中性贵金属异核氧化物团簇催化氧化一氧化碳的机理研究

发布时间：2021-08-01 16:23

　　贵金属催化剂因其在催化氧化一氧化碳（CO）过程中表现出优异的性能而引起科研人员的广泛关注。但由于催化剂表面的复杂性,人们难以通过常规的实验手段探究反应过程的微观机理。气相团簇被认为是连接原子分子与宏观物质的桥梁,是从分子层面理解催化反应的理想模型,而中性团簇的研究对模拟催化表面不带电的活性位点的结构及反应性非常重要,为合理设计和改良催化剂提供重要依据。本论文针对含贵金属的中性异核氧化物团簇与CO的反应进行实验和理论研究,具体内容如下:（1）中性金钒异核氧化物团簇催化氧化CO的实验和理论研究气相团簇与CO的反应研究对于在分子水平上理解相关非均相催化氧化反应机理非常重要。中性异核金属氧化物团簇由于难电离、难探测,在实验表征上存在挑战,因此研究较少。本研究利用飞行时间质谱结合单光子解离技术研究了中性团簇与CO和O₂的反应。实验结果表明:团簇Au VO₄和Au VO₃与CO反应主要生成吸附产物;团簇Au VO₂可与O₂反应生成Au VO₄。密度泛函理论计算结果表明... 

【文章来源】：华南理工大学广东省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校

【文章页数】：104 页

【学位级别】：硕士

【部分图文】：

飞行时间质谱基本原理示意图

第一章绪论15狭长的产生管发生多次碰撞、反应和冷却，聚集成不同电性(阴离子、阳离子或电中性)、不同尺寸金属氧化物团簇。通过调节溅射激光的能量、载气中O2的比例、载气压力、产生管的内径和长度、激光与脉冲阀开启的时序等条件可以调节团簇的尺寸分布和信号强度。图1-2激光溅射团簇源-流动管反应器-光电离系统-反射式飞行时间质谱联用装置示意图。Fig.1-2Schematicdiagramofareflectrontime-of-flightmassspectrometer(TOF-MS)coupledwithalaserablationclustersource,afastflowreactor,andasystemofphotoionization.团簇反应区域：团簇与载气在产生管出口处发生超声喷射后，进入快速流动反应器中，与脉冲进入的反应气(CO、O2等)进行反应。反应结束后，带电的反应物和产物在偏转电极的作用下偏离原来的飞行轨迹，中性团簇由于不带电，不受影响进入高分辨率的TOF-MS。光电离系统：由钇铝石榴石固体脉冲激光器三倍频产生的355nm的激光(能量约为190mJ/pulse)经过扩束和分光后，变成四束能量为3040mJ的激光，经过石英聚焦镜聚焦后进入气体池(Ar:Xe=10:1，约0.3标准大气压)。由于非线性效应，355nm的激光三倍频产生118nm的激光(每束能量约为0.5μJ[101])。四束118nm激光经过MgF2聚焦镜和楔角片的聚焦及折射后，在飞行时间质谱的引出区汇聚。调节团簇产生

反应气管路体积测量方法示意图

【参考文献】：
期刊论文
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本文编号：3315852