。图1-3在脱氢和氢化过程中回收催化剂Pd1Ni4@MIL-100(Fe)MNP@MOF煅烧产生的催化剂得益于微孔C材料中金属，C和N的协同作用。例如，Lin等人报道了催化剂载体TiBDCMIL-125的Ti8(μ2-O)8(μ2-OH)4节


本文编号：3299525