无有机模板剂制备ZSM-5分子筛及其环己烯水合应用
发布时间:2021-10-05 11:14
以硫酸铝、水玻璃为主要原料,无有机模板剂条件下采用两步水热晶化法合成ZSM-5分子筛。系统研究钠硅比、水硅比和晶化时间等因素对ZSM-5分子筛结晶度和晶粒尺寸的影响。采用XRD和SEM对制备的ZSM-5分子筛进行结构表征,并考察ZSM-5分子筛在环己烯水合反应中的催化性能。结果表明,在一定钠硅物质的量比和水硅物质的量比范围,ZSM-5分子筛结晶度随钠硅物质的量比的增加与水硅物质的量比的减小而升高。无有机模板剂条件下制备ZSM-5分子筛,不仅降低生产成本,减少对环境的危害,而且在环己烯水合反应中表现出较好的催化活性,随着ZSM-5分子筛晶体尺寸减小,环己烯转化率提高。
【文章来源】:工业催化. 2020,28(06)
【文章页数】:6 页
【部分图文】:
不同钠硅物质的量比ZSM-5分子筛产品XRD图
为考察水硅物质的量比对ZSM-5分子筛合成的影响,以n(Na2O)∶n(SiO2)∶n(Al2O3)∶n(H2O)=19.5∶100∶3.3∶x进行系列实验,ZSM-5分子筛样品的XRD图和SEM照片如图2和图3所示。图3 不同水硅物质的量比ZSM-5分子筛产品SEM照片
图2 不同水硅物质的量比ZSM-5分子筛产品的XRD图由图2~3可知,在水硅物质的量比为40时,延长低温晶化时间对结晶度的提高基本没有效果,表明在该条件下,溶液中的硅铝环和硅(铝)氧四面体的相互转化达到平衡,如果要平衡从硅(铝)氧四面体向硅铝环转变,需要提高硅(铝)氧四面体浓度,即降低水硅物质的量比。水硅物质的量比越低,硅铝环之间的距离越短,越有利于结晶成核和晶体生长。因此,当水硅物质的量比逐渐降低,ZSM-5晶相结晶度明显提升,水硅物质的量比到32时结晶度达到最高。且由于晶核浓度进一步增加,在晶化过程中,晶体的生长表现为多中心同时进行,溶液中硅铝环浓度的快速降低又限制了晶体的过度生长,晶粒尺寸减小,但是在较低水硅物质的量比条件下,体系的黏度增加,导致硅铝环的转移性能变差,造成溶液体系不均匀,导致晶粒大小不均。由于在水硅物质的量比降低的同时,Na2O浓度升高,因此当水量降低超过一定限度后,丝光沸石杂晶出现。
【参考文献】:
期刊论文
[1]预晶化法合成ZSM-5分子筛及催化环己烯水合制环己醇的研究[J]. 房承宣,屈一新,王亚涛,于泳,彭胜. 现代化工. 2013(02)
[2]环己酮、环己醇制备技术进展[J]. 郭志武,靳海波,佟泽民. 化工进展. 2006(08)
硕士论文
[1]环己烯催化水合制备环己醇研究[D]. 林清香.浙江大学 2008
本文编号:3419623
【文章来源】:工业催化. 2020,28(06)
【文章页数】:6 页
【部分图文】:
不同钠硅物质的量比ZSM-5分子筛产品XRD图
为考察水硅物质的量比对ZSM-5分子筛合成的影响,以n(Na2O)∶n(SiO2)∶n(Al2O3)∶n(H2O)=19.5∶100∶3.3∶x进行系列实验,ZSM-5分子筛样品的XRD图和SEM照片如图2和图3所示。图3 不同水硅物质的量比ZSM-5分子筛产品SEM照片
图2 不同水硅物质的量比ZSM-5分子筛产品的XRD图由图2~3可知,在水硅物质的量比为40时,延长低温晶化时间对结晶度的提高基本没有效果,表明在该条件下,溶液中的硅铝环和硅(铝)氧四面体的相互转化达到平衡,如果要平衡从硅(铝)氧四面体向硅铝环转变,需要提高硅(铝)氧四面体浓度,即降低水硅物质的量比。水硅物质的量比越低,硅铝环之间的距离越短,越有利于结晶成核和晶体生长。因此,当水硅物质的量比逐渐降低,ZSM-5晶相结晶度明显提升,水硅物质的量比到32时结晶度达到最高。且由于晶核浓度进一步增加,在晶化过程中,晶体的生长表现为多中心同时进行,溶液中硅铝环浓度的快速降低又限制了晶体的过度生长,晶粒尺寸减小,但是在较低水硅物质的量比条件下,体系的黏度增加,导致硅铝环的转移性能变差,造成溶液体系不均匀,导致晶粒大小不均。由于在水硅物质的量比降低的同时,Na2O浓度升高,因此当水量降低超过一定限度后,丝光沸石杂晶出现。
【参考文献】:
期刊论文
[1]预晶化法合成ZSM-5分子筛及催化环己烯水合制环己醇的研究[J]. 房承宣,屈一新,王亚涛,于泳,彭胜. 现代化工. 2013(02)
[2]环己酮、环己醇制备技术进展[J]. 郭志武,靳海波,佟泽民. 化工进展. 2006(08)
硕士论文
[1]环己烯催化水合制备环己醇研究[D]. 林清香.浙江大学 2008
本文编号:3419623
本文链接:https://www.wllwen.com/kejilunwen/huaxue/3419623.html
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