助催化剂修饰g-C 3 N 4 光催化还原CO 2 的性能优化与机理研究
发布时间：2021-08-31 17:09
利用太阳能和半导体光催化剂将温室气体CO2还原为有价值的化工原料,在实现CO2资源化利用的同时,还可缓解温室效应,是当前众多研究者关注的热点话题之一。g-C3N4（CN）作为一种新型的非金属半导体光催化剂,备受关注。但光生载流子易复合,光吸收性能和反应活性位点有限等缺点限制了其光催化还原CO2的效率。针对上述缺陷,本文开发了高活性、高稳定性、价格经济的助催化剂,有效提升了CN光催化还原CO2性能,为高效还原CO2光催化剂的设计与开发做出有益的探索。本文首先探究了非贵金属助催化剂Bi纳米球修饰对g-C3N4光催化还原CO2性能的影响。表征分析发现,Bi修饰不仅显著提高了CN对可见光的吸收,且可与CN形成肖特基结,促进光生载流子的分离和转移。此外,溶剂热处理导致CN的导带位置上移,光生电子的还原能力增强。在Bi修饰以及CN自身性质优化的共同影响下,可见光光照8 h下,最佳样...
【文章来源】：浙江大学浙江省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：149 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
980-2020年大气环境中CO2月平均浓度[2]
浙江大学博士学位论文1绪论2与此同时，随着煤炭、石油、天然气等化石能源的大量使用，不可再生资源的储量不断下降。虽然通过提高能源利用效率，调整能源结构，以及增大核能、氢能和风能等可再生清洁能源的开发和利用，为人类社会经济的可持续发展提供了有力支持。然而在以能源为驱动的现代社会，可再生能源的产量和应用远不能满足人类持续上涨的能源需求，因此在未来很长一段时间内，人类仍将主要依赖化石能源的使用，如图1.2所示[6]。通过绿色的化学手段将人类排放的CO2进行资源化利用，不仅可以控制大气中的CO2的浓度，缓解温室效应，还可获得有价值的化工原料，降低化工生产对化石能源的依赖，被认为是实现可持续发展的有效途径[7]。图1.2世界主要能源消耗的趋势与展望[6]Figure1.2Trendandoutlookofglobalprimaryenergyconsumption1.1.2CO2资源化利用现状目前，CO2的末端减排技术主要包括CO2的捕集和封存（CCS）以及CO2的捕集与利用（CCU）。CCS技术是将工业和能源转化过程中产生的CO2在排放之前采用吸附法、吸收法、电化学法等技术进行捕集，然后采用管线或者船舶运输至封存地，通过压缩的方式将其注入到低层深部的适宜地层中进行封存，或者通过物理、化学、生化等方法使其长期与大气隔离[8]。尽管CCS技术曾被认为是一种未来能源脱碳转型的有效技术，但是经过几十年的研究，这项技术设计和操作成本仍较高，存在各种风险和不确定性，且CCS技术只是暂时降低了大气中的CO2浓度，是一种纯粹的投入行为，不产生任何的经济效益，这严重限制了其应用价值和前景[9]。CCU技术则是在现有CCS技术基础上，将二氧化碳作为一种C1资源，在低能耗、低成本条件下，利用CO2矿化
浙江大学博士学位论文1绪论5和材料成本，评估上述开发的Bi纳米球、CQDs、Ni2P/NiO等助催化剂替代贵金属Pd的潜力。图1.3研究技术路线图Figure1.3Diagramoftheresearchtechniqueroute
【参考文献】：
期刊论文
[1]零维、一维、二维无机纳米材料催化还原CO2研究进展[J]. 王帅,王振,邱俊杰,杨慧. 功能材料. 2018(12)
[2]Synthesis and application of transition metal phosphides as electrocatalyst for water splitting[J]. Jinzhan Su,Jinglan Zhou,Lu Wang,Cong Liu,Yubin Chen. Science Bulletin. 2017(09)
[3]光催化还原CO2合成太阳燃料半导体光催化剂的设计与制备（英文）[J]. 李鑫,温九青,刘敬祥,方岳平,余家国. Science China Materials. 2014(01)
[4]ZnS/PS复合体系的制备和性能表征[J]. 王彩凤,李清山,胡波,伊厚会. 半导体光电. 2012(03)
博士论文
[1]单原子催化剂结构和性能的同步辐射研究[D]. 曹元杰.中国科学技术大学 2018
[2]碱改性g-C3N4光催化还原CO2的性能提升机制及其拓展应用[D]. 孙朱行.浙江大学 2017
[3]Cu改性钛基光催化剂及光解甘油产氢性能和机理研究[D]. 张萌.浙江大学 2016
本文编号：3375283
【文章来源】：浙江大学浙江省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：149 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
980-2020年大气环境中CO2月平均浓度[2]
浙江大学博士学位论文1绪论2与此同时，随着煤炭、石油、天然气等化石能源的大量使用，不可再生资源的储量不断下降。虽然通过提高能源利用效率，调整能源结构，以及增大核能、氢能和风能等可再生清洁能源的开发和利用，为人类社会经济的可持续发展提供了有力支持。然而在以能源为驱动的现代社会，可再生能源的产量和应用远不能满足人类持续上涨的能源需求，因此在未来很长一段时间内，人类仍将主要依赖化石能源的使用，如图1.2所示[6]。通过绿色的化学手段将人类排放的CO2进行资源化利用，不仅可以控制大气中的CO2的浓度，缓解温室效应，还可获得有价值的化工原料，降低化工生产对化石能源的依赖，被认为是实现可持续发展的有效途径[7]。图1.2世界主要能源消耗的趋势与展望[6]Figure1.2Trendandoutlookofglobalprimaryenergyconsumption1.1.2CO2资源化利用现状目前，CO2的末端减排技术主要包括CO2的捕集和封存（CCS）以及CO2的捕集与利用（CCU）。CCS技术是将工业和能源转化过程中产生的CO2在排放之前采用吸附法、吸收法、电化学法等技术进行捕集，然后采用管线或者船舶运输至封存地，通过压缩的方式将其注入到低层深部的适宜地层中进行封存，或者通过物理、化学、生化等方法使其长期与大气隔离[8]。尽管CCS技术曾被认为是一种未来能源脱碳转型的有效技术，但是经过几十年的研究，这项技术设计和操作成本仍较高，存在各种风险和不确定性，且CCS技术只是暂时降低了大气中的CO2浓度，是一种纯粹的投入行为，不产生任何的经济效益，这严重限制了其应用价值和前景[9]。CCU技术则是在现有CCS技术基础上，将二氧化碳作为一种C1资源，在低能耗、低成本条件下，利用CO2矿化
浙江大学博士学位论文1绪论5和材料成本，评估上述开发的Bi纳米球、CQDs、Ni2P/NiO等助催化剂替代贵金属Pd的潜力。图1.3研究技术路线图Figure1.3Diagramoftheresearchtechniqueroute
【参考文献】：
期刊论文
[1]零维、一维、二维无机纳米材料催化还原CO2研究进展[J]. 王帅,王振,邱俊杰,杨慧. 功能材料. 2018(12)
[2]Synthesis and application of transition metal phosphides as electrocatalyst for water splitting[J]. Jinzhan Su,Jinglan Zhou,Lu Wang,Cong Liu,Yubin Chen. Science Bulletin. 2017(09)
[3]光催化还原CO2合成太阳燃料半导体光催化剂的设计与制备（英文）[J]. 李鑫,温九青,刘敬祥,方岳平,余家国. Science China Materials. 2014(01)
[4]ZnS/PS复合体系的制备和性能表征[J]. 王彩凤,李清山,胡波,伊厚会. 半导体光电. 2012(03)
博士论文
[1]单原子催化剂结构和性能的同步辐射研究[D]. 曹元杰.中国科学技术大学 2018
[2]碱改性g-C3N4光催化还原CO2的性能提升机制及其拓展应用[D]. 孙朱行.浙江大学 2017
[3]Cu改性钛基光催化剂及光解甘油产氢性能和机理研究[D]. 张萌.浙江大学 2016
本文编号：3375283
本文链接：https://www.wllwen.com/kejilunwen/huaxue/3375283.html
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