钙钛矿的晶格限域作用以及异丁烷脱氢性能研究
发布时间：2021-08-09 11:47
随着异丁烯下游产品的开发利用,全球的异丁烯需求持续上涨,异丁烷脱氢制异丁烯工艺受到广泛关注,然而该工艺的工业Pt基催化剂仍面临着积碳和烧结失活的问题。钙钛矿对晶格离子具有限域作用,可实现各金属元素的均匀分散。本文通过在载体表面,尤其在介孔孔道内进行柠檬酸络合反应,将活性组分Pt、过渡金属助剂同La和Fe元素共同引入钙钛矿结构中,获得一系列负载钙钛矿前驱体:（1）不同载体负载的LaFe0.577Ni0.417Pt0.006O3、引入不同助剂的LaFe1-x（M,Pt）xO3/SiO2（M=Ni,Co,Cu）;（2）不同制备方法的Pt/LaFe0.7Cu0.3O2/SiO2、LaFe0.68Cu0.3Pt0.02O3/SiO2
【文章来源】：天津大学天津市 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：72 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
不同载体催化剂的H2-TPR曲线
m = 0.5 g; WHSV (i-C4H10) = 3 h 1; H2:i-C4H10= 1).不同载体负载的LaFe0.576Ni0.417Pt0.006O3钙钛矿催化剂的脱氢性能曲线如图3-3 所示。整体来看，不同载体的催化剂的活性差别较大，这说明载体的孔结构及表面性质对催化剂的异丁烷转化率和异丁烯选择性影响较大。从异丁烷转化率看，催化剂 LFNP/Al2O3的异丁烷转化率最低，可能是由于Pt 与其他组分相互作用弱，易烧结长大，从而导致低的转化率。催化剂 LFNP/TiO2异丁烷转化率最高，但 LFNP/TiO2活性下降很快，催化剂稳定性太差。这可能是因为 TiO2上负载的钙钛矿颗粒粒径大，表面相可还原组分相对较少，但较好的钙钛矿晶型也使得其表面相各元素分布均匀性好，还原出来的 Pt 和 Ni 金属能够形成均匀分散的活性中心，从而使得初始转化率高。但反应条件下钙钛矿颗粒与载体相互作用较弱，载体 TiO2表面无孔道限制
第三章 载体及过渡金属助剂对异丁烷脱氢性能的影响以 SiO2为载体的催化剂需要一定的活化诱导的催化性能还是最好的。因此，我们选择 SiO2烷脱氢性能的影响以过渡金属（Fe、Co、Ni、Zn、Cr 等）作为 Pt对异丁烷脱氢反应的影响。结果显示，这几种影响。本节以 SiO2为载体，将 Ni、Cu、CNi、Cu、Co）钙钛矿的 B 位，比较 Ni、Cu、 XRD 测试
【参考文献】：
期刊论文
[1]C4烃下游产品开发利用[J]. 吴煜,王红卫,刘学军,孔望欣,黄进,卢美贞,计建炳. 现代化工. 2017(05)
[2]C4烃资源利用途径[J]. 何英华,朱丽娜,詹海容,路明,李洪涛,刘龙,张德顺. 化工技术与开发. 2016(12)
[3]低碳烷烃深加工制烯烃技术的研究进展[J]. 张海娟,高杰,张浩楠,万海,奚兆毅. 石油化工. 2016(12)
[4]氧化铝载体对Pt-Sn-K/γ-Al2O3催化剂上异丁烷脱氢性能的影响[J]. 罗沙,吴楠,周波,何松波,邱介山,孙承林. 燃料化学学报. 2013(12)
[5]不同孔径硅胶上异丁烷脱氢性能研究[J]. 刘波,房德仁,刘丽花,任万忠. 工业催化. 2013(09)
[6]CaO对Cr2O3/Al2O3催化剂结构及催化异丁烷脱氢性能的影响[J]. 刘皓,姚志龙,王若愚,闵恩泽. 石油炼制与化工. 2013(07)
[7]Pt基合金氧还原催化剂设计的密度泛函理论计算研究[J]. 欧利辉,陈胜利. 电化学. 2013(01)
[8]Mg的添加对PtNa/Sn-ZSM-5催化丙烷脱氢反应性能的影响（英文）[J]. 薛蒙伟,周钰明,张一卫,黄力,刘旋,段永正. 物理化学学报. 2012(04)
[9]C4烃资源综合利用技术进展[J]. 何英华,王苑,杨玉和,李洪涛,姜道华,刘龙,宋杰萍. 化工技术与开发. 2012(03)
[10]异丁烷脱氢反应的热力学分析[J]. 张海娟,李江红,张喜文,张舒冬,王振宇,孙潇磊,宋喜军. 化学通报. 2011(07)
博士论文
[1]异丁烷脱氢Pt-Sn/γ-Al2O3催化剂的制备及性能研究[D]. 罗沙.大连理工大学 2014
硕士论文
[1]Pt系催化剂催化丙烷脱氢反应机理研究[D]. 韩志萍.天津大学 2014
[2]铂系异丁烷脱氢催化剂研究[D]. 刘丽花.烟台大学 2014
[3]A，B位掺杂对LaCrO3和LaMnO3钙钛矿异丁烷脱氢性能的影响[D]. 王芬.天津大学 2012
本文编号：3332009
【文章来源】：天津大学天津市 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：72 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
不同载体催化剂的H2-TPR曲线
m = 0.5 g; WHSV (i-C4H10) = 3 h 1; H2:i-C4H10= 1).不同载体负载的LaFe0.576Ni0.417Pt0.006O3钙钛矿催化剂的脱氢性能曲线如图3-3 所示。整体来看，不同载体的催化剂的活性差别较大，这说明载体的孔结构及表面性质对催化剂的异丁烷转化率和异丁烯选择性影响较大。从异丁烷转化率看，催化剂 LFNP/Al2O3的异丁烷转化率最低，可能是由于Pt 与其他组分相互作用弱，易烧结长大，从而导致低的转化率。催化剂 LFNP/TiO2异丁烷转化率最高，但 LFNP/TiO2活性下降很快，催化剂稳定性太差。这可能是因为 TiO2上负载的钙钛矿颗粒粒径大，表面相可还原组分相对较少，但较好的钙钛矿晶型也使得其表面相各元素分布均匀性好，还原出来的 Pt 和 Ni 金属能够形成均匀分散的活性中心，从而使得初始转化率高。但反应条件下钙钛矿颗粒与载体相互作用较弱，载体 TiO2表面无孔道限制
第三章 载体及过渡金属助剂对异丁烷脱氢性能的影响以 SiO2为载体的催化剂需要一定的活化诱导的催化性能还是最好的。因此，我们选择 SiO2烷脱氢性能的影响以过渡金属（Fe、Co、Ni、Zn、Cr 等）作为 Pt对异丁烷脱氢反应的影响。结果显示，这几种影响。本节以 SiO2为载体，将 Ni、Cu、CNi、Cu、Co）钙钛矿的 B 位，比较 Ni、Cu、 XRD 测试
【参考文献】：
期刊论文
[1]C4烃下游产品开发利用[J]. 吴煜,王红卫,刘学军,孔望欣,黄进,卢美贞,计建炳. 现代化工. 2017(05)
[2]C4烃资源利用途径[J]. 何英华,朱丽娜,詹海容,路明,李洪涛,刘龙,张德顺. 化工技术与开发. 2016(12)
[3]低碳烷烃深加工制烯烃技术的研究进展[J]. 张海娟,高杰,张浩楠,万海,奚兆毅. 石油化工. 2016(12)
[4]氧化铝载体对Pt-Sn-K/γ-Al2O3催化剂上异丁烷脱氢性能的影响[J]. 罗沙,吴楠,周波,何松波,邱介山,孙承林. 燃料化学学报. 2013(12)
[5]不同孔径硅胶上异丁烷脱氢性能研究[J]. 刘波,房德仁,刘丽花,任万忠. 工业催化. 2013(09)
[6]CaO对Cr2O3/Al2O3催化剂结构及催化异丁烷脱氢性能的影响[J]. 刘皓,姚志龙,王若愚,闵恩泽. 石油炼制与化工. 2013(07)
[7]Pt基合金氧还原催化剂设计的密度泛函理论计算研究[J]. 欧利辉,陈胜利. 电化学. 2013(01)
[8]Mg的添加对PtNa/Sn-ZSM-5催化丙烷脱氢反应性能的影响（英文）[J]. 薛蒙伟,周钰明,张一卫,黄力,刘旋,段永正. 物理化学学报. 2012(04)
[9]C4烃资源综合利用技术进展[J]. 何英华,王苑,杨玉和,李洪涛,姜道华,刘龙,宋杰萍. 化工技术与开发. 2012(03)
[10]异丁烷脱氢反应的热力学分析[J]. 张海娟,李江红,张喜文,张舒冬,王振宇,孙潇磊,宋喜军. 化学通报. 2011(07)
博士论文
[1]异丁烷脱氢Pt-Sn/γ-Al2O3催化剂的制备及性能研究[D]. 罗沙.大连理工大学 2014
硕士论文
[1]Pt系催化剂催化丙烷脱氢反应机理研究[D]. 韩志萍.天津大学 2014
[2]铂系异丁烷脱氢催化剂研究[D]. 刘丽花.烟台大学 2014
[3]A，B位掺杂对LaCrO3和LaMnO3钙钛矿异丁烷脱氢性能的影响[D]. 王芬.天津大学 2012
本文编号：3332009
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