过渡金属催化C-H键活化用于杂环化合物的合成

发布时间：2021-08-11 20:08

　　过渡金属催化的C-H键活化因其高效、经济的特点受到广泛关注,在有机方法学、天然产物全合成及药物化学领域得到广泛应用。近年来,利用C-H键活化的方式合成不同的杂环化合物常有报道。本论文基于Cp*Co（Ⅲ）和Cp*Rh（Ⅲ）的催化性质,发展了多种结构的杂环化合物的合成方法,对C-H键活化研究起到一定的推进作用。本论文的主要内容包括:1.总结了 Cp*Co（Ⅲ）催化C-H键活化的研究现状。我们从C-C键、C-N键以及C-X键形成三个方面对Cp*Co（Ⅲ）催化的C-H键活化进行了一个简略的概述,并且简单介绍了其催化的反应机理以及其与其他过渡金属相比的优缺点。2.Co（Ⅲ）催化烯胺酮导向的碳氢键酰胺化用于合成喹诺酮在本章我们发展了一种Co（Ⅲ）催化的烯胺酮导向的C-H键酰胺化反应,并基于该酰胺化产物合成出重要的杂环化合物-喹诺酮类,它广泛存在于多种药物分子结构中。与二氧恶唑酮发生C-H偶联及后续酰胺基脱酰基化使得喹诺酮顺利生成,而且该反应具有广泛的底物适用性。3.Rh（Ⅲ）催化的N-Boc苯肼导向的N-氨基吲哚合成在本章我们以N-Boc苯肼作为导向基团,在Cp*Rh（Ⅲ）的催化作用下与重氮酮酯发... 

【文章来源】：南京大学江苏省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校

【文章页数】：135 页

【学位级别】：博士

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摘要
Abstract
第一章 Cp~*Co(Ⅲ)催化的碳氢键活化应用进展
    1.1 引言
    1.2 C-C键的形成
        1.2.1 极性不饱和键的加成反应
        1.2.2 与烯烃和丙二烯的碳碳双键反应
        1.2.3 与炔烃的碳碳三键反应
        1.2.4 其他碳碳键生成反应
    1.3 C-N键的形成
        1.3.1 与有机叠氮化合物的反应
        1.3.2 与二氧恶唑酮的反应
        1.3.3 与其他氮源化合物的反应
    1.4 其他C-X键的形成
        1.4.1 碳氧键形成的反应
        1.4.2 碳卤键形成的反应
        1.4.3 碳硫键和碳硒键形成的反应
    1.5 总结
    1.6 参考文献
第二章 Co(Ⅲ)催化烯胺酮导向的碳氢键酰胺化和喹诺酮的合成
    2.1 引言
    2.2 反应体系的确立
    2.3 反应条件的优化
    2.4 反应底物的扩展
    2.5 底物转化及应用
    2.6 反应机理的研究
    2.7 产物的合成及表征
        2.7.1 催化剂的合成及表征
        2.7.2 原料的合成及表征
        2.7.3 产物的合成及表征
        2.7.4 喹诺酮的合成及表征
        2.7.5 机理实验的合成及表征
    2.8 本章小结
    2.9 参考文献
第三章 Rh(Ⅲ)催化N-Boc苯肼导向的碳氢键活化和N-氨基吲哚的合成
    3.1 引言
    3.2 反应体系的确立
    3.3 反应条件的优化
    3.4 反应底物的扩展
    3.6 反应机理的研究
    3.7 产物的合成及表征
        3.7.1 原料的合成及表征
        3.7.2 产物的合成及表征
        3.7.5 中间体的合成及表征
    3.8 本章小结
    3.9 参考文献
第四章 Rh(Ⅲ)催化N-Boc苯乙酮腙导向的碳氢键活化和N-氨基异喹啉酮的合成
    4.1 引言
    4.2 反应体系的确立
    4.3 反应条件的优化
    4.4 反应底物的扩展
    4.5 底物转化及应用
    4.6 反应机理的研究
    4.7 产物的合成及表征
        4.7.1 原料的合成及表征
        4.7.2 产物的合成及表征
        4.7.5 机理实验的合成及表征
    4.8 本章小结
    4.9 参考文献
总结和展望
攻读博士学位期间发表的文章目录
致谢



本文编号：3336813