金属氧簇基配合物的设计合成及其CO 2 还原性能研究
发布时间：2021-10-10 12:48
化石能源的消耗伴随着CO2的过量排放,导致全球气候变暖,对生态环境造成了严重的影响。将过量的CO2转换为能源产品,不仅可以维持生态平衡,还能发展传统能源的化学替代品,缓解能源危机。光/电催化是将CO2转化为能源产品的重要手段,开发高效的CO2还原催化剂是实现碳循环的关键。目前,具有高活性的光/电催化还原CO2的材料大多属于纳米材料,但是其缺乏清晰的结构信息,对反应机理的研究具有很大的挑战。相比之下,分子催化剂可以提供分子平台,清晰地研究反应机理,开发稳定高效的异相分子催化剂可以极大的促进CO2还原进程的发展。金属有机框架化合物（MOF）是由金属/簇和有机配体自组装而成的金属配合物的一种,是一种周期性排列的多孔骨架晶态材料。对于CO2还原反应而言,多孔MOFs易于捕获CO2,促进光/电催化CO2还原。其次,MOFs可设计调控,选择光/电响应的配体,例如卟啉类化合物,具有强的光敏活性,氧化还原活...
【文章来源】：南京师范大学江苏省 211工程院校
【文章页数】：161 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
对电催化产物提出了不同的机理途径
第1章绪论5图1.2(a)纳米合金的合成示意图，(b)纳米合金用于光催化降解，(c)纳米合金用于电催化还原CO2，(d)Bi-Sn二元金属两相图。第一类型的催化剂除了P区的金属外，部分的非金属催化剂对CO2还原生成HCOO—也表现出很高的选择性。例如，Einaga等人采用掺硼金刚石（BDD）电极，在流动电解池中研究了CO2还原为HCOO—的电化学性能（图1.3）[34]。BDD电极具有和金属电极一样优越的电化学性能，但具有更高的稳定性。BDD材料生成HCOO—的FE最高可达94.7%，并且长达24小时。由于CO2在BDD表面的大量迁移，FE数值可以与其他金属电极所达到的数值基本相等，如Sn（88.4%）和Pb（97.4%）[35]。在电流密度为15mAcm-2的情况下，其产率提高到473μmolm-2s-1，法拉第效率为61%。与Sn、Pb电极相比，BDD电极的电极效率和产率几乎相同或更高。但是，到目前为止，这些高度选择性的非金属催化剂的机理的研究并不明朗，仍然需要进一步的原位研究来阐明。
图1.3双室流动电解池图
【参考文献】：
期刊论文
[1]Multielectron transportation of polyoxometalate-grafted metalloporphyrin coordination frameworks for selective CO2-to-CH4 photoconversion[J]. Qing Huang,Jiang Liu,Liang Feng,Qi Wang,Wei Guan,Long-Zhang Dong,Lei Zhang,Li-Kai Yan,Ya-Qian Lan,Hong-Cai Zhou. National Science Review. 2020(01)
[2]Metal-organic frameworks for electrochemical reduction of carbon dioxide: The role of metal centers[J]. Ping Shao,Luocai Yi,Shumei Chen,Tianhua Zhou,Jian Zhang. Journal of Energy Chemistry. 2020(01)
[3]Coordination chemistry of atomically dispersed catalysts[J]. Pengxin Liu,Nanfeng Zheng. National Science Review. 2018(05)
本文编号：3428411
【文章来源】：南京师范大学江苏省 211工程院校
【文章页数】：161 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
对电催化产物提出了不同的机理途径
第1章绪论5图1.2(a)纳米合金的合成示意图，(b)纳米合金用于光催化降解，(c)纳米合金用于电催化还原CO2，(d)Bi-Sn二元金属两相图。第一类型的催化剂除了P区的金属外，部分的非金属催化剂对CO2还原生成HCOO—也表现出很高的选择性。例如，Einaga等人采用掺硼金刚石（BDD）电极，在流动电解池中研究了CO2还原为HCOO—的电化学性能（图1.3）[34]。BDD电极具有和金属电极一样优越的电化学性能，但具有更高的稳定性。BDD材料生成HCOO—的FE最高可达94.7%，并且长达24小时。由于CO2在BDD表面的大量迁移，FE数值可以与其他金属电极所达到的数值基本相等，如Sn（88.4%）和Pb（97.4%）[35]。在电流密度为15mAcm-2的情况下，其产率提高到473μmolm-2s-1，法拉第效率为61%。与Sn、Pb电极相比，BDD电极的电极效率和产率几乎相同或更高。但是，到目前为止，这些高度选择性的非金属催化剂的机理的研究并不明朗，仍然需要进一步的原位研究来阐明。
图1.3双室流动电解池图
【参考文献】：
期刊论文
[1]Multielectron transportation of polyoxometalate-grafted metalloporphyrin coordination frameworks for selective CO2-to-CH4 photoconversion[J]. Qing Huang,Jiang Liu,Liang Feng,Qi Wang,Wei Guan,Long-Zhang Dong,Lei Zhang,Li-Kai Yan,Ya-Qian Lan,Hong-Cai Zhou. National Science Review. 2020(01)
[2]Metal-organic frameworks for electrochemical reduction of carbon dioxide: The role of metal centers[J]. Ping Shao,Luocai Yi,Shumei Chen,Tianhua Zhou,Jian Zhang. Journal of Energy Chemistry. 2020(01)
[3]Coordination chemistry of atomically dispersed catalysts[J]. Pengxin Liu,Nanfeng Zheng. National Science Review. 2018(05)
本文编号：3428411
本文链接：https://www.wllwen.com/kejilunwen/huaxue/3428411.html
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