基于有机荧光分子的复合材料的合成及其性质研究
发布时间：2021-08-18 23:05
荧光化学传感器具有结构简单、合成方便、灵敏度高、选择性强、成本低等众多优点,被广泛应用于生命科学、材料科学、环境科学等领域。本论文基于荧光分析检测这一研究课题,设计合成了两种基于有机荧光分子的复合传感材料,具体如下:在本文第一部分研究中,通过将1-芘甲酸（PyCOOH）固定到多孔聚脲微球（PPUM）的孔隙中,制备了一种新型的芘衍生物/高分子复合材料,该材料显示了基于芘衍生物的单分子发光的性质。荧光性质研究发现,加入不同的间位芳香族化合物,荧光变化明显不同。当加入间甲酚后,多孔微球结构发生转变,基于芘衍生物的单分子发射显著增强;加入间甲基苯胺后,1-芘甲酸从骨架解离与氨基通过静电作用相结合,其单分子发射增强,但没有观测到385 nm处的未缔合峰;加入间甲基苯乙酮和间甲基苯甲酸之后,它们不同程度的替换了孔道中的1-芘甲酸,单分子发射分别出现不同程度的下降。这一结果为基于芘衍生物的荧光复合材料的研究提供了一定的实验基础。在本文的第二部分研究中,以聚苯乙烯磺酸钠（PSS）为保护配体,通过水热法合成了一种稀土磷酸铽的纳米粒子,然后利用一种简单的层层自组装的方法将四苯乙烯衍生物（TPE-2COOH...
【文章来源】：山东大学山东省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：66 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图１－１荧光化学传感器的结构示意图??．－
ｐｒｏｃｅｓｓ??１．２．２?分子内电荷转移（ＩＣＴ）??典型的基于ＩＣＴ机理设计的荧光化学传感器是由吸电子基团（Ｄｏｎｏｒ）和供??电子基团（Ａｃｃｅｐｔｏｒ）构成了?Ｄ－７Ｃ－Ａ共辆体系１８。在这个体系中，识别基团或者??识别基团的一部分由Ｄｏｎｏｒ或者Ａｃｃｅｐｔｏｒ充当。当入射光照射荧光团后，荧光??团被激发，电子通过分子内的共轭７１键在Ｄ与Ａ之间转移，当识别基团与底物??结合后，荧光团的偶极矩会因整个共轭体系的电荷增强或者减弱而产生变化，导??致荧光光谱的红移或者蓝移，如图１－３所示。??ＡＥ，?＞?ＡＥ２????Ｒｅｄ?ｓｈｉｆｔ??ＡＥｉ?＼??？?％????（ａ）?Ｉｎｔｅｒａｃｔｉｏｎ?ｗｉｔｈ?ａｃｃｅｐｔｏｒ??ｍ－ｍ??／?Ｂｌｕｅ?ｓｈｉｎ??ｎ—ｇ?卜＝？???，?，Ａ￡１?ＡＥ，?＜?Ａ￡２??（ｂ）?Ｉｎｔｅｒａｃｔｉｏｎ?ｗｉｔｈ?ｄｏｎｏｒ??图１－３基于ＩＣＴ过程的离子识别机理??Ｆｉｇ．?１－３?Ｉｏｎ?ｒｅｃｏｇｎｉｔｉｏｎ?ｍｅｃｈａｎｉｓｍ?ｂａｓｅｄ?ｏｎ?ＩＣＴ?ｐｒｏｃｅｓｓ??１．２．３?激发态分子内质子转移机理（ＥＳＩＰＴ）??
ＥＳＩＰＴ是指含有分子内氢键的分子，在受到光的激发时，Ｈ＋会在质子供体和??质子受体之间发生转移１９，２Ｑ。可发生ＥＳＩＰＴ的物质一般具有烯醇互变异构特点的??荧光分子，在光激发下，醇式结构转变成酮式异构体。激发态的酮式异构体比醇??式结构稳定，焚光发生红移，发射出波长较长的光，如图１－４所不。??丁????ｅ）ｃｃｉｔａｔｉｏｎ?Ｉ?｜〇??ｂｙ?ｌｉｇｈｔ?ｔ??—＾??：字?ａｙ、??ｅｎｏｌ－ｆｏｒｍ?ｋｅｔｏ－ｆｏｒｍ??图１－４基于ＥＳＩＰＴ过程的离子识别机理??Ｆｉｇ．?１－４?Ｉｏｎ?ｒｅｃｏｇｎｉｔｉｏｎ?ｍｅｃｈａｎｉｓｍ?ｂａｓｅｄ?ｏｎ?ＥＳＩＰＴ?ｐｒｏｃｅｓｓ??１．２．４?荧光共振能量转移机理（ＦＲＥＴ）??典型的基于ＦＲＥＴ机理设计的荧光化学传感器，包含供体Ｄｏｎｏｒ基团和受??体Ａｃｃｅｐｔｏｒ基团两个部分，当供体基团用入射光激发后，能量通过电偶极相互作??用从Ｄｏｎｏｒ向Ａｃｃｅｐｔｏｒ转移，实现了能量共振转移２｜。ＦＲＥＴ的跃迁是非福射的，??Ｄｏｎｏｒ将激发态能Ｖ！：转移到Ａｃｃｅｐｔｏｒ，使Ｄｏｎｏｒ的焚光强度降低，而Ａｃｃｅｐｔｏｒ＂〗能??被敏化，发射强于自身的特征荧光，也有可能使Ａｃｃｅｐｔｏｒ的荧光淬灭，如图１－５??所示。??ｈｖＥｍ＾??Ｄｏｎｏｒ?Ｌｉｎｋｅｒ?Ａｃｃｅｐｔｏｒ?—？?Ｄｏｎｏｒ?Ｌｉｎｋｅｒ?Ａｃｃｅｐｔｏｒ?????ＦＲＥＴ?ＯＦＦ??图１－５基于ＦＲＥＴ过程的离子识别机理??Ｆｉｇ?１－５?Ｉｏｎ?ｒｅｃｏｇｎｉｔｉｏｎ?ｍｅｃｈａｎｉｓｍ?ｂａｓｅｄ?ｏｎ?ＦＲＥＴ?ｐｒｏｃｅｓｓ??４??
本文编号：3350796
【文章来源】：山东大学山东省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：66 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图１－１荧光化学传感器的结构示意图??．－
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ＥＳＩＰＴ是指含有分子内氢键的分子，在受到光的激发时，Ｈ＋会在质子供体和??质子受体之间发生转移１９，２Ｑ。可发生ＥＳＩＰＴ的物质一般具有烯醇互变异构特点的??荧光分子，在光激发下，醇式结构转变成酮式异构体。激发态的酮式异构体比醇??式结构稳定，焚光发生红移，发射出波长较长的光，如图１－４所不。??丁????ｅ）ｃｃｉｔａｔｉｏｎ?Ｉ?｜〇??ｂｙ?ｌｉｇｈｔ?ｔ??—＾??：字?ａｙ、??ｅｎｏｌ－ｆｏｒｍ?ｋｅｔｏ－ｆｏｒｍ??图１－４基于ＥＳＩＰＴ过程的离子识别机理??Ｆｉｇ．?１－４?Ｉｏｎ?ｒｅｃｏｇｎｉｔｉｏｎ?ｍｅｃｈａｎｉｓｍ?ｂａｓｅｄ?ｏｎ?ＥＳＩＰＴ?ｐｒｏｃｅｓｓ??１．２．４?荧光共振能量转移机理（ＦＲＥＴ）??典型的基于ＦＲＥＴ机理设计的荧光化学传感器，包含供体Ｄｏｎｏｒ基团和受??体Ａｃｃｅｐｔｏｒ基团两个部分，当供体基团用入射光激发后，能量通过电偶极相互作??用从Ｄｏｎｏｒ向Ａｃｃｅｐｔｏｒ转移，实现了能量共振转移２｜。ＦＲＥＴ的跃迁是非福射的，??Ｄｏｎｏｒ将激发态能Ｖ！：转移到Ａｃｃｅｐｔｏｒ，使Ｄｏｎｏｒ的焚光强度降低，而Ａｃｃｅｐｔｏｒ＂〗能??被敏化，发射强于自身的特征荧光，也有可能使Ａｃｃｅｐｔｏｒ的荧光淬灭，如图１－５??所示。??ｈｖＥｍ＾??Ｄｏｎｏｒ?Ｌｉｎｋｅｒ?Ａｃｃｅｐｔｏｒ?—？?Ｄｏｎｏｒ?Ｌｉｎｋｅｒ?Ａｃｃｅｐｔｏｒ?????ＦＲＥＴ?ＯＦＦ??图１－５基于ＦＲＥＴ过程的离子识别机理??Ｆｉｇ?１－５?Ｉｏｎ?ｒｅｃｏｇｎｉｔｉｏｎ?ｍｅｃｈａｎｉｓｍ?ｂａｓｅｄ?ｏｎ?ＦＲＥＴ?ｐｒｏｃｅｓｓ??４??
本文编号：3350796
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