铑-钯双金属催化的4-氟苯酚电化学氢化脱氟反应

发布时间：2021-10-05 11:50

　　含氟有机物（FOCs）应用日益广泛,然而许多FOCs具有毒性和持久性,难以自然降解。氢化脱氟（HDF）是含氟有机污染物（FOPs）的关键降解步骤,因此找到高效的HDF催化剂并揭示相关的HDF机理非常重要。本文以4-氟苯酚（4-FP）的HDF作为模型反应,通过筛选负载量和元素比例,开发了一种高效的Rh-Pd合金电催化剂并对相应的电催化HDF反应途径和机理进行了研究。具体研究内容和结论如下:以泡沫镍为基底,采用电沉积法制备了不同载量的Pd和Rh,Rh/Pd和Pd/Rh复合材料和Rh-Pd合金修饰电极。首先,在优化了pH值的水溶液中比较了各种催化电极的HDF活性。其次,使用配有能谱仪（EDS）的扫描电子显微镜（SEM）和X射线衍射仪（XRD）对具有最佳电催化活性的电极进行了表征。然后,利用动力学曲线分析了4-FP在Rh/Ni和Rh-Pd/Ni电极上的HDF路径。最后,使用电感耦合等离子体发射光谱仪（ICP-OES）分析,热力学分析,以氢气为还原剂的氢化实验和循环伏安实验（CV）研究了4-FP在Rh-Pd/Ni电极上的还原机理。结果表明:与Rh相比,Rh-Pd合金能更快速地实现4-FP的HDF... 

【文章来源】：浙江工业大学浙江省

【文章页数】：73 页

【学位级别】：硕士

【部分图文】：

电解合成和电分析中常用装置图

物质量浓度精度约在 97% ~ 103%之间。气相色谱仪的物 105%之间。方法流电解实验电解法对 4-FP 降解实验是在直流电源（HZC-061）上进由 Nafion-117 阳离子交换膜隔离的两室玻璃 H 型电解槽 cm × 3 cm 的泡沫镍载铑钯电极或 2 cm × 2.5 cm 的碳纸载 × 3 cm 的石墨片做阳极。20 mM 的磷酸缓冲盐作为阴极质，阴极液在电解过程中用有聚四氟乙烯涂层的磁性搅拌液体积均为 40mL。本论文中电解工艺操作装置如图 2.1

行计时电位实验。验催化还原脱氟机理，我们用 Galvanostat M验，探究 4-FP 在 Rh-Pd 合金电极上的电 所示）中，Ni、GC、Rh-Pd/Ni、Rh-Pd/GC试前用氧化铝 ( 30 ~ 50 nm ) 打磨抛光，cm2）作为辅助电极，Ag/AgCl/饱和 KCl 为极是按如下步骤制备的：(1) 用 Al2O3抛抛光好的电极超声清洗。(2) 之后将 Ni 2 的 1.0 mM RhCl3+ 0.5 mM PdCl2溶液扫速进行 30 周扫描。(3) 完成上述步骤下晾干待用。

【参考文献】：
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本文编号：3419681