适配体调控掺铁碳点催化—荧光和SERS耦合双模测定尿素
发布时间：2021-08-01 08:57
本文介绍了表面增强拉曼散射光谱、荧光光谱技术以及双模分析法的研究进展,核酸适配体和碳点的发展状况,综述了尿素的检测方法及应用,并利用掺铁碳点优异的催化性能以及双模检测的方式,建立一个分析新方法应用于实际生活中。具体研究工作内容如下:在Tris-HCl缓冲溶液中,用二茂铁做前驱物,采用水热法制备了掺铁碳点（FeC）,二茂铁和FeC均催化H2O2氧化3,3’,5,5’-四甲基联苯胺（TMB）,可产生较强的荧光信号,随着FeC浓度的升高,催化生成的TMB氧化产物增多,加入核酸适配体（Apt）后,Apt与碳点形成复合形态,从而抑制了碳点的催化性能,使得体系荧光信号降低,抑制了掺Fe碳点对H2O2-TMB的催化能力,生成TMBox减少,荧光/SERS强度减弱。当加入靶分子Urea后,基于Urea-Apt核酸链的三维结构和自身的柔韧性,其核酸链在溶液中延伸形成的空间结构与Urea有较大的接触面积,使得碳点转变为游离状态,其催化活性恢复,体系的荧光强度逐渐增强,同时,TMBox具有良好SERS活性,加入银纳米粒子...
【文章来源】：广西师范大学广西壮族自治区
【文章页数】：95 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
SERS电磁增强过程示意图[9]
广西师范大学硕士学位论文2图1SERS电磁增强过程示意图[9]图2化学对SERS的贡献：（a）电荷转移激发；（b）通过分子的振动运动（仅涉及分子的平行电场）调节簇的极化性[10]。1.1.2SERS基底研究表面增强拉曼散射光谱法（SERS）作为一种强大的分析工具，自其首先在粗糙的Ag电极上观察以来，受到了广泛关注。在SERS中，当目标分子驻留在表面时，拉曼信号理想地被放大1012-1015倍。相邻金属纳米粒子之间有适当的间隙（所谓的“热点”）。如此巨大的增强使SERS的灵敏度更高，从而可以获取低浓度甚至低至单分子分析物的特征指纹[11]。因此，已开发出多种基于SERS的技术用于化学和生化物种的超灵敏检测。特别是，为了使SERS技术可用于实际应用，SERS底物需要可重现，高度灵敏且易于制造。Fu等[12]通过在沉积过程中使用超薄氧化铝膜作为荫罩在预先制备的Ni颗粒阵列上沉积Au的方法，通过拟议的通用和简单工艺合成了大面积的高性价比Ni/Au混合纳米颗粒阵列。通过利用所得的Ni/AuNP阵列规则图案，可以获得高效且稳定的表面增强拉曼散射（SERS）衬底。Petti等[13]在硅片上组装嵌入DNA的Au-Ag核壳纳米粒子（NP）来开发灵敏而可靠的SERS基底。首先，在（3-氨丙基）三乙氧基硅烷改性的硅片上装饰一层分离良好的DNA官能化金纳米颗粒（40nm）。将嵌入DNA的Au-Ag核壳NPs组装在40nmAu-DNANPs
O2@Au@Ag@CDNPs）组成。利用β-CD作为还原剂和稳定剂，可以在一步反应中完成银壳的制备和修饰。合成后的SiO2@Au@Ag@CDNPs尺寸均匀，并具有很高的SERS活性和可重复性。Dan等[16]报告了一种简单而新颖的方法，用于制备有效增强SERS信号的有效底物。通过在高度有序的多孔阳极氧化铝（AAO）模板中选择性地化学沉积Ag纳米粒子，然后对其进行蚀刻以形成Ag纳米棒束结构，从而在纳米棒和顶部之间的间隙中发生拉曼增强，来制造SERS基板。这种制备的底物具有特殊的微纳米结构(图3)，当选择罗丹明6G作为检测试剂时，检测限低至10-16M。图3Ag@AAOSERS衬底的合成过程示意图：（I）AAO模板的制造；（II）Ag@AAO的形成；（III）通过氢氧化钠蚀刻获得的Ag纳米棒束的有序阵列[16]1.1.3SERS在环境分析中的应用在过去的二十年中，拉曼光谱是指光子与样品相互作用以产生不同波长的散射辐射的过程。用单色（可见光或近红外）激光照射物质时，大多数光会以相同的频率或波数散射回去，称为瑞利散射。而观察到一小部分以偏移的频率散射的光（约107个光子中的1个），这种光频率变化现象被称为拉曼散射。拉曼散射光与入射光的偏移量最大为4000cm-1。如果光的散射频率比相互作用前的频率低，则称为斯托克斯散射；如果光的散射频率高于激发辐射的频率，则称为反斯托克斯散射[17]。光子的这种能量变化（丢失或获得）量是存在的每个键性质的特征，并且散射光强度与能量差的关系图是拉曼光谱。并不是所有的振动都可以用拉曼光谱法观察到（取决于分子的对称性），但是通常会存在足够的信息以使分子结构具有非常精确的表征[18]。表面增强拉曼散射(Surface-enhancedRamanspectroscopy，SERS)是一种基于拉曼散射和局域表面等离子共振（LSPR）的光谱分析方法，可对待测物质进行痕量和无损
【参考文献】：
期刊论文
[1]A dual-functional membrane for bisphenol A enrichment and resonance amplification by surface-enhanced Raman scattering[J]. Haoyu Lei,Yuling Hu,Gongke Li. Chinese Chemical Letters. 2018(03)
[2]对二甲氨基苯甲醛显色分光光度法检测水溶液中常微量尿素[J]. 苗晓杰,蒋恩臣,王佳,杜衍红. 东北农业大学学报. 2011(08)
[3]Surface acoustic wave sensor system applied to the kinetic study of urease in plant seeds[J]. LIU, De-Zhong CHEN, Kang GE, Kai NIE, Li-Hua YAO, Shou-ZhuoNew Material Research Institute, Hunan University, Changsha, Hunan 410082, China. Chinese Journal of Chemistry. 1995(03)
本文编号：3315219
【文章来源】：广西师范大学广西壮族自治区
【文章页数】：95 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
SERS电磁增强过程示意图[9]
广西师范大学硕士学位论文2图1SERS电磁增强过程示意图[9]图2化学对SERS的贡献：（a）电荷转移激发；（b）通过分子的振动运动（仅涉及分子的平行电场）调节簇的极化性[10]。1.1.2SERS基底研究表面增强拉曼散射光谱法（SERS）作为一种强大的分析工具，自其首先在粗糙的Ag电极上观察以来，受到了广泛关注。在SERS中，当目标分子驻留在表面时，拉曼信号理想地被放大1012-1015倍。相邻金属纳米粒子之间有适当的间隙（所谓的“热点”）。如此巨大的增强使SERS的灵敏度更高，从而可以获取低浓度甚至低至单分子分析物的特征指纹[11]。因此，已开发出多种基于SERS的技术用于化学和生化物种的超灵敏检测。特别是，为了使SERS技术可用于实际应用，SERS底物需要可重现，高度灵敏且易于制造。Fu等[12]通过在沉积过程中使用超薄氧化铝膜作为荫罩在预先制备的Ni颗粒阵列上沉积Au的方法，通过拟议的通用和简单工艺合成了大面积的高性价比Ni/Au混合纳米颗粒阵列。通过利用所得的Ni/AuNP阵列规则图案，可以获得高效且稳定的表面增强拉曼散射（SERS）衬底。Petti等[13]在硅片上组装嵌入DNA的Au-Ag核壳纳米粒子（NP）来开发灵敏而可靠的SERS基底。首先，在（3-氨丙基）三乙氧基硅烷改性的硅片上装饰一层分离良好的DNA官能化金纳米颗粒（40nm）。将嵌入DNA的Au-Ag核壳NPs组装在40nmAu-DNANPs
O2@Au@Ag@CDNPs）组成。利用β-CD作为还原剂和稳定剂，可以在一步反应中完成银壳的制备和修饰。合成后的SiO2@Au@Ag@CDNPs尺寸均匀，并具有很高的SERS活性和可重复性。Dan等[16]报告了一种简单而新颖的方法，用于制备有效增强SERS信号的有效底物。通过在高度有序的多孔阳极氧化铝（AAO）模板中选择性地化学沉积Ag纳米粒子，然后对其进行蚀刻以形成Ag纳米棒束结构，从而在纳米棒和顶部之间的间隙中发生拉曼增强，来制造SERS基板。这种制备的底物具有特殊的微纳米结构(图3)，当选择罗丹明6G作为检测试剂时，检测限低至10-16M。图3Ag@AAOSERS衬底的合成过程示意图：（I）AAO模板的制造；（II）Ag@AAO的形成；（III）通过氢氧化钠蚀刻获得的Ag纳米棒束的有序阵列[16]1.1.3SERS在环境分析中的应用在过去的二十年中，拉曼光谱是指光子与样品相互作用以产生不同波长的散射辐射的过程。用单色（可见光或近红外）激光照射物质时，大多数光会以相同的频率或波数散射回去，称为瑞利散射。而观察到一小部分以偏移的频率散射的光（约107个光子中的1个），这种光频率变化现象被称为拉曼散射。拉曼散射光与入射光的偏移量最大为4000cm-1。如果光的散射频率比相互作用前的频率低，则称为斯托克斯散射；如果光的散射频率高于激发辐射的频率，则称为反斯托克斯散射[17]。光子的这种能量变化（丢失或获得）量是存在的每个键性质的特征，并且散射光强度与能量差的关系图是拉曼光谱。并不是所有的振动都可以用拉曼光谱法观察到（取决于分子的对称性），但是通常会存在足够的信息以使分子结构具有非常精确的表征[18]。表面增强拉曼散射(Surface-enhancedRamanspectroscopy，SERS)是一种基于拉曼散射和局域表面等离子共振（LSPR）的光谱分析方法，可对待测物质进行痕量和无损
【参考文献】：
期刊论文
[1]A dual-functional membrane for bisphenol A enrichment and resonance amplification by surface-enhanced Raman scattering[J]. Haoyu Lei,Yuling Hu,Gongke Li. Chinese Chemical Letters. 2018(03)
[2]对二甲氨基苯甲醛显色分光光度法检测水溶液中常微量尿素[J]. 苗晓杰,蒋恩臣,王佳,杜衍红. 东北农业大学学报. 2011(08)
[3]Surface acoustic wave sensor system applied to the kinetic study of urease in plant seeds[J]. LIU, De-Zhong CHEN, Kang GE, Kai NIE, Li-Hua YAO, Shou-ZhuoNew Material Research Institute, Hunan University, Changsha, Hunan 410082, China. Chinese Journal of Chemistry. 1995(03)
本文编号：3315219
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