二氧化碳加氢合成甲酸多相催化剂的构建

发布时间：2021-08-01 04:29

　　有效的开发和资源化利用CO₂,并将其转化成有价值的燃料或化学品成为可持续发展战略的重要方向。CO₂加氢合成甲酸是一个原子经济反应,且甲酸是CO₂加氢生成甲醇、甲酸甲酯等化学品的重要中间物种,其生成往往也是速控步骤。因此,深入研究CO₂加氢合成甲酸,不仅对于惰性分子CO₂和小分子氢气的活化、利用具有现实意义,而且具有重要的环境和经济意义。本论文从CO₂的活化机理出发设计两种多相催化剂体系,考察其CO₂加氢合成甲酸的催化性能,得到如下结论:1.采用等体积浸渍法制备不同氧化物担载的Ru基催化剂,并考察其CO₂加氢生成甲酸的催化性能。通过对活性组分、金属担载量、碱、气体压力等因素的考察,结果发现:0.28%Ru/CeO₂作为催化剂,CO₂的压力为1.5 MPa,H₂压力为2.5 MPa,1,8-二氮杂二环十一碳-7-烯（DBU）作为碱添加剂,甲醇作溶剂的条... 

【文章来源】：大连理工大学辽宁省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校

【文章页数】：60 页

【学位级别】：硕士

【文章目录】：
摘要
Abstract
引言
1 文献综述
    1.1 二氧化碳简介
    1.2 二氧化碳的活化
        1.2.1 辐射活化
        1.2.2 生物活化
        1.2.3 等离子体活化
        1.2.4 还原活化
        1.2.5 配位活化
    1.3 二氧化碳加氢生成甲酸均相催化剂体系
        1.3.1 均相催化剂的反应性能
        1.3.2 均相催化剂的反应机理
    1.4 二氧化碳加氢生成甲酸多相催化剂体系
        1.4.1 体相催化
        1.4.2 负载型催化剂
            1.4.2.1 Au基催化剂
            1.4.2.2 Pd基催化剂
            1.4.2.3 Ru基催化剂
        1.4.3 固载化多相催化剂
            1.4.3.1 嫁接分子催化剂
            1.4.3.2 COFs催化剂
    1.5 本课题的思路
2 实验部分
    2.1 实验试剂和仪器
        2.1.1 实验试剂
        2.1.2 实验仪器
    2.2 催化剂的表征
        2.2.1 X-射线粉末衍射(XRD)
        2.2.2 X-射线光电子能谱(XPS)
        2.2.3 透射电镜(TEM)
        2.2.4 傅里叶变换红外光谱(FT-IR)
        2.2.5 固体核磁(NMR)
    2.3 催化剂活性评价
3 Ru基催化剂上二氧化碳加氢合成甲酸的研究
    3.1 催化剂的制备
    3.2 Ru/CeO_2催化剂上二氧化碳加氢性能研究
        3.2.1 不同活性组分对二氧化碳加氢性能的影响
        3.2.2 不同载体对二氧化碳加氢性能的影响
        3.2.3 活性组分担载量对二氧化碳加氢性能的影响
        3.2.4 气体分压比对二氧化碳加氢性能的影响
        3.2.5 不同溶剂对二氧化碳加氢性能的影响
        3.2.6 不同碱添加剂对二氧化碳加氢性能的影响
        3.2.7 不同温度对二氧化碳加氢性能的影响
        3.2.8 催化剂制备方法和稳定性考察
    3.3 Ru/CeO_2催化剂的表征
        3.3.1 XRD表征
        3.3.2 HRTEM表征
        3.3.3 XPS表征
    3.4 本章小结
4 Co-Au/SiO_2-Schiff催化剂上二氧化碳加氢合成甲酸的研究
    4.1 Co-Au/SiO_2-Schiff催化剂的制备
    4.2 Co-Au/SiO_2-Schiff催化剂上二氧化碳加氢合成甲酸的研究
        4.2.1 不同金基双金属催化剂上二氧化碳加氢性能
        4.2.2 不同预处理对Co-Au/SiO_2-Schiff二氧化碳加氢性能的影响
    4.3 Co-Au/SiO_2-Schiff催化剂的表征
        4.3.1 IR表征
        4.3.2 XRD表征
        4.3.3 STEM表征
        4.3.4 XPS表征
    4.4 本章小结
结论
参考文献
攻读硕士学位期间发表学术论文情况
致谢



本文编号：3314816