非金属（硼、氮）掺杂改性二氧化钛的制备及光催化性能和机理研究

发布时间：2017-04-30 09:10

  本文关键词：非金属（硼、氮）掺杂改性二氧化钛的制备及光催化性能和机理研究，，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：二氧化钛因为性质稳定,活性高,反应快,无毒无害,价格低廉等优点,成为各种领域最具发展潜力的光催化剂。但是二氧化钛的禁带宽度比较大,只在波长小于387.5nm的紫外光照射下有活性,而且,半导体载流子复合率高,量子效率低。因此如何对二氧化钛改性,使其吸收光谱拓展至可见光范围,以及提高其量子效率成为光催化研究的热点。 论文简要地论述了二氧化钛光催化原理、制备方法、影响二氧化钛光催化性能的因素以及二氧化钛的改性技术,同时并对目前国内外二氧化钛最新的研究成果进行了详细的论述。本研究以钛酸丁酯为前驱物,硼酸、氨水为掺杂剂,采用溶胶凝胶法了制备非金属硼、氮掺杂二氧化钛光催化剂；利用X-射线衍射(XRD)、X-射线光电子能谱(XPS)及紫外-可见漫反射吸收光谱(UV-vis)等表征手段分析了掺杂前后二氧化钛的颗粒的晶体结构和形貌特征,分析探讨掺杂元素对二氧化钛结构的影响；进而通过在紫外光和可见光下光催化降解甲基橙实验来评价样品活性,重点考察掺杂剂量和煅烧温度对催化剂光催化活性的影响。在此基础上,探索研究非金属掺杂二氧化钛光催化剂降解有机物的机理。论文研究得到以下结果： (1)以钛酸丁酯为前驱物,硼酸为掺杂剂通过溶胶凝胶法合成B掺杂二氧化钛光催化剂。研究结果表明：在紫外光下,B掺二氧化钛的光催化活性明显提高,当n(B):n(Ti)=5%,煅烧温度为400℃时,催化降解效果最好,光照2h后,甲基橙的降解率达到60%；B掺二氧化钛在可见光下的光催化活性没有明显改善,n(B):n(Ti)=10%,煅烧温度为400℃时降解率最高,光照8h后,甲基橙的降解率为34%； (2)以钛酸丁酯为前驱物,硼酸和氨水为掺杂剂通过溶胶凝胶法合成B和N共掺杂二氧化钛光催化剂,研究结果表明：在紫外光下和可见光下,当n(B):n(Ti)=10%,煅烧温度为450℃时,催化降解效果最好,分别光照2h和8h后,甲基橙的降解率达到61%和73%；B和N之间的协同作用使催化剂活性大大提高。 (3)非金属掺杂二氧化钛催化机理分析：1)非金属硼氮在二氧化钛晶格中形成B-O-Ti. Ti-O-N结构、Ti-O-B-N结构和O-Ti-B-N结构,引入局部能级,拓展了二氧化钛的光谱响应范围；2)硼掺杂在表面形成的B2O3以及B和N共掺杂所形成的结构Ti-O-B-N结构和O-Ti-B-N结构都能加强载流子的分离,延长载流子的寿命。两方面共同作用,提高了光催化活性。
【关键词】：二氧化钛 硼掺杂 硼氮共掺杂 协同作用
【学位授予单位】：浙江工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2014
【分类号】：X703;O643.36
【目录】：

• 摘要3-5
• ABSTRACT5-11
• 1 文献综述11-31
• 1.1 二氧化钛光催化机理12-13
• 1.2 二氧化钛制备方法13-16
• 1.2.1 物理法13-14
• 1.2.2 气相法14-15
• 1.2.3 液相法15-16
• 1.3 影响二氧化钛光催化活性的因素16-21
• 1.3.1 二氧化钛晶体结构16-17
• 1.3.2 晶格缺陷17-18
• 1.3.3 比表面积18
• 1.3.4 晶粒尺寸18-19
• 1.3.5 煅烧温度19
• 1.3.6 反应体系19-21
• 1.4 改性二氧化钛催化剂常用的方法21-29
• 1.4.1 贵金属沉积21-22
• 1.4.2 半导体复合22-23
• 1.4.3 半导体光敏化23-24
• 1.4.4 金属离子掺杂24-25
• 1.4.5 非金属元素掺杂25-28
• 1.4.6 两种元素掺杂28-29
• 1.5 本论文研究的目的、意义和内容29-31
• 2 硼掺杂二氧化钛的制备及光催活性研究31-47
• 2.1 引言31-32
• 2.2 实验部分32-36
• 2.2.1 实验试剂32-33
• 2.2.2 实验设备33
• 2.2.3 催化剂的制备33-34
• 2.2.4 催化剂表征手段34
• 2.2.5 光催化活性实验34-36
• 2.3 催化剂表征结果分析36-39
• 2.3.1 X-射线衍射(XRD)分析36
• 2.3.2 X-射线光电子能谱(XPS)分析36-38
• 2.3.3 紫外-可见光吸收光谱分析38-39
• 2.4 光催化活性评价39-45
• 2.4.1 不同硼含量对催化剂活性的影响39-41
• 2.4.2 不同煅烧温度对催化剂活性的影响41-42
• 2.4.3 催化剂用量对催化剂活性的影响42-43
• 2.4.4 反应液不同初始pH对催化剂活性的影响43-45
• 2.5 硼掺杂二氧化钛光催化机理分析45
• 2.6 本章小结45-47
• 3 硼氮共掺杂二氧化钛制备及光催化活性研究47-63
• 3.1 引言47-48
• 3.2 实验部分48-50
• 3.2.1 实验试剂48
• 3.2.2 实验设备48
• 3.2.3 催化剂的制备48-49
• 3.2.4 催化剂表征手段49
• 3.2.5 光催化活性实验49-50
• 3.3 催化剂的表征结果分析50-54
• 3.3.1 X-射线衍射(XRD)分析50-51
• 3.3.2 X-射线光电子能谱(XPS)分析51-53
• 3.3.3 紫外-可见光吸收光谱分析53-54
• 3.4 光催化活性评价54-59
• 3.4.1 硼掺杂量对催化剂活性的影响54-55
• 3.4.2 硼氮共掺对催化剂活性的影响55-57
• 3.4.3 煅烧温度对催化剂活性的影响57-58
• 3.4.4 催化剂用量对催化剂活性的影响58-59
• 3.4.5 反应液不同初始pH对催化剂活性的影响59
• 3.5 硼和氮共掺杂二氧化钛光催化机理分析59-61
• 3.6 本章小结61-63
• 4 结论与建议63-65
• 4.1 结论63-64
• 4.2 建议64-65
• 参考文献65-72
• 致谢72-73
• 攻读硕士学位期间发表的学术论文73

【参考文献】

中国期刊全文数据库 前7条

1 任学昌;史载锋;孔令仁;;TiO_2薄膜的Ag改性及光催化活性[J];催化学报;2006年09期

2 魏凤玉;倪良锁;;硼硫共掺杂TiO_2的光催化性能及掺杂机理[J];催化学报;2007年10期

3 于爱敏;武光军;严晶晶;郑春明;章福祥;杨雅莉;关乃佳;;水热法合成可见光响应的B掺杂TiO_2及其光催化活性[J];催化学报;2009年02期

4 赵燕宁;刘岗;孙成华;李峰;逯高清;成会明;;硼在纳米晶氧化钛中的掺杂状态[J];材料研究学报;2008年02期

5 ;Mechanochemical preparation of sulfur-doped nanosized TiO_2 and its photocatalytic activity under visible light[J];Chinese Science Bulletin;2005年23期

6 ;Magnetic and Optical Properties of the TiO_2-Co-TiO_2 Composite Films Grown by Magnetron Sputtering[J];Chinese Journal of Aeronautics;2007年02期

7 冯春波;杜志平;赵永红;台秀梅;李秋小;;Au改性纳米TiO_2材料对NPE-10光催化降解的活性[J];物理化学学报;2006年08期

  本文关键词：非金属（硼、氮）掺杂改性二氧化钛的制备及光催化性能和机理研究，由笔耕文化传播整理发布。

本文编号：336571