DNA结构介导的胶体颗粒低维度有序组装及应用

发布时间：2021-09-25 07:53

　　胶体颗粒在形成高阶组装体的过程中,常常被认为是可程序化的原子类似物,这是由于两者在形状、键合能力等方面的相似之处决定的。与具有高度方向性的原子键合作用不同,球形胶体颗粒各项同性的固有属性决定了对粒子间相互作用进行精确的编码控制是非常困难的。近年来,随着对DNA纳米技术研究的不断深入,通过在胶体颗粒表面引入各项异性的“补丁”,可以对胶体颗粒间的相互作用进行重新的定义。利用DNA补丁互补碱基对之间的氢键作用,胶体颗粒成功地构建出一系列纳米团簇以及组装体。然而,如何发展一种通用的、精确的方法来控制颗粒间的结合模式,即在指定位置直接将功能化补丁安装到表面积有限的胶体颗粒上,进而生成精准的胶体颗粒自组装结构,并将这种自组装结构应用于晶体缺陷和无机生物矿化等领域的研究,仍然是一种严峻的挑战。为解决这一难题,本文提出了一种构建DNA结构介导的胶体颗粒有序结构的通用方法:利用类似金属粒子间配位的结合模式,结合DNA折纸术的方法,将连接配体精准地植入胶体颗粒表面,从而设计并构建出多种高质量的结构组装体。利用DNA碱基之间的特异性识别作用,两条单链可以形成稳定的双螺旋结构,能够将表面包覆DNA的胶体颗粒,... 

【文章来源】：湘潭大学湖南省

【文章页数】：68 页

【学位级别】：硕士

【部分图文】：

DNA瓦片结构的自组装

第1章绪论5对形成的复合结构进行负染色处理，为观察DNA结构和金纳米粒子提供了一种解决方案，然而在干燥的过程中三维结构会发生不可避免的扭曲和变形。如图1.2C和1.2E所示，冷冻电镜可以将三维DNA折纸与金纳米颗粒的复合结构维持在溶液相的原始状态，即将液态样品通过急速冷却的方式封装进固态冰层中，从而避免外界辐照等不良因素对DNA结构上的损伤，进一步通过单粒子三维重建技术可以得到更为具体的结构信息，这些细节信息验证了DNA折纸术能够与无机纳米粒子相互结合，同时DNA框架与金纳米颗粒的结构没有因为复合过程产生破坏，论证了八面体折纸框架能够成为无机纳米粒子相互结合的媒介，从而引导纳米粒子形成高阶组装结构。在本文中，利用八面体DNA折纸框架对胶体颗粒进行了低维度的有序组装，并通过包括冷冻电镜技术在内的表征手段对结构的形成进行了全面而细致的验证，说明DNA折纸技术与胶体颗粒的结合能够产生全新的有序结构，并对相应结构进行了应用方面的探索。图1.2DNA折纸结构的自组装。(A)八面体DNA折纸结构的冷冻电镜图像。(B)二维投影图像、二维类平均图像、无基底的二维类平均图像、对应角度的投影八面体模型。(C)每个顶点(第二行和第四行)连接金纳米颗粒的八面体折纸框架冷冻电镜图像及其对应的三维模型(第一行和第三行)。(D)DNA八面体框架单体三维重构图像。(E)每个顶点连接金纳米颗粒的八面体折纸框架三维重构图像。

第1章绪论7为构建三维结构组装体的又一种可选择的方式。图1.3DNA线框结构的自组装过程。(A)DNA线框结构的设计过程。(a)形状设计、(b)碱基路径选择、(c)序列分区、(d)碱基序列填充。(B)6臂顶点构建的三维结构。(a)M.C.Escher的作品“Depth”、(b)DNA网络、(c)4×4×4阵列、(d)8×8×4阵列。1.2.4三维结构表征——冷冻电镜技术世界上第一台电子显微镜于1931年诞生[41]。20世纪70年代末，电子显微技术的发展达到一个重要的里程碑：电子显微镜能够观察到无机材料的原子和晶格组成[42-44]。然而，强烈的电子散射使得电子显微镜直接观察生物大分子仍然很困难。因此，人们开发了冷冻电镜技术，这一表征手段通过分析生物大分子复合体的三维结构，以此了解分子机制，使得用电子显微镜观察生物样品的真实结构成为了可能[45-47]。如图1.4所示，冷冻电镜的观察过程包括三个步骤[37,48]:低温样品的制备、低剂量电子显微成像和计算图像处理。首先，将样品沉积在多孔的碳涂层铜网格上，沉积一段时间后用滤纸吸干网格上多余的液体(图1.4A)。然后，将网格迅速插入由液氮冷却的液态乙烷中，随后冻结成一层薄的无定形冰。样品以随机的方向嵌


本文编号：3409378