铜基纳米结构的晶面控制与二氧化碳还原性能的研究

发布时间：2021-08-02 16:16

　　随着人类社会的进步与发展,温室效应以及能源短缺日益凸显,电化学催化二氧化碳还原（CO2RR）技术的研究与发展为上述问题的解决提供了一种新的思路,具有十分深远的意义。铜作为一种常见的金属催化剂,由于其是唯一可还原二氧化碳得到具有高经济价值的多碳产物而备受关注。然而目前影响铜基催化剂的应用的主要问题是其产物选择性较低并且抑制副反应困难。除此之外,现阶段对于铜基催化剂的研究主要还是集中在探索长碳链的烃类产物以及提升其选择性方面,对于电催化二氧化碳还原偶联含杂原子有机小分子合成方面探索较少,并且偶联反应产物选择性也较低。针对以上问题,本文进行了以下的工作。一、首先发展了高指数晶面Cu纳米材料的方波电位合成法用于高选择性二氧化碳还原产C2产物。通过液相还原法制备了表面光滑、尺寸均匀、长径比高的铜纳米线,之后通过高频氧化/还原方波电位处理得到表面具有高指数晶面的铜纳米线。通过调控处理时长,铜纳米线表面从开始的平整光滑逐渐出现特定的台阶状形貌。由于具有丰富的边缘以及暴露了更多的（311）晶面提供了更多的反应活性位点,有利于CO中间体的吸附以及二聚,提升了多碳产物的选择性。在外加电位-1.1V,RHE... 

【文章来源】：北京化工大学北京市 211工程院校 教育部直属院校

【文章页数】：91 页

【学位级别】：硕士

【部分图文】：

图１－１化石燃料的燃烧对环境的影响⑴??Ｆｉｇ．?１－１?Ｔｈｅ?ｅｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔ?ｉｍｐａｃｔ?ｏｆ?ｂｕｒｎｉｎｇ?ｆｏｓｓｉｌ?ｆｕｅｌｓ１３１??

优势，但其产物的产率的稳定性还有待提升。??电化学转化Ｃ０２是一项新兴的技术，其所需反应条件温和，一般在常温常??压下即可进行，通过外部施加的电能驱动反应进行，而电能又可通过水力发电、??风力发电［１６？］等产生，故而是一项十分具有前景的转化Ｃ〇２的方式。??Ｌｏｎｇ－ｔｅｒｍ??／ｆＶ?ｃ＾Ｊｔｕｒｅ?Ｘ?＾?Ｎ．?ｃｎｅｒｇｙ??Ｒｅｎ＾ａｔｘｅｓ?一???＊〇－?？?Ｅｌｅｃｔｒｏｃｈｅｍｉｃａ！??／｜??＾Ｃ０２?ｃｏｎｖｅｒｓｉｏｎ?Ｈ?＊??？二??图１－２电催化Ｃ〇２转化示意图［１７］??Ｆｉｇ．?１－２?Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｄｉａｇｒａｍ?ｏｆ?ｅｌｅｔｒｏｒｅｄｕｃｔｉｏｎ?Ｃ〇２［１７］??该反应在水溶液、非水溶液中均可发生，适用范围广。在相同的电势下，可??以通过转移不同个数的电子使得生成不同的还原产物，包括ＣＯ、ＨＣＯＯＨ、??ＣＨ３ＯＨ、ＣＨ４、等低碳产物以及Ｃ２Ｈ４、Ｃ２Ｈ５ＯＨ、丙醇等多碳产物，产物分布范??围广。并且反应操作简单易行，只需控制反应电位，设计催化剂即可［１８＾。然而??尽管具有以上所述的优势，但此项技术也面临着许多难题。由于反应产物种类繁??３??

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【参考文献】：
期刊论文
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博士论文
[1]火花放电等离子体中甲烷的CO2重整与复合复整[D]. 朱斌.大连理工大学 2013

硕士论文
[1]能源效率提高的环境与经济效应研究[D]. 黄巍巍.南京财经大学 2019
[2]铋纳米催化剂的可控制备及其电催化还原CO2性能研究[D]. 文雪梅.北京化工大学 2018



本文编号：3317879