外场调控下芳香烃分子反应机理的原位表面增强拉曼光谱研究
发布时间：2021-10-11 18:10
表面增强拉曼散射（Surface-enhanced Raman scattering,SERS）主要基于可在某些金属表面产生光电场增强的表面等离激元共振（Surface plasmon resonance,SPR）而具有检测表面物种的超高灵敏度。由于传统EC-SERS时间分辨率低,所以迄今应用EC-SERS技术研究电化学反应机理的成功实例是少之又少。近年人们发现通过激发SPR不但可以加速反应过程,改变反应历程和机理,还可以使得一些在常规化学条件下无法发生的反应得以实现。由于该研究是一个崭新的领域,所以有很多前沿的科学问题亟待解决,如不同文献中对等离激元如何诱导或增强化学反应过程就存在很大的分歧。本论文利用暂态电化学-表面增强拉曼光谱（TEC-SERS）技术实现了电化学控制和SERS检测的同步联用,并将其应用于PNTP的电化学还原过程研究;在此过程中,利用拉曼光谱对PNTP的分子间氢键和光化学二聚反应进行了研究。对于SPR调控的苯乙硫醚分子二聚反应,则拓宽了纳米等离激元光学调控化学反应过程的理解。主要内容和结果如下:1.利用拉曼光谱对分子结构具有“指纹”识别的特征,结合实验、SERS光谱...
【文章来源】：福州大学福建省 211工程院校
【文章页数】：100 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
中文摘要
Abstract
主要缩略词表
第一章 绪论
1.1 拉曼光谱和表面增强拉曼光谱
1.1.1 光的散射
1.1.2 拉曼散射
1.1.3 拉曼光谱的发展
1.1.4 表面增强拉曼光谱
1.2 电化学表面增强拉曼光谱技术
1.3 基于表面等离激元共振诱导的光催化反应
1.4 本论文的研究目的和主要内容
第二章 实验与计算方法
2.1 实验试剂
2.2 实验的仪器和实验装置
2.2.1 电极和电解池
2.2.2 电化学实验
2.2.3 拉曼光谱实验
2.2.4 其他常规仪器
2.3 具有增强拉曼散射活性的基底的制备
2.3.1 电极预处理及电化学粗糙电极
2.3.2 Au、Ag纳米粒子的制备
2.4 理论计算方法
第三章 PNTP分子S-H基拉曼峰重新指认:氢键的发现
3.1 PNTP固体常规拉曼峰与理论计算谱图比较
3.2 可能结构的推测和理论模拟
3.3 PNTP分子间氢键的实验验证
3.4 本章小结
第四章 暂态电化学表面增强拉曼光谱研究PNTP电化学还原过程
4.1 实验装置和仪器
4.1.1 实验装置
4.1.2 电化学仪器
4.1.3 共聚焦拉曼光谱仪
4.1.4 电极分子修饰步骤
4.2 PNTP的常规EC-SERS研究
4.2.1 激光功率的影响
4.2.2 PNTP的常规EC-SERS研究
4.3 PNTP分子电化学还原的理论光谱研究
4.4 暂态电化学-表面增强拉曼光谱(TEC-SERS)联用技术(一):循环伏安法-表面增强拉曼光谱(CV-SERS)联用研究PNTP电化学还原过程
4.5 暂态电化学-表面增强拉曼光谱(TEC-SERS)联用技术(二):计时电流法-表面增强拉曼光谱(CA-SERS)联用研究PNTP电化学还原过程
4.6 本章小结
第五章 光化学反应:PNTP分子的选择性转化
5.1 实验部分
5.1.1 无惰性气体保护的PNTP在不同时间的拉曼光谱
5.1.2 PNTP中掺杂不同比例的NPDS
5.2 PNTP样品异常拉曼峰的出现
5.3 生成二硫化物的验证和定量分析
5.4 生成二硫化物的机理探讨
5.5 NPDS与PNTP的SERS谱图对比
5.6 本章小结
第六章 纳米银表面氧物种和热空穴辅助的等离激元光催化二聚反应
6.1 SERS基底的制备
6.1.1 还原型和氧化型粗糙银电极的制备
6.1.2 具有SERS效应的圆盘Ag NPs电极的制备
6.2 苯乙硫醚的常规拉曼和粗糙Ag电极的SERS和EC-SERS实验
6.3 溶液pH及激光波长和功率对反应的影响
6.4 增加热电子效率对苯乙硫醚反应的影响
6.5 苯乙硫醚在SERS基底信号二次增强原因的探讨
6.6 银电极表面苯乙硫醚反应产物的讨论
6.7 本章小结
结论和展望
参考文献
致谢
个人简历
在读期间已发表论文
【参考文献】：
期刊论文
[1]利用壳层厚度调节核壳Au@Pd纳米粒子的SERS活性[J]. 李剑锋,胡家文,任斌,田中群. 物理化学学报. 2005(08)
本文编号：3431013
【文章来源】：福州大学福建省 211工程院校
【文章页数】：100 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
中文摘要
Abstract
主要缩略词表
第一章 绪论
1.1 拉曼光谱和表面增强拉曼光谱
1.1.1 光的散射
1.1.2 拉曼散射
1.1.3 拉曼光谱的发展
1.1.4 表面增强拉曼光谱
1.2 电化学表面增强拉曼光谱技术
1.3 基于表面等离激元共振诱导的光催化反应
1.4 本论文的研究目的和主要内容
第二章 实验与计算方法
2.1 实验试剂
2.2 实验的仪器和实验装置
2.2.1 电极和电解池
2.2.2 电化学实验
2.2.3 拉曼光谱实验
2.2.4 其他常规仪器
2.3 具有增强拉曼散射活性的基底的制备
2.3.1 电极预处理及电化学粗糙电极
2.3.2 Au、Ag纳米粒子的制备
2.4 理论计算方法
第三章 PNTP分子S-H基拉曼峰重新指认:氢键的发现
3.1 PNTP固体常规拉曼峰与理论计算谱图比较
3.2 可能结构的推测和理论模拟
3.3 PNTP分子间氢键的实验验证
3.4 本章小结
第四章 暂态电化学表面增强拉曼光谱研究PNTP电化学还原过程
4.1 实验装置和仪器
4.1.1 实验装置
4.1.2 电化学仪器
4.1.3 共聚焦拉曼光谱仪
4.1.4 电极分子修饰步骤
4.2 PNTP的常规EC-SERS研究
4.2.1 激光功率的影响
4.2.2 PNTP的常规EC-SERS研究
4.3 PNTP分子电化学还原的理论光谱研究
4.4 暂态电化学-表面增强拉曼光谱(TEC-SERS)联用技术(一):循环伏安法-表面增强拉曼光谱(CV-SERS)联用研究PNTP电化学还原过程
4.5 暂态电化学-表面增强拉曼光谱(TEC-SERS)联用技术(二):计时电流法-表面增强拉曼光谱(CA-SERS)联用研究PNTP电化学还原过程
4.6 本章小结
第五章 光化学反应:PNTP分子的选择性转化
5.1 实验部分
5.1.1 无惰性气体保护的PNTP在不同时间的拉曼光谱
5.1.2 PNTP中掺杂不同比例的NPDS
5.2 PNTP样品异常拉曼峰的出现
5.3 生成二硫化物的验证和定量分析
5.4 生成二硫化物的机理探讨
5.5 NPDS与PNTP的SERS谱图对比
5.6 本章小结
第六章 纳米银表面氧物种和热空穴辅助的等离激元光催化二聚反应
6.1 SERS基底的制备
6.1.1 还原型和氧化型粗糙银电极的制备
6.1.2 具有SERS效应的圆盘Ag NPs电极的制备
6.2 苯乙硫醚的常规拉曼和粗糙Ag电极的SERS和EC-SERS实验
6.3 溶液pH及激光波长和功率对反应的影响
6.4 增加热电子效率对苯乙硫醚反应的影响
6.5 苯乙硫醚在SERS基底信号二次增强原因的探讨
6.6 银电极表面苯乙硫醚反应产物的讨论
6.7 本章小结
结论和展望
参考文献
致谢
个人简历
在读期间已发表论文
【参考文献】：
期刊论文
[1]利用壳层厚度调节核壳Au@Pd纳米粒子的SERS活性[J]. 李剑锋,胡家文,任斌,田中群. 物理化学学报. 2005(08)
本文编号：3431013
本文链接：https://www.wllwen.com/kejilunwen/huaxue/3431013.html
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