低能量离子—分子反应的离子速度成像装置研制

发布时间：2021-10-07 21:46

　　离子-分子碰撞反应是一类重要的化学过程,是星际空间、大气电离层、燃烧火焰和等离子体中的物质演化的关键步骤之一,其碰撞截面远大于中性原子-分子反应的碰撞截面。然而,相比于中性原子-分子反应,对于此类反应的微观机制研究要薄弱得多。此类反应涉及到的电荷转移、能量传递与化学键的断裂和重组通常在几十个eV以下的较低碰撞能量区间发生。通过测量产物离子三维空间的动量（动能和角度）分布,可以获得量子态水平上的离子-分子反应动力学信息。因此,我们决定研制低能量交叉束离子-分子反应速度成像装置,用于气相分子与离子的碰撞反应动力学研究。首先,我们研制了一套低能量的脉冲离子束源,经脉冲电子碰撞电离产生脉冲离子束,离子束团在三维空间各方向上都得到精细控制。不同于在垂直飞行方向通过离子聚焦透镜降低离子束截面大小的方法,沿飞行方向上,我们通过在离子特定飞行时间处引入第二次推斥脉冲,实现此方向的空间压缩。通过低能量Ar+的测试性实验,我们验证了此离子束源的工作性能,测试结果表明,此系统适用于低能离子-分子反应研究,特别是结合离子速度成像技术时。随后,利用此脉冲离子束源,结合离子速度切片成像技术,我们搭建起一套交叉束实... 

【文章来源】：中国科学技术大学安徽省 211工程院校 985工程院校

【文章页数】：103 页

【学位级别】：博士

【部分图文】：

图0.2.正/负离子在乙炔Z氧气火焰中的分布【川

ｅａｍｐｅ，甲烷之间的氢离子转移反应的发生［１２］；之后，Ｍｕｎｓｏｎ等在研究丙烷和丁烷相关??过程时进一步发现，随着气压升高，（Ｍ?－?１）＋的强度迅速增加，与此同时，初??级离子几乎消失［１３］。这些都说明，在离子化过程中，电子碰撞气体的同时会伴??随二次离子的产生，从而影响到对离子－分子反应的反应速率等动力学信息测量??的准确性。为了解决在实验研宄中遇到的此类问题，研究者们发展了各种特殊的??技术。??１．流动余晖和迁移管方法??为避免二次离子对于反应速率测量等问题的干扰，更好地建立起反应物离子??与相应产物离子之间地关联，Ｆｅｈｓｅｎｆｅｌｄ等［１４－１６］发展了流动余阵（Ｆｌｏｗｉｎｇ??Ａｆｔｅｒｇｌｏｗ）技术，其原理的基本结构图如图１．１所示。它利用气流控制离子地迁??移，可以用于研宄正／负离子与稳定／不稳定中性反应物的碰撞反应速率。此后，??人们对这一技术加以改进，进一步发展了流动余阵Ｌａｎｇｍｕｉｒ探针（ＦＡＬＰ）、温度??可控的流动余晖Ｌａｎｇｍｕｉｒ探针（ＶＴ－ＦＡＬＰ）以及常压流动余晖质谱（ＦＡＰＡ－ＭＳ），扩??大了此技术的应用范围。??

、－－ｓ??图１．２用于离子分子反应的离子回旋共振腔原理示意图［２３］??其中，Ａ：离子源，Ｂ：分析器，Ｃ：离子收集区；１和３：离子源迁移，２和４：离子囚禁，??５和６：分析器迁移和射频施加，７－１０：总离子收集；双重共振可施加于１和３，或５和６，??或?１、３、５?和?６。??类似的，串联质谱［２４，２５］的使用（这里是扇形磁场质谱的串联），同样可以??保证反应物离子与相应产物离子的关联性：紧跟着离子源电离区，使用第一个质??谱对反应物离子的种类进行判选；经过反应区后，使用第二个质谱对产物离子进??行探测，图１．３展示的是串联两级质谱用于离子－分子反应研宄的示意。与离子回??旋共振方法中反应物较低的能量范围相比，由于低能离子束难以控制，串联质谱??方法中反应物离子需高于ｌｅＶ［２１］。??以上的种种方法


本文编号：3422833