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含N、O配体的金属—有机骨架合成及吸附性能研究

发布时间:2021-08-31 04:33
  目前,CO2等温室气体引发的环境问题日益严重,以多孔材料吸附分离CO2具有节能、高效等优势。金属-有机骨架(Metal-Organic Frameworks,MOFs)作为一类新兴的多孔材料,在CO2吸附领域具有潜在应用价值。含N、O配体的配位形式多样,合成的MOFs骨架结构稳定,具备一定功能特性。本文采用溶剂热法,以含N、O配体为连接体,以Zn2+、Cd2+、Co2+、Sr2+为金属中心,合成新型MOFs,并对样品的理化性质进行表征。主要工作和结论如下:以Zn(N03)2为金属源,分别以H2bdc、H2bpdc和H2tpdc为配体,DMF为溶剂,反应2d后得到长方体状晶体,BET面积分别为5.3 m2/g、74.7 m2/g和357.8 m2/g,随着配体长度增加,MOFs的BET面积依次提高。在0 ℃、760 mmHg条件下,Zn-MOF3对C02的吸附量为28.9cm3/g,通过线性拟合发现,C02吸附等温线符合Langmuir模型,饱和C02吸附量为38.87 cm3/g,是一种优良的吸附剂。以 CdC12 为金属源,H3iid 为配体,分别以 DMF/H2O、DMF/MeCN... 

【文章来源】:福建工程学院福建省

【文章页数】:73 页

【学位级别】:硕士

【部分图文】:

含N、O配体的金属—有机骨架合成及吸附性能研究


图1-1金属离子在不同阴离子下的配合物结构图[W1??

形貌,配位模式,配体


(bix)和meso-a,P-二(4-卩比陡基)乙二醇(bpg)三种含氮辅助配体。含氮辅助配体??的引入造成了配体tdpa+4的配位差异,制备得到四种具有不同配位几何和空间构??型的Cd-MOFs材料。如图1-2为不同含氮辅助配体下的tdpa+4配位模式图。??<&'??(a)无辅助配体?(b)bpe?(c)bix?(d)bpg??图1-2不同辅助配体下的tdpat4配位模式图[43】??1.3.4反应温度??反应温度是MOFs材料合成的重要影响因素之…。常用的温度范围在??80 ̄200?°C之间,通常高温条件下,有机配体易以多齿高维度形式与金属离子配??位;低温或室温条件下,易以单齿低维度形式配位甚至难进行配位。??2015年,Khoshha丨等[441通过超声回流法分别在80?°C、110?°C和140?°C条??件下制备得到Cu-MOF,并考察了其出储存性能。结果表明,在80°C、溶剂量??为75?mL条件下制备得到的Cli-MOF的H2储存效果最好,吸附储存量为0.7?wt%。??2016年,Jiang等|45]在不同温度下通过溶剂热法合成Co-MOF-74,其中在??100?°C下得到的该材料具有花状形貌,而在其他温度下趋于得到六棱柱结构。花??状形貌的Co-MOF-74拥有最高的催化活性

形貌,骨架结构图,配体


(bix)和meso-a,P-二(4-卩比陡基)乙二醇(bpg)三种含氮辅助配体。含氮辅助配体??的引入造成了配体tdpa+4的配位差异,制备得到四种具有不同配位几何和空间构??型的Cd-MOFs材料。如图1-2为不同含氮辅助配体下的tdpa+4配位模式图。??<&'??(a)无辅助配体?(b)bpe?(c)bix?(d)bpg??图1-2不同辅助配体下的tdpat4配位模式图[43】??1.3.4反应温度??反应温度是MOFs材料合成的重要影响因素之…。常用的温度范围在??80 ̄200?°C之间,通常高温条件下,有机配体易以多齿高维度形式与金属离子配??位;低温或室温条件下,易以单齿低维度形式配位甚至难进行配位。??2015年,Khoshha丨等[441通过超声回流法分别在80?°C、110?°C和140?°C条??件下制备得到Cu-MOF,并考察了其出储存性能。结果表明,在80°C、溶剂量??为75?mL条件下制备得到的Cli-MOF的H2储存效果最好,吸附储存量为0.7?wt%。??2016年,Jiang等|45]在不同温度下通过溶剂热法合成Co-MOF-74,其中在??100?°C下得到的该材料具有花状形貌,而在其他温度下趋于得到六棱柱结构。花??状形貌的Co-MOF-74拥有最高的催化活性

【参考文献】:
期刊论文
[1]几种固体吸附剂对CO2静态吸附性能的研究[J]. 孙航,张立麒,李小姗,郑楚光.  热能动力工程. 2016(02)
[2]基于1,3-二(2-苯并咪唑基)苯的双核钴及钴配位聚合物的晶体结构及磁性(英文)[J]. 刘法谦,赵杰,张东,段小群,王磊,邓月义,李伟华.  无机化学学报. 2015(07)
[3]含苯并咪唑基配体Zn(Ⅱ)、Cd(Ⅱ)配位聚合物的合成、结构以及荧光性质研究(英文)[J]. 赵越,翟玲玲,孙为银.  无机化学学报. 2014(01)

硕士论文
[1]基于4-(1-苯并咪唑基)苯甲酸配体的金属—有机配位聚合物的合成、结构及性能[D]. 陈琳.江西师范大学 2016
[2]CO2吸附剂的合成、表征及其吸附性能研究[D]. 常虹.浙江师范大学 2011



本文编号:3374201

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