金属氧化物负载MIL复合材料的制备及脱硝性能研究
发布时间：2021-09-24 12:46
随着工业化步伐的加快,全球环境问题日益恶化引起了政府的高度重视。NOx作为PM2.5的主要前驱物之一,是“十三五”规划中提出的新的减排目标。目前,降低NOx最有效的技术是选择性催化还原技术（Selective Catalytic Reduction,SCR）,催化剂的制备和生产是该技术中最为重要的一环,其催化性能直接影响整体的脱硝效果。常用的SCR催化剂是V2O5-W03（Mo03）/TiO2,但V205具有毒性、反应过程中SO2易氧化成S03、NH3易生成N20、造成环境污染,并且该催化剂的低温催化效率较低,不适合工业应用。因此,开发新型的环境友好低温SCR催化剂成为了研究热点。金属有机骨架材料（Metal organic Frameworks,MOFs）具有金属含量高、比表面积大和结构功能多样性等特点,其中MIL系列材料（Materials Institute Lavoisier）作为MOFs材料的典型代表之一,应用于诸多方面尤其是催化方向。MIL-10l（Cr）材料的高金属含量和大比表面积,既可作活性组分又可作载体,并且该材料合成较为简单,同时通过对该材料进行热处理可去除部分有机...
【文章来源】：东北电力大学吉林省
【文章页数】：73 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图３－２不同矿化剂合成的ＭＩＬ－ｌＯｌ（Ｃｒ）纳米材料的ＳＥＭ图??
第３章ＭＩＬ－ｌＯｌ（Ｃｒ）和ｑｕａｓｉ－ＭＩＬ－ｌＯｌ（Ｃｒ）催化剂的制备及脱硝性能研究???＾??°?Ｕ?ｐ＼?＊?Ｎａ２Ｃ０３??＾?Ｌ?ＮａＡＣ??ｂ?标准?ＭＩＬ－丨Ｏｌ（Ｃｒ）??－ｉ???１?■?１?１?ｉ?＇?１?＾?１?＇??５?１０?Ｊ５?２０?２５?３０?３５?４０??２６?（°）??图３－１不同矿化剂合成的ＭＩＬ－ｌＯｌ（Ｃｒ）纳米材料的ＸＲＤ图??图３－１表示不同矿化剂下合成的ＭＩＬ－１０?ｌ（Ｃｒ）样品与标准ＭＩＬ－１０１（０）纳米??材料的ＸＲＤ对比图。由图可观察到，在５－４０。范围内，利用不同矿化剂合成的??ＭＩＬ－ｌＯｌ（Ｃｒ）样品与标准的ＭＩＬ－ｌＯｌ（Ｃｒ）纳米材料的特征峰位置相匹配，证明所??合成的样品与文献所报道的ＭＩＬ－ｌＯｌ（Ｃｒ）晶体结构一致；但通过ＸＲＤ图谱可以??发现，不同矿化剂合成的样品结晶度有差异，其中用１＾＾２０４作为矿化剂合成??的样品杂峰较多，结晶度较差。??ｗｍｍｍｍ??图３－２不同矿化剂合成的ＭＩＬ－ｌＯｌ（Ｃｒ）纳米材料的ＳＥＭ图??（ａ．?ＮａＡＣ；?ｂ．?Ｎａ２Ｃ〇３；?ｃ．?Ｎａ２Ｃ２〇４）??对不同矿化剂下合成的ＭＴＬ－ｌＯｌ（Ｃｒ）样品进行ＳＥＭ表征（如图３－２）。通??过文献我诃知［叫肌－１０１（〇）的晶体构型为八面体，从图３－２观察到不同矿化??剂合成的样品晶体形貌不明显，样品尺寸均较小（＜１?Ｐｍ），而且均发生了不??同程度的团聚。其中图３＿２ｃ的团聚现象最为明显，而且晶体形貌无规则；图３－??２ａ和图３－２ｂ中有八面体形貌的样品形成，但形成量较少且尺寸较小，同时均发??生了团聚现象。??－２１?－??
改变矿化剂??种类合成ＭＩＬ－ｌＯｌ（Ｃｒ）纳米材料的实验方案并不理想，因为三核铬簇易在低酸??度的条件下形成，故ｐＨ值对其制备的影响。??３．２＿ｌ＿２ｐＨ值对产物的影响??本实验通过改变反应物的ｐＨ值，考察不同ｐＨ值对于所制备的ＭＩＬ－ｌＯｌ（Ｃｒ）??纳米材料物化性质的影响。以ＮａＯＨ?（４ｍｏｌ／Ｌ）溶液为ｐＨ调节液，令ｐＨ值分??别为２、２．５、３、３．５和４，其他反应条件与２．２．１中反应步骤相同。考察不同??ｐＨ值对产物物化性质的影响，将所得到的产物进行ＸＲＤ表征（如图３－３）和??ＳＥＭ表征（如图３－４）。??Ｌｉ！?，?＿?ｐＨ＝３．５??７?ｋ－?Ａ．－?■？?????＿?ｐＨ＝２．５??ｐＨ＝２??ｉｉＬ?Ａ?－■?－?－Ｋ??—???－?．?＾?＾?｜??Ｉ?１?！?１?Ｉ?１?Ｉ?Ｉ?＇?Ｉ?１?Ｉ?１??５?１０?１５?２０?２５?３０?３５?４０??２０?（°）??图３－３不同ｐＨ值下的ＭＩＬ－１０１?（Ｃｒ）纳米材料的ＸＲＤ图??根据图３－３可观察到，在５－４０°范围内，利用不同ｐＨ值合成的ＭＩＬ－ｌＯｌ（Ｃｒ）??样品与标准ＭＩＬ－ｌＯｌ（Ｃｒ）纳米材料的特征峰位置相匹配，证明所合成的样品与??标准ＭＩＬ－ｌＯｌ（Ｃｒ）晶体的结构一致。通过图谱可以观察到，不同ｐＨ下合成的样??品结晶度仍有略微差异，当ｐＨ＝２．５时，样品结晶度最高。??
【参考文献】：
期刊论文
[1]氮氧化物危害及处理方法[J]. 王旭睿. 当代化工研究. 2018(10)
[2]中国电力行业氮氧化物排放的时空分布特征与类群分析[J]. 杨春玉,林潇,董战峰,王军锋. 生态环境学报. 2018(09)
[3]燃煤烟气脱硝技术的研究进展[J]. 王竞. 环境与可持续发展. 2018(04)
[4]新型Mn-Fe/ZSM-5催化剂的NH3-SCR脱硝性能[J]. 苏丽清,邹春雷,冯雅琳,何凯,吴旭,李哲. 太原理工大学学报. 2018(03)
[5]SNCR脱硝技术研究与应用[J]. 张明明. 城市建设理论研究(电子版). 2017(23)
[6]燃煤电厂烟气脱硝技术发展综述[J]. 赵毅,王佳男. 化工技术与开发. 2017(06)
[7]湿法烟气脱硝技术现状及发展[J]. 杨加强,梅毅,王驰,龙光花,李帅. 化工进展. 2017(02)
[8]氧化铬催化剂上NO常温催化氧化反应的性能研究[J]. 朱鹏宇,吴志远,李亚冉,刘艳,黄海燕. 现代化工. 2016(03)
[9]大气环境中PM2.5的研究进展与展望[J]. 杨洪斌,邹旭东,汪宏宇,刘玉彻. 气象与环境学报. 2012(03)
[10]Cr-Ce/TiO2低温催化还原NO性能研究[J]. 罗晶,童华,童志权,黄妍,李慧洁. 石油化工. 2010(09)
硕士论文
[1]铁铜菱沸石分子筛催化剂选择性催化还原氮氧化物的研究[D]. 李慧胜.天津大学 2017
本文编号：3407776
【文章来源】：东北电力大学吉林省
【文章页数】：73 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图３－２不同矿化剂合成的ＭＩＬ－ｌＯｌ（Ｃｒ）纳米材料的ＳＥＭ图??
第３章ＭＩＬ－ｌＯｌ（Ｃｒ）和ｑｕａｓｉ－ＭＩＬ－ｌＯｌ（Ｃｒ）催化剂的制备及脱硝性能研究???＾??°?Ｕ?ｐ＼?＊?Ｎａ２Ｃ０３??＾?Ｌ?ＮａＡＣ??ｂ?标准?ＭＩＬ－丨Ｏｌ（Ｃｒ）??－ｉ???１?■?１?１?ｉ?＇?１?＾?１?＇??５?１０?Ｊ５?２０?２５?３０?３５?４０??２６?（°）??图３－１不同矿化剂合成的ＭＩＬ－ｌＯｌ（Ｃｒ）纳米材料的ＸＲＤ图??图３－１表示不同矿化剂下合成的ＭＩＬ－１０?ｌ（Ｃｒ）样品与标准ＭＩＬ－１０１（０）纳米??材料的ＸＲＤ对比图。由图可观察到，在５－４０。范围内，利用不同矿化剂合成的??ＭＩＬ－ｌＯｌ（Ｃｒ）样品与标准的ＭＩＬ－ｌＯｌ（Ｃｒ）纳米材料的特征峰位置相匹配，证明所??合成的样品与文献所报道的ＭＩＬ－ｌＯｌ（Ｃｒ）晶体结构一致；但通过ＸＲＤ图谱可以??发现，不同矿化剂合成的样品结晶度有差异，其中用１＾＾２０４作为矿化剂合成??的样品杂峰较多，结晶度较差。??ｗｍｍｍｍ??图３－２不同矿化剂合成的ＭＩＬ－ｌＯｌ（Ｃｒ）纳米材料的ＳＥＭ图??（ａ．?ＮａＡＣ；?ｂ．?Ｎａ２Ｃ〇３；?ｃ．?Ｎａ２Ｃ２〇４）??对不同矿化剂下合成的ＭＴＬ－ｌＯｌ（Ｃｒ）样品进行ＳＥＭ表征（如图３－２）。通??过文献我诃知［叫肌－１０１（〇）的晶体构型为八面体，从图３－２观察到不同矿化??剂合成的样品晶体形貌不明显，样品尺寸均较小（＜１?Ｐｍ），而且均发生了不??同程度的团聚。其中图３＿２ｃ的团聚现象最为明显，而且晶体形貌无规则；图３－??２ａ和图３－２ｂ中有八面体形貌的样品形成，但形成量较少且尺寸较小，同时均发??生了团聚现象。??－２１?－??
改变矿化剂??种类合成ＭＩＬ－ｌＯｌ（Ｃｒ）纳米材料的实验方案并不理想，因为三核铬簇易在低酸??度的条件下形成，故ｐＨ值对其制备的影响。??３．２＿ｌ＿２ｐＨ值对产物的影响??本实验通过改变反应物的ｐＨ值，考察不同ｐＨ值对于所制备的ＭＩＬ－ｌＯｌ（Ｃｒ）??纳米材料物化性质的影响。以ＮａＯＨ?（４ｍｏｌ／Ｌ）溶液为ｐＨ调节液，令ｐＨ值分??别为２、２．５、３、３．５和４，其他反应条件与２．２．１中反应步骤相同。考察不同??ｐＨ值对产物物化性质的影响，将所得到的产物进行ＸＲＤ表征（如图３－３）和??ＳＥＭ表征（如图３－４）。??Ｌｉ！?，?＿?ｐＨ＝３．５??７?ｋ－?Ａ．－?■？?????＿?ｐＨ＝２．５??ｐＨ＝２??ｉｉＬ?Ａ?－■?－?－Ｋ??—???－?．?＾?＾?｜??Ｉ?１?！?１?Ｉ?１?Ｉ?Ｉ?＇?Ｉ?１?Ｉ?１??５?１０?１５?２０?２５?３０?３５?４０??２０?（°）??图３－３不同ｐＨ值下的ＭＩＬ－１０１?（Ｃｒ）纳米材料的ＸＲＤ图??根据图３－３可观察到，在５－４０°范围内，利用不同ｐＨ值合成的ＭＩＬ－ｌＯｌ（Ｃｒ）??样品与标准ＭＩＬ－ｌＯｌ（Ｃｒ）纳米材料的特征峰位置相匹配，证明所合成的样品与??标准ＭＩＬ－ｌＯｌ（Ｃｒ）晶体的结构一致。通过图谱可以观察到，不同ｐＨ下合成的样??品结晶度仍有略微差异，当ｐＨ＝２．５时，样品结晶度最高。??
【参考文献】：
期刊论文
[1]氮氧化物危害及处理方法[J]. 王旭睿. 当代化工研究. 2018(10)
[2]中国电力行业氮氧化物排放的时空分布特征与类群分析[J]. 杨春玉,林潇,董战峰,王军锋. 生态环境学报. 2018(09)
[3]燃煤烟气脱硝技术的研究进展[J]. 王竞. 环境与可持续发展. 2018(04)
[4]新型Mn-Fe/ZSM-5催化剂的NH3-SCR脱硝性能[J]. 苏丽清,邹春雷,冯雅琳,何凯,吴旭,李哲. 太原理工大学学报. 2018(03)
[5]SNCR脱硝技术研究与应用[J]. 张明明. 城市建设理论研究(电子版). 2017(23)
[6]燃煤电厂烟气脱硝技术发展综述[J]. 赵毅,王佳男. 化工技术与开发. 2017(06)
[7]湿法烟气脱硝技术现状及发展[J]. 杨加强,梅毅,王驰,龙光花,李帅. 化工进展. 2017(02)
[8]氧化铬催化剂上NO常温催化氧化反应的性能研究[J]. 朱鹏宇,吴志远,李亚冉,刘艳,黄海燕. 现代化工. 2016(03)
[9]大气环境中PM2.5的研究进展与展望[J]. 杨洪斌,邹旭东,汪宏宇,刘玉彻. 气象与环境学报. 2012(03)
[10]Cr-Ce/TiO2低温催化还原NO性能研究[J]. 罗晶,童华,童志权,黄妍,李慧洁. 石油化工. 2010(09)
硕士论文
[1]铁铜菱沸石分子筛催化剂选择性催化还原氮氧化物的研究[D]. 李慧胜.天津大学 2017
本文编号：3407776
本文链接：https://www.wllwen.com/kejilunwen/huaxue/3407776.html
教材专著
