生物炭铁系催化剂催化特性及铁溶出抑制研究
发布时间:2021-08-29 21:02
因络合效应影响,重金属有机络合污染物难以通过化学沉淀、物理吸附、膜分离等常规物理化学手段实现有效去除。目前研究较为广泛的方法是高级氧化技术中的非均相类芬顿氧化,该技术既对目标污染物有强氧化性,同时也可减少传统均相芬顿反应的二次污染问题。碳材料是非均相催化剂中使用最为广泛的一种载体材料,传统碳材料主要以石化资源为原材料,稳定性差以及活性组分流失是最普遍的问题。丰富的可再生能源生物质在替代传统碳材料来源方面具有广阔前景。本课题以生物质木质素为原料制备生物炭基铁系催化剂,并以明胶为氮源进行原位掺杂改性,实现催化活性的提高,同时减少活性组分的溶出;并将催化剂用于Ni-EDTA模拟废水处理中,对反应过程中镍去除率及活性组分的溶出情况进行研究。对木质素生物炭基铁系催化剂的制备条件进行优化,实验结果表明,以硝酸铁为铁源、升温速率为3°C/min、热解时间为1.0 h、热解温度为600°C、掺铁量为5%时,催化剂在非均相类芬顿氧化反应中表现良好,镍去除率为65.36%,铁溶出量为1.01 mg/L。以生物质材料明胶为氮元素来源,对木质素生物炭基铁系催化剂进行掺氮改性,实验结果表明,控制木质素/明胶比例...
【文章来源】:哈尔滨工业大学黑龙江省 211工程院校 985工程院校
【文章页数】:81 页
【学位级别】:硕士
【部分图文】:
不同热解温度的催化剂SEM图
哈尔滨工业大学工学硕士学位论文-39-e)3:1f)0:1图4-7不同木质素/明胶掺量比生物炭催化剂的SEM图由图4-7可知,随着木质素/明胶掺量比增大,生物炭表面从光滑、没有明显的多孔结构开始出现明显的孔隙结构,含氮明胶的掺入对催化剂材料有扩孔作用,促进氮掺杂生物炭内部的活性官能团生成。并且可以看到,催化剂材料表面活性组分晶体颗粒数目呈先减孝后增多的趋势。4.2.1.3不同木质素/明胶掺量比催化剂XRD测试对不同木质素/明胶掺量比条件下制备的催化剂进行XRD测试,结果如图4-8所示。从图4-8可以看出,未掺氮的催化剂有多个衍射峰,结合3.2.4.4可知,材料中有Fe3O4和Fe3C生成。明胶的加入改变了铁物种的形态,Fe3O4衍射峰消失,Fe3C的衍射峰随明胶掺量增多而减弱。在2θ为41.2°,47.9°和70.1°处的衍射峰与Fe4N在(111)、(200)、(220)晶面相一致(参考标准卡片JCPDSNO.77-2006),推断在木质素与明胶比为6:1时材料中有Fe4N生成。当材料仅由明胶和铁物种组成时,所有铁物种衍射峰都十分微弱。020406080相对强度(a.u.)2θ(°)木质素/明胶=1:0木质素/明胶=12:1木质素/明胶=9:1木质素/明胶=6:1木质素/明胶=3:1木质素/明胶=0:1¨¨¨¨¨¨§§§§§§¨Fe3O4§Fe3CFe4N图4-8不同木质素/明胶掺量比生物炭催化剂的XRD能谱图
【参考文献】:
期刊论文
[1]铁铜双金属有机骨架MIL-101(Fe,Cu)活化双氧水降解染料性能[J]. 梁贺,刘锐平,安晓强,刘会娟. 环境科学. 2020(10)
[2]多相芬顿催化水处理技术与原理[J]. 吕来,胡春. 化学进展. 2017(09)
[3]炭基材料催化过氧化物降解水中有机污染物:表面作用机制[J]. 杨世迎,张翱,任腾飞,张宜涛. 化学进展. 2017(05)
[4]杂原子掺杂碳基氧还原反应电催化剂研究进展[J]. 周宇,王宇新. 化工学报. 2017(02)
[5]纳米Fe3O4/CeO2-H2O2非均相类Fenton体系对3,4-二氯三氟甲苯的降解[J]. 孙正男,杨琦,纪冬丽,郑琳. 环境科学. 2015(06)
[6]三维电极电化学反应器降解有机废水中的EDTA[J]. 柴立元,尤翔宇,舒余德,杨杰,王云燕,赵娜. 中南大学学报(自然科学版). 2010(04)
[7]铁/活性炭催化剂的穆斯堡尔谱研究 Ⅰ.不同浸渍铁盐的影响[J]. 陈仰光,辛采芬,杨学仁,徐长海,潘立金,梁东白,林励吾. 催化学报. 1992(04)
博士论文
[1]木质素/胶原蛋白粘结基石墨电极的制备与性能研究[D]. 赵子龙.东南大学 2015
[2]新型碳基功能材料的制备、表征及其应用研究[D]. 李铁.复旦大学 2014
硕士论文
[1]微波高级氧化工艺处理化学镀铜镍废水[D]. 曹喆.哈尔滨工业大学 2018
[2]生物炭基催化剂制备及其湿式催化氧化性能研究[D]. 高亚光.哈尔滨工业大学 2018
本文编号:3371378
【文章来源】:哈尔滨工业大学黑龙江省 211工程院校 985工程院校
【文章页数】:81 页
【学位级别】:硕士
【部分图文】:
不同热解温度的催化剂SEM图
哈尔滨工业大学工学硕士学位论文-39-e)3:1f)0:1图4-7不同木质素/明胶掺量比生物炭催化剂的SEM图由图4-7可知,随着木质素/明胶掺量比增大,生物炭表面从光滑、没有明显的多孔结构开始出现明显的孔隙结构,含氮明胶的掺入对催化剂材料有扩孔作用,促进氮掺杂生物炭内部的活性官能团生成。并且可以看到,催化剂材料表面活性组分晶体颗粒数目呈先减孝后增多的趋势。4.2.1.3不同木质素/明胶掺量比催化剂XRD测试对不同木质素/明胶掺量比条件下制备的催化剂进行XRD测试,结果如图4-8所示。从图4-8可以看出,未掺氮的催化剂有多个衍射峰,结合3.2.4.4可知,材料中有Fe3O4和Fe3C生成。明胶的加入改变了铁物种的形态,Fe3O4衍射峰消失,Fe3C的衍射峰随明胶掺量增多而减弱。在2θ为41.2°,47.9°和70.1°处的衍射峰与Fe4N在(111)、(200)、(220)晶面相一致(参考标准卡片JCPDSNO.77-2006),推断在木质素与明胶比为6:1时材料中有Fe4N生成。当材料仅由明胶和铁物种组成时,所有铁物种衍射峰都十分微弱。020406080相对强度(a.u.)2θ(°)木质素/明胶=1:0木质素/明胶=12:1木质素/明胶=9:1木质素/明胶=6:1木质素/明胶=3:1木质素/明胶=0:1¨¨¨¨¨¨§§§§§§¨Fe3O4§Fe3CFe4N图4-8不同木质素/明胶掺量比生物炭催化剂的XRD能谱图
【参考文献】:
期刊论文
[1]铁铜双金属有机骨架MIL-101(Fe,Cu)活化双氧水降解染料性能[J]. 梁贺,刘锐平,安晓强,刘会娟. 环境科学. 2020(10)
[2]多相芬顿催化水处理技术与原理[J]. 吕来,胡春. 化学进展. 2017(09)
[3]炭基材料催化过氧化物降解水中有机污染物:表面作用机制[J]. 杨世迎,张翱,任腾飞,张宜涛. 化学进展. 2017(05)
[4]杂原子掺杂碳基氧还原反应电催化剂研究进展[J]. 周宇,王宇新. 化工学报. 2017(02)
[5]纳米Fe3O4/CeO2-H2O2非均相类Fenton体系对3,4-二氯三氟甲苯的降解[J]. 孙正男,杨琦,纪冬丽,郑琳. 环境科学. 2015(06)
[6]三维电极电化学反应器降解有机废水中的EDTA[J]. 柴立元,尤翔宇,舒余德,杨杰,王云燕,赵娜. 中南大学学报(自然科学版). 2010(04)
[7]铁/活性炭催化剂的穆斯堡尔谱研究 Ⅰ.不同浸渍铁盐的影响[J]. 陈仰光,辛采芬,杨学仁,徐长海,潘立金,梁东白,林励吾. 催化学报. 1992(04)
博士论文
[1]木质素/胶原蛋白粘结基石墨电极的制备与性能研究[D]. 赵子龙.东南大学 2015
[2]新型碳基功能材料的制备、表征及其应用研究[D]. 李铁.复旦大学 2014
硕士论文
[1]微波高级氧化工艺处理化学镀铜镍废水[D]. 曹喆.哈尔滨工业大学 2018
[2]生物炭基催化剂制备及其湿式催化氧化性能研究[D]. 高亚光.哈尔滨工业大学 2018
本文编号:3371378
本文链接:https://www.wllwen.com/kejilunwen/huaxue/3371378.html
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