铁掺杂多级孔SiO 2 分子筛的合成及催化性能的研究
发布时间：2021-10-14 13:21
多级孔分子筛催化剂是一类具有特殊孔道类型、较大的比表面积和较大孔容的新型多孔材料,可以很好地解决微孔分子筛在催化应用中不利于反应物和生成物传质以及介孔或大孔分子筛中催化活性位点容易流失的问题。由于受到合成方法的限制,目前所合成的多级孔分子筛催化剂大多是粉末状的。虽然这类材料在多个催化反应中活性较好,但在反应结束后往往需要通过复杂的过滤和离心等过程,才能实现催化剂与反应液的分离,这势必会造成该类催化剂在实际应用中不必要的经济消耗和能源浪费。因此,开发出同时具有较好催化活性和反应后易分离特性的多级孔分子筛催化剂具有重要的理论意义和潜在的应用前景。本论文以阴离子交换树脂IRA-900为硬模板剂,以四丙基氢氧化铵为碱源,水热法制备出具有MFI结构的含铁多级孔二氧化硅分子筛球（Fe-ZSM-5）。该分子筛催化剂形成了与IRA-900硬模板剂孔道互补的孔结构,并复制了其宏观球形形貌。扫描电子显微镜、X射线衍射、透射显微镜和氮气吸脱附等一系列表征结果表明,合成的样品表面光滑完整且为规则球形,球径尺寸为0.31.2 mm,具有MFI结构和多级孔结构,其中介孔孔径大小为30 nm左...
【文章来源】：哈尔滨工业大学黑龙江省 211工程院校 985工程院校
【文章页数】：63 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
TiO2负载多级孔二氧化硅材料合成机理图
哈尔滨工业大学理学硕士学位论文FS）。在甘油稳定转化成丙烯醛反应中，MS-FS 催化剂显示出了%）。Seftel 等人[13]在 2015 年以 3-三甲氧基硅烷（GPTMS）为硅统的 ZSM-5 合成过程中以构建多级孔的 ZSM-5 沸石分子筛。的硅烷偶联剂使得 ZSM-5 样品中孔类型得以增多，而过量的 G-5 分子筛的结晶。当延长结晶时间时，微球中的 ZSM-5 微晶变5 催化剂在苯与苯甲醇（BA）的液相苄基化催化性能测试中表现能。反应条件：在大气压下，取 34ml 苯和 0.15g 催化剂加入到浴加热冷凝回流在 80℃下保持 30min，然后加入 0.5ml 苄醇，转化率达到 70%。证明了采用硅烷偶联剂辅助方法为构建具有提供了有效途径。
图 1-3 磁性的 Fe2O3-ZrO2催化剂降解苯酚过程示意图[23]Escola 等人[24]采用溶胶-凝胶法成功合成了新型 Fe2O3-ZrO2催化剂，并研究中性 pH 条件下 Fenton-like 反应中苯酚的降解。ZrO2的存在有效的增加了催化的比表面积。扫描电子显微镜（SEM）显示 ZrO2纳米粒子分散在 Fe2O3表面。过 X 射线光电子能谱（XPS）表征，Fe2+的含量随着 Zr 含量的增加而增加。Fe2OZrO2催化剂与溶液中双氧水作用产生羟基自由基（·OH）和超氧自由基（·O/·OOH），在反应中表现出良好的催化性能。在非均相 Fenton 反应中，在 60oC 中性 pH 下 210 min 后达到总苯酚转化率和 TOC 去除率为 56%。此外，制备Fe2O3-ZrO2催化剂具有良好的磁性。1.2.1.2 金属掺杂多级孔二氧化硅分子筛早年，Yuan 等人[25]合成了铬、钒共掺杂的 MCM-41 双介孔分子筛，孔径大为 3.8 与 2.6 nm 两种结构。Zhang 等人[26]通过微乳液辅助法，获得金属掺杂的有多孔结构的二氧化硅分子筛。Zhang 等人[27]考察了在金属掺杂分子筛中，二氧硅材料中的多级孔结构的存在对其在反应中的活性研究。Fernandez 等人[28]合成具有 ZSM-5 结构的多级孔催化剂，进一步考察了多级孔孔类型对邻二甲苯异构反应的效果。近年来，Pham 等人[29]利用多孔介质有利于物质传输的性能，使用
【参考文献】：
期刊论文
[1]城市污水处理厂出水低浓度污染物的生物降解研究[J]. 李德生,雷海东. 环境工程学报. 2010(07)
博士论文
[1]二氧化硅基多级孔材料的设计合成及催化氧化性能研究[D]. 程文静.哈尔滨工业大学 2016
硕士论文
[1]氢氧化镁铝及其煅烧物催化类芬顿反应降解结晶紫和孔雀石绿[D]. 李雨甜.西北师范大学 2014
[2]新型多级孔铁硅微球的制备及催化性能研究[D]. 徐斌.哈尔滨工业大学 2012
本文编号：3436239
【文章来源】：哈尔滨工业大学黑龙江省 211工程院校 985工程院校
【文章页数】：63 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
TiO2负载多级孔二氧化硅材料合成机理图
哈尔滨工业大学理学硕士学位论文FS）。在甘油稳定转化成丙烯醛反应中，MS-FS 催化剂显示出了%）。Seftel 等人[13]在 2015 年以 3-三甲氧基硅烷（GPTMS）为硅统的 ZSM-5 合成过程中以构建多级孔的 ZSM-5 沸石分子筛。的硅烷偶联剂使得 ZSM-5 样品中孔类型得以增多，而过量的 G-5 分子筛的结晶。当延长结晶时间时，微球中的 ZSM-5 微晶变5 催化剂在苯与苯甲醇（BA）的液相苄基化催化性能测试中表现能。反应条件：在大气压下，取 34ml 苯和 0.15g 催化剂加入到浴加热冷凝回流在 80℃下保持 30min，然后加入 0.5ml 苄醇，转化率达到 70%。证明了采用硅烷偶联剂辅助方法为构建具有提供了有效途径。
图 1-3 磁性的 Fe2O3-ZrO2催化剂降解苯酚过程示意图[23]Escola 等人[24]采用溶胶-凝胶法成功合成了新型 Fe2O3-ZrO2催化剂，并研究中性 pH 条件下 Fenton-like 反应中苯酚的降解。ZrO2的存在有效的增加了催化的比表面积。扫描电子显微镜（SEM）显示 ZrO2纳米粒子分散在 Fe2O3表面。过 X 射线光电子能谱（XPS）表征，Fe2+的含量随着 Zr 含量的增加而增加。Fe2OZrO2催化剂与溶液中双氧水作用产生羟基自由基（·OH）和超氧自由基（·O/·OOH），在反应中表现出良好的催化性能。在非均相 Fenton 反应中，在 60oC 中性 pH 下 210 min 后达到总苯酚转化率和 TOC 去除率为 56%。此外，制备Fe2O3-ZrO2催化剂具有良好的磁性。1.2.1.2 金属掺杂多级孔二氧化硅分子筛早年，Yuan 等人[25]合成了铬、钒共掺杂的 MCM-41 双介孔分子筛，孔径大为 3.8 与 2.6 nm 两种结构。Zhang 等人[26]通过微乳液辅助法，获得金属掺杂的有多孔结构的二氧化硅分子筛。Zhang 等人[27]考察了在金属掺杂分子筛中，二氧硅材料中的多级孔结构的存在对其在反应中的活性研究。Fernandez 等人[28]合成具有 ZSM-5 结构的多级孔催化剂，进一步考察了多级孔孔类型对邻二甲苯异构反应的效果。近年来，Pham 等人[29]利用多孔介质有利于物质传输的性能，使用
【参考文献】：
期刊论文
[1]城市污水处理厂出水低浓度污染物的生物降解研究[J]. 李德生,雷海东. 环境工程学报. 2010(07)
博士论文
[1]二氧化硅基多级孔材料的设计合成及催化氧化性能研究[D]. 程文静.哈尔滨工业大学 2016
硕士论文
[1]氢氧化镁铝及其煅烧物催化类芬顿反应降解结晶紫和孔雀石绿[D]. 李雨甜.西北师范大学 2014
[2]新型多级孔铁硅微球的制备及催化性能研究[D]. 徐斌.哈尔滨工业大学 2012
本文编号：3436239
本文链接：https://www.wllwen.com/kejilunwen/huaxue/3436239.html
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