硫化钠在金属电极电氧化过程中表面物种的原位拉曼光谱
发布时间：2021-10-02 02:22
本文使用原位拉曼光谱技术检测和确定了铂和金电极表面的硫化钠电催化氧化过程的中间物,通过显微共聚焦拉曼光谱技术所得到的拉曼峰对比分析、循环伏安法和恒电位法对反应过程中电化学行为的测定,从而确定了 S8多硫化物、铂氧化物等几种反应中间体的拉曼特征峰的位置,并提出了硫化钠在铂和金电极表面氧化过程的反应机理和振荡反馈过程。首先讨论了铂电极上硫化钠电氧化的稳态电化学行为以及反应过程中检测的各组分的原位拉曼光谱。硫化钠在铂电极上的电氧化过程中的拉曼光谱有六个特征峰,其中波数在150 cm-1、220 cm-1、470 cm-1左右的三个强峰为S8多硫化物的S-S键的振动;190cm-1是Pt-0键的振动,240 cm-1为Pt-Ox键的振动,归属于铂氧化物的形成;440 cm-1是Pt-S1键的振动。在铂电极上的硫化钠电氧化的稳态体系,硫化钠浓度的改变会影响循环伏安曲线的氧化峰的峰电位。当硫化钠浓度处于同一数量级时,得到的循环伏安曲线的氧化峰电位相近,峰形相似。随着硫化钠浓度逐渐降低,氧化峰电位正移,且峰形发生变化。硫化钠浓度升高,氧化峰电位则负移,且峰形也发生变化。这是由于硫离子的浓度会影响电极...
【文章来源】：中国矿业大学江苏省 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：101 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图１－１自然界中硫元素循环示意图Ｐ３］
ｉ＿ｍｎｄｒ振荡体系中起到活化剂的作用形成正反馈过一个以上负反馈环的慢反应过程就会出现Ｎ－ＮＤＲ下，动力学曲线中间分支的负微分阻抗是稳定的。电阻超过临界值时，在极化曲线的负斜率区域将会出中发生了?Ｈｏｐｆ分岔｜１Ｑ３＿Ｗ６］，如图ｌ－３ｂ所示。当溶，体系的振荡现象将会消失而出现双稳态现象，双起的。在恒电流条件下，体系不会出现振荡现象而所示。??
硕士学位论文???态极化曲线也是呈现Ｎ形，如图ｌ－４ａ所示。但是与Ｎ－ＮＤＲ体系不同是ＨＮ－ＮＤＲ??系中的所有动力学不稳定性均发生Ｎ形电流－电势稳态极化曲线的正斜率区域。??串联电阻为零时，Ｎ形电流－电势稳态极化曲线的正斜率区域是非常稳定的，??有振荡现象的出现。当串联电阻超过临界值时，Ｎ形电流－电势稳态极化曲线??正斜率区域将会出现电流振荡现象，如图ｌ－４ｂ所示。但是当外加电阻区域无??大时，电流振荡现象不会消失（如图ｌ－４ｄ），这种情况在Ｎ－ＮＤＲ体系中振荡??着外电阻的增大逐渐演化成双稳态。与Ｎ－ＮＤＲ体系不同的还有一点就是恒电??条件下ＨＮ－ＮＤＲ体系仍然能够观察到电位振荡现象，如图ｌ－４ｃ所示。??
【参考文献】：
期刊论文
[1]SPR银金电极上光电化学反应和EC-SERS理论研究[J]. 吴元菲,庞然,张檬,周剑章,任斌,田中群,吴德印. 电化学. 2016(04)
[2]激光拉曼光谱的发展及应用[J]. 刘方方. 技术与市场. 2014(09)
[3]电化学原位拉曼光谱技术在高温熔盐中的应用[J]. 胡宪伟,盛卓,高炳亮,石忠宁,黄椿森,王兆文. 冶金分析. 2014(08)
[4]硫化物在铂电极上电氧化时空动力学的模型模拟和分析(英文)[J]. 杨加平,于辉耀,何瑜庥,解京选,毕文彦,高庆宇. 物理化学学报. 2014(04)
[5]表面增强拉曼光谱技术在环境污染物检测中的应用[J]. 杨盼,丁帅军,陈凡圣,施金乐,胡建明. 激光与光电子学进展. 2014(03)
[6]多晶铂电极表面硫吸附物种的原位表面增强拉曼光谱研究(英文)[J]. In-Su Park,YuYe J.Tong. 电化学. 2010(03)
[7]电化学表面增强拉曼光谱—现状和展望[J]. 任斌,李剑锋,黄逸凡,曾智聪,田中群. 电化学. 2010(03)
[8]Current oscillations during the electrochemical oxidation of sulfide in the presence of an external resistor[J]. FENG JiaMin, GAO QingYu, LI Jun, LIU Li & MAO ShanCheng College of Chemical Engineering, China University of Mining and Technology, Xuzhou 221008, China. Science in China（Series B:Chemistry）. 2008(04)
[9]烯烃聚合中负载型催化剂及初生聚合物颗粒形貌的表征评述[J]. 郑学晶. 化工进展. 2007(12)
[10]针尖增强拉曼光谱:技术、应用和发展[J]. 任斌,王喜. 光散射学报. 2006(04)
博士论文
[1]基于多孔银基底的固相微萃取与表面增强拉曼联用技术及其在快速分析检测中的应用[D]. 刘震.山东大学 2017
[2]Pt基催化剂上甲醇氧化的电化学微分质谱与红外光谱研究[D]. 陶骞.中国科学技术大学 2014
本文编号：3417815
【文章来源】：中国矿业大学江苏省 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：101 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图１－１自然界中硫元素循环示意图Ｐ３］
ｉ＿ｍｎｄｒ振荡体系中起到活化剂的作用形成正反馈过一个以上负反馈环的慢反应过程就会出现Ｎ－ＮＤＲ下，动力学曲线中间分支的负微分阻抗是稳定的。电阻超过临界值时，在极化曲线的负斜率区域将会出中发生了?Ｈｏｐｆ分岔｜１Ｑ３＿Ｗ６］，如图ｌ－３ｂ所示。当溶，体系的振荡现象将会消失而出现双稳态现象，双起的。在恒电流条件下，体系不会出现振荡现象而所示。??
硕士学位论文???态极化曲线也是呈现Ｎ形，如图ｌ－４ａ所示。但是与Ｎ－ＮＤＲ体系不同是ＨＮ－ＮＤＲ??系中的所有动力学不稳定性均发生Ｎ形电流－电势稳态极化曲线的正斜率区域。??串联电阻为零时，Ｎ形电流－电势稳态极化曲线的正斜率区域是非常稳定的，??有振荡现象的出现。当串联电阻超过临界值时，Ｎ形电流－电势稳态极化曲线??正斜率区域将会出现电流振荡现象，如图ｌ－４ｂ所示。但是当外加电阻区域无??大时，电流振荡现象不会消失（如图ｌ－４ｄ），这种情况在Ｎ－ＮＤＲ体系中振荡??着外电阻的增大逐渐演化成双稳态。与Ｎ－ＮＤＲ体系不同的还有一点就是恒电??条件下ＨＮ－ＮＤＲ体系仍然能够观察到电位振荡现象，如图ｌ－４ｃ所示。??
【参考文献】：
期刊论文
[1]SPR银金电极上光电化学反应和EC-SERS理论研究[J]. 吴元菲,庞然,张檬,周剑章,任斌,田中群,吴德印. 电化学. 2016(04)
[2]激光拉曼光谱的发展及应用[J]. 刘方方. 技术与市场. 2014(09)
[3]电化学原位拉曼光谱技术在高温熔盐中的应用[J]. 胡宪伟,盛卓,高炳亮,石忠宁,黄椿森,王兆文. 冶金分析. 2014(08)
[4]硫化物在铂电极上电氧化时空动力学的模型模拟和分析(英文)[J]. 杨加平,于辉耀,何瑜庥,解京选,毕文彦,高庆宇. 物理化学学报. 2014(04)
[5]表面增强拉曼光谱技术在环境污染物检测中的应用[J]. 杨盼,丁帅军,陈凡圣,施金乐,胡建明. 激光与光电子学进展. 2014(03)
[6]多晶铂电极表面硫吸附物种的原位表面增强拉曼光谱研究(英文)[J]. In-Su Park,YuYe J.Tong. 电化学. 2010(03)
[7]电化学表面增强拉曼光谱—现状和展望[J]. 任斌,李剑锋,黄逸凡,曾智聪,田中群. 电化学. 2010(03)
[8]Current oscillations during the electrochemical oxidation of sulfide in the presence of an external resistor[J]. FENG JiaMin, GAO QingYu, LI Jun, LIU Li & MAO ShanCheng College of Chemical Engineering, China University of Mining and Technology, Xuzhou 221008, China. Science in China（Series B:Chemistry）. 2008(04)
[9]烯烃聚合中负载型催化剂及初生聚合物颗粒形貌的表征评述[J]. 郑学晶. 化工进展. 2007(12)
[10]针尖增强拉曼光谱:技术、应用和发展[J]. 任斌,王喜. 光散射学报. 2006(04)
博士论文
[1]基于多孔银基底的固相微萃取与表面增强拉曼联用技术及其在快速分析检测中的应用[D]. 刘震.山东大学 2017
[2]Pt基催化剂上甲醇氧化的电化学微分质谱与红外光谱研究[D]. 陶骞.中国科学技术大学 2014
本文编号：3417815
本文链接：https://www.wllwen.com/kejilunwen/huaxue/3417815.html
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