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助剂对Fe-Mn催化剂低温抗硫脱硝活性的影响

发布时间:2021-10-19 12:59
  我国大气污染问题日益严重,环境治理迫在眉睫。控制NOx的排放,尤其是低温的焦炉烟道气中NOx的排放十分重要。将Fe和Mn负载在TiO2载体上制备的催化剂,具有较高的低温NH3-SCR活性,但其抗硫性较差。采用助剂改性0.1Fe-0.1Mn/TiO2催化剂,考察其低温脱硝活性和抗硫性,并探讨其脱硝抗硫机理。采用浸渍法制备了不同助剂掺杂的0.1Fe-0.1Mn-0.02M/TiO2催化剂,进行活性及抗硫性评价,助剂对催化剂性能的促进效果由高到低依次为Pr>La>Sm>Co>Sm Co。考察了制备方法对Pr改性催化剂活性的影响,其低温活性由高到低依次为:浸渍法>溶胶凝胶法>共沉淀法。通过浸渍法制备了不同Pr掺杂量的0.1Fe-0.1Mn-x Pr/TiO2脱硝催化剂,具有较高的低温活性和稳定性,以及较高的抗硫抗水性。探讨了Pr改性提高催化剂抗硫性的机理。结果表明,Pr的加入抑制了Fe Ox和Mn Ox晶粒的增长,使Fe、Mn活性中心保持高价态,同时抑制Fe、Mn的硫酸化... 

【文章来源】:华北理工大学河北省

【文章页数】:73 页

【学位级别】:硕士

【文章目录】:
摘要
abstract
引言
第1章 文献综述
    1.1 氮氧化物的来源与危害
    1.2 氮氧化物控制技术
    1.3 NH_3-SCR脱硝技术
    1.4 Fe-Mn基低温脱硝催化剂的研究现状
    1.5 低温抗硫催化剂的研究现状
        1.5.1 抗硫催化剂的研究
        1.5.2 H_2O对抗硫催化剂的影响
    1.6 助催化剂的研究
        1.6.1 过渡金属助剂
        1.6.2 稀土金属助剂
    1.7 课题引出
第2章 实验部分
    2.1 试剂与仪器
        2.1.1 实验试剂
        2.1.2 实验气体
        2.1.3 实验仪器
    2.2 催化剂的制备
        2.2.1 浸渍法制备催化剂
        2.2.2 溶胶凝胶法制备催化剂
        2.2.3 共沉淀法制备催化剂
        2.2.4 硫酸铵盐预处理样品的制备
    2.3 催化剂的表征
        2.3.1 活性表征
        2.3.2 N_2吸附-脱附
        2.3.3 X-射线衍射
        2.3.4 程序升温脱附
        2.3.5 H_2-程序升温还原
        2.3.6 X-射线光电子能谱
        2.3.7 热分析
        2.3.8 热重-质谱联用分析
        2.3.9 扫描电镜分析
第3章 助剂筛选及制备方法的选择
    3.1 助剂对活性及抗硫性的影响
    3.2 制备方法对催化剂的影响
    3.3 小结
第4章 Pr掺杂对催化剂的影响
    4.1 SCR活性及抗硫性
    4.2 N_2吸附-脱附
    4.3 物相分析
    4.4 表面元素分析
    4.5 氧化还原性考察
    4.6 程序升温脱附分析
        4.6.1 NH_3-程序升温脱附
        4.6.2 NO-程序升温脱附
        4.6.3 使用后催化剂的程序升温脱附分析
    4.7 Pr掺杂提高抗硫性机理探究
        4.7.1 硫中毒原因的考察
        4.7.2 表面生成物质考察
        4.7.3 表面硫物种分析
        4.7.4 Pr掺杂提高抗硫性机理
    4.8 小结
第5章 La掺杂对催化剂的影响
    5.1 制备方法对催化剂SCR活性及抗硫性的影响
    5.2 La掺杂量对催化剂SCR活性及抗硫性的影响
    5.3 表面形貌分析
    5.4 N_2吸附-脱附
    5.5 物相分析
    5.6 表面元素分析
    5.7 氧化还原性考察
    5.8 表面酸性考察
    5.9 La掺杂提高抗硫性机理探究
        5.9.1 硫中毒原因的考察
        5.9.2 抗硫后催化剂的表面元素分析
        5.9.3 抗硫后催化剂的表面形貌分析
        5.9.4 抗硫后催化剂的热重-质谱联用分析
        5.9.5 La掺杂提高抗硫性机理
    5.10 小结
结论
参考文献
致谢
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作者简介
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【参考文献】:
期刊论文
[1]SCR脱硝催化剂中毒的研究进展[J]. 宁汝亮.  化学工程与装备. 2018(08)
[2]锰基低温SCR脱硝催化剂抗硫抗水性能研究进展[J]. 周佳丽,王宝冬,马静,李歌,孙琦,徐文强,李永龙.  环境化学. 2018(04)
[3]脱硝催化剂的硫中毒机理研究[J]. 杨旭,陈红萍,齐雪.  现代化工. 2018(02)
[4]Ho改性Fe-Mn/TiO2低温SCR脱硝催化剂硫中毒及热还原再生研究[J]. 庄柯,张亚平,黄天娇,陆斌,沈凯.  燃料化学学报. 2017(11)
[5]Pr掺杂对V2O5-MoO3/TiO2催化剂NH3-SCR反应活性的影响[J]. 晁晶迪,何洪,宋丽云,房玉娇,梁全明,张桂臻,邱文革,张然.  高等学校化学学报. 2015(03)
[6]烟气脱硝技术研究进展与现状[J]. 郭龙,辛志玲.  广州化工. 2013(13)
[7]焦炉煤气低NOx燃烧技术研究进展[J]. 何选明,陈康,潘叶,吴梁森,李维.  燃料与化工. 2013(01)
[8]掺杂型Mn-La/Ti-PILC催化剂的低温SCR脱硝研究[J]. 沈伯雄,马娟,胡国丽,孙喜,李冬倩.  燃料化学学报. 2012(11)
[9]硫酸铵热分解反应动力学研究[J]. 范芸珠,曹发海.  高校化学工程学报. 2011(02)
[10]氮氧化物污染及防治[J]. 杨楠,王雪.  环境保护与循环经济. 2010(11)

硕士论文
[1]SCR催化剂表面硫酸氢铵分解与反应特性研究[D]. 高磊.中北大学 2019
[2]LaMnO3/铁矿石催化剂的制备及低温SCR脱硝性能研究[D]. 王瑞.东南大学 2016
[3]铁铈复合催化剂低温SCR脱硝性能、碱金属中毒机理及成型制备研究[D]. 杨瀚.东南大学 2016
[4]SCR烟气脱硝过程中硫酸(氢)铵细颗粒生成及分解特性研究[D]. 束航.东南大学 2015
[5]Pr、La和Ce掺杂对钒钛基SCR催化剂性能影响的研究[D]. 晁晶迪.北京工业大学 2015



本文编号:3444918

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