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SalenMCl催化体系的制备及其催化CO 2 与PO共聚的研究

发布时间:2021-08-18 21:47
  二氧化碳的大量排放造成了一系列环境问题,减少二氧化碳的含量成为科学家们关注的焦点。研究发现,以二氧化碳为碳资源,可合成许多化工产品。其中,利用二氧化碳与环氧化合物共聚合成可降解聚碳酸酯具有广阔的应用前景。本文通过改变功能基团设计合成了 6种Salen配体,并以合成的配体为骨架,分别与铁、钴、锰、铝四种金属盐相作用,合成24种SalenMC1型催化剂。利用MS、FT-IR、1H-NMR、UV-Vis及元素分析等表征手段对其进行分析,结果表明配体及催化剂合成成功。将合成的四种不同中心金属离子的Salen催化剂,在助催化剂四丁基溴化铵的作用下分别催化CO2与PO(环氧丙烷)共聚。结果表明,SalenFeCl、SalenMnCl催化体系只得到环状碳酸酯;SalenAlCl催化体系可以得到聚碳酸酯,但选择性不高;SalenCoCl催化体系合成聚碳酸酯的活性最高,TOF值为141 h-1。以SalenCoCl系为催化剂,分别考察反应温度、CO2压力、反应时间和催化剂用量对CO2与PO共聚的影响,得到最佳反应条件:反应温度为50℃,CO2压力为3.0 Mpa,反应时间为12h,PO与催化剂的摩尔比为... 

【文章来源】:福建师范大学福建省

【文章页数】:121 页

【学位级别】:硕士

【部分图文】:

SalenMCl催化体系的制备及其催化CO 2 与PO共聚的研究


图2-1配体L1的红外光谱图??Fig.?2-1?IR?spectrum?of?ligand?LI??

配体,质谱图,吸收峰


4000?3500?3000?2500?2000?1500?1000?500??Wavenumber?(cm?J)??图2-1配体L1的红外光谱图??Fig.?2-1?IR?spectrum?of?ligand?LI??图2-2为配体Ll的质谱图。配体Ll的分子式为C2〇H2QC12N2〇2,相对分子质量??为390.09,由图2-2可以看出,配体L1的分子离子峰在391.09处,与[M+H]+的分??子量基本吻合。??ln?en?.J?*MS,?b?4mir??xIO4??J*??391.0915??C?I??4??l??I?I?391.3S30??〇?1?、??????????3906?3&D.8?391.0?391?_2?391.4?391.6?391.8?nVz??图2-2配体LI的质谱图??Fig.?2-2?ESI-MS?spectrum?of?ligand?LI??图2-3为配体LI的1HNMR谱图。由图可知,13.22处为Ph-OH上氢的吸收峰,??8.21处为HC=N上的氢的吸收峰,7.29、7.15、6.86处为苯环上的氢的吸收峰,3.37、??-39-??

红外光谱图,核磁共振氢谱,配体,希夫碱反应


Fig.?2-3?'H?NMR?spectrum?of?ligand?LI??2.2.2.2配体L2的表征??图2-4为配体L2的红外光谱图。由图可知,1632?cm-1处为C=N基团的特征吸??收峰,1580?cnr1处为芳环上的骨架振动峰,1231cm-1处为Ph-OH的振动吸收峰,??其中,C=N基团特征吸收峰的出现,表明5-硝基水杨醛中的醛基与1,2-环己二胺中??的氨基发生了希夫碱反应。IR?(KBr,?cm-1):?3434,?2939,?2859,1632,?1580,?1484,1333,??1297,1231,1193,1143,1094,1043,?944,905,?841,756,?730,?708,?637,?539.??-40-??

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本文编号:3350683

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