NH 2 与NO 2 反应的化学动力学模拟研究
发布时间：2021-10-10 14:13
大气中氮氧化物的形成与排放一直是备受关注的环境问题,其中氮氢化物与氮氧化物的反应尤为重要。NO2自由基是选择性非催化还原（SNCR）工艺中重要的中间体,NH2+NO2反应不仅是热脱硝中NO2的快速去除步骤,还是燃烧系统中N-N链生成的最基本途径,对使用氨基添加剂的SNCR的性能非常重要。同时,NH2自由基也是各种燃烧环境中的重要中间体,该反应在燃气洁净,无腐蚀的硝铵推进剂的燃烧中很关键。但目前,国内外对NH2+NO2反应的动力学方面研究还十分有限,不能推断出详细的动力学过程、反应可能性、反应分支比以及反应机理等动力学性质。本课题应用直接动力学模拟方法对NH2+NO2反应开展模拟研究,探索上述问题。本文选用MP2和七种密度泛函方法,包括B3LYP,OPBE,Bhand H,HCTH407,M06,M06-2x与aug-cc-pVDZ基组组合进行稳定点的计算。以CCSD（T）/aug-cc-pV...
【文章来源】：哈尔滨工业大学黑龙江省 211工程院校 985工程院校
【文章页数】：60 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
Abstract
第1章 绪论
1.1 课题研究背景及意义
1.1.1 课题研究背景
1.1.2 课题研究意义
1.2 国内外研究进展
1.2.1 实验上对NH_2+NO_2反应的研究
1.2.2 理论上对NH_2+NO_2反应的研究
1.3 本文主要研究内容
第2章 理论基础
2.1 量子化学简介
2.2 量子化学基础
2.1.1 薛定谔方程
2.1.2 Born-Oppenheimer近似
2.1.3 微扰理论
2.3 密度泛函理论
2.3.1 Thomas-Fermi模型
2.3.2 Hohenberg-Kohn定理
2.3.3 Kohn-Sham方程
2.4 基组
2.5 直接动力学模拟
第3章 NH_2+NO_2反应势能面的建立
3.1 引言
3.2 方法选择
3.3 NH_2+NO_2反应势能面分析
3.3.1 生成N2O+H_2O反应势能面分析
3.3.2 生成H_2NO+NO反应势能面分析
3.3.3 生成HNO+HNO反应势能面分析
3.4 与早期势能面对比分析
3.5 本章小结
第4章 NH_2+NO_2反应的直接动力学模拟
4.1 引言
4.2 模拟条件的选择
4.3 反应可能性分析
4.4 产物分支比分析
4.5 原子水平的反应机理分析
4.5.1 P1产物通道的机理探讨
4.5.2 P2产物通道的机理探讨
4.5.3 P3产物通道的机理探讨
4.5.4 复合物形成的机理(trap)探讨
4.5.5 直接机理与间接机理探讨
4.6 本章小结
结论
参考文献
攻读硕士学位期间发表的论文及其它成果
致谢
【参考文献】：
期刊论文
[1]浅析我国光化学烟雾的形成及防治[J]. 宋雨桐. 生物化工. 2020(01)
[2]光化学反应中自由基的作用及反应影响因素的研究进展[J]. 王庆良,李倩倩,童东革,李传奇,吴明鸽,苏贵金. 环境化学. 2020(02)
[3]量子化学计算原理及其应用[J]. 陈奕驰. 科学咨询（科技·管理）. 2020(01)
[4]Exploring atmospheric free-radical chemistry in China:the self-cleansing capacity and the formation of secondary air pollution[J]. Keding Lu,Song Guo,Zhaofeng Tan,Haichao Wang,Dongjie Shang,Yuhan Liu,Xin Li,Zhijun Wu,Min Hu,Yuanhang Zhang. National Science Review. 2019(03)
[5]浅谈大气中NOx污染控制对策[J]. 杨美丹,张苗云,沈丽丹,方聪颖,陈昀,乔家玉. 科技资讯. 2014(24)
[6]煤制气再燃中NH2与NO反应的物化研究[J]. 张影,杜梅芳,吴高贺,侯宁普,鲁贵林,张忠孝. 材料导报. 2011(20)
[7]煤气再燃还原氮氧化物的特性研究[J]. 王志强,孙绍增,钱琳,曹华丽,秦裕琨. 中国电机工程学报. 2007(20)
[8]打开物质微观世界大门的金钥匙—薛定谔方程[J]. 孙利平,刘晓芝. 长沙大学学报. 2004(04)
[9]NH2自由基与O3反应机理的从头计算[J]. 李来才,周红平,田安民. 物理化学学报. 2002(09)
[10]化学反应动力学的现状与将来[J]. 李远哲. 化学通报. 1987(01)
博士论文
[1]SNCR反应机理及混合特性研究[D]. 卢志民.浙江大学 2006
本文编号：3428533
【文章来源】：哈尔滨工业大学黑龙江省 211工程院校 985工程院校
【文章页数】：60 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
Abstract
第1章 绪论
1.1 课题研究背景及意义
1.1.1 课题研究背景
1.1.2 课题研究意义
1.2 国内外研究进展
1.2.1 实验上对NH_2+NO_2反应的研究
1.2.2 理论上对NH_2+NO_2反应的研究
1.3 本文主要研究内容
第2章 理论基础
2.1 量子化学简介
2.2 量子化学基础
2.1.1 薛定谔方程
2.1.2 Born-Oppenheimer近似
2.1.3 微扰理论
2.3 密度泛函理论
2.3.1 Thomas-Fermi模型
2.3.2 Hohenberg-Kohn定理
2.3.3 Kohn-Sham方程
2.4 基组
2.5 直接动力学模拟
第3章 NH_2+NO_2反应势能面的建立
3.1 引言
3.2 方法选择
3.3 NH_2+NO_2反应势能面分析
3.3.1 生成N2O+H_2O反应势能面分析
3.3.2 生成H_2NO+NO反应势能面分析
3.3.3 生成HNO+HNO反应势能面分析
3.4 与早期势能面对比分析
3.5 本章小结
第4章 NH_2+NO_2反应的直接动力学模拟
4.1 引言
4.2 模拟条件的选择
4.3 反应可能性分析
4.4 产物分支比分析
4.5 原子水平的反应机理分析
4.5.1 P1产物通道的机理探讨
4.5.2 P2产物通道的机理探讨
4.5.3 P3产物通道的机理探讨
4.5.4 复合物形成的机理(trap)探讨
4.5.5 直接机理与间接机理探讨
4.6 本章小结
结论
参考文献
攻读硕士学位期间发表的论文及其它成果
致谢
【参考文献】：
期刊论文
[1]浅析我国光化学烟雾的形成及防治[J]. 宋雨桐. 生物化工. 2020(01)
[2]光化学反应中自由基的作用及反应影响因素的研究进展[J]. 王庆良,李倩倩,童东革,李传奇,吴明鸽,苏贵金. 环境化学. 2020(02)
[3]量子化学计算原理及其应用[J]. 陈奕驰. 科学咨询（科技·管理）. 2020(01)
[4]Exploring atmospheric free-radical chemistry in China:the self-cleansing capacity and the formation of secondary air pollution[J]. Keding Lu,Song Guo,Zhaofeng Tan,Haichao Wang,Dongjie Shang,Yuhan Liu,Xin Li,Zhijun Wu,Min Hu,Yuanhang Zhang. National Science Review. 2019(03)
[5]浅谈大气中NOx污染控制对策[J]. 杨美丹,张苗云,沈丽丹,方聪颖,陈昀,乔家玉. 科技资讯. 2014(24)
[6]煤制气再燃中NH2与NO反应的物化研究[J]. 张影,杜梅芳,吴高贺,侯宁普,鲁贵林,张忠孝. 材料导报. 2011(20)
[7]煤气再燃还原氮氧化物的特性研究[J]. 王志强,孙绍增,钱琳,曹华丽,秦裕琨. 中国电机工程学报. 2007(20)
[8]打开物质微观世界大门的金钥匙—薛定谔方程[J]. 孙利平,刘晓芝. 长沙大学学报. 2004(04)
[9]NH2自由基与O3反应机理的从头计算[J]. 李来才,周红平,田安民. 物理化学学报. 2002(09)
[10]化学反应动力学的现状与将来[J]. 李远哲. 化学通报. 1987(01)
博士论文
[1]SNCR反应机理及混合特性研究[D]. 卢志民.浙江大学 2006
本文编号：3428533
本文链接：https://www.wllwen.com/kejilunwen/huaxue/3428533.html
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