Ni-W/γ-Al 2 O 3 催化剂对煤焦油加氢脱硫脱氮性能的研究

发布时间：2021-10-25 09:19

　　煤焦油加氢是在高温高压下,在催化剂作用下进行加氢改质,从而获得汽油、柴油、煤油等燃料。煤焦油加氢制取燃料油不仅有效利用了煤化工下游副产物,同时也可以为日趋紧张的原油供应提供一种有效的补充途径。中低温煤焦油一般由碳、氢、硫、氮、氧和微量的金属元素组成,其中氮含量（0.45%¹.30%）和硫含量（0.29%⁰.40%）较高。若煤焦油作为粗制燃料燃烧,会导致烟气中含有大量的SOx和NOx,不符合国家废气排放标准,这使加氢脱硫脱氮成为煤焦油加氢清洁化制取燃料油过程中必须解决的关键问题之一。本论文以γ-Al₂O₃为载体,采用等体积浸渍法制备了五种金属原子比相同而金属负载量不同的Ni-W基催化剂。通过X射线衍射（XRD）、光电子能谱（XPS）、程序升温脱附（NH3-TPD）、氮气吸附、高分辨透射电镜（HRTEM）等技术对催化剂进行了表征。在固定床反应器中,以中低温煤焦油为原料,考察了催化剂的HDN和HDS性能。结果表明,负载金属后,催化剂的总酸量减少,且以中强酸为主。随着金属负载量的增加,催化剂的硫化程度逐渐增... 

【文章来源】：太原理工大学山西省 211工程院校

【文章页数】：75 页

【学位级别】：硕士

【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
    1.1 选题依据及意义
    1.2 煤焦油分类及性质
        1.2.1 煤焦油的分类
        1.2.2 煤焦油的组成
    1.3 煤焦油加氢脱氮和加氢脱硫研究进展
        1.3.1 煤焦油中的含氮化合物
        1.3.2 含氮化合物加氢脱氮反应
        1.3.3 加氢脱氮反应机理
        1.3.4 煤焦油中的含硫化合物
        1.3.5 含硫化合物加氢脱硫反应
        1.3.6 加氢脱硫反应机理
        1.3.7 含氮化合物对加氢脱硫反应的影响
    1.4 加氢脱硫脱氮催化剂研究现状
        1.4.1 催化剂活性组分的研究现状
        1.4.2 催化剂载体的研究现状
        1.4.3 催化剂助剂的研究现状
    1.5 研究背景及研究内容
        1.5.1 研究背景
        1.5.2 研究内容
第二章 实验部分
    2.1 实验原料与仪器
    2.2 催化剂的制备
        2.2.1 催化剂载体的制备
        2.2.2 浸渍液的配制
        2.2.3 共浸渍法制备催化剂NiW/γ-Al_2O_3
        2.2.4 分步浸渍法制备催化剂NiWF/γ-Al_2O_3
    2.3 催化剂表征
        2.3.1 X射线衍射（XRD）
        2.3.2 氮气吸附
        2.3.3 程序升温脱附（NH_3-TPD）
        2.3.4 X射线光电子能谱（XPS）
        2.3.5 高分辨透射电镜（HRTEM）
    2.4 催化剂的活性评价
        2.4.1 评价装置
        2.4.2 催化剂装填
        2.4.3 催化剂活性评价条件
    2.5 煤焦油加氢产物分析
        2.5.1 氮含量测定
        2.5.2 硫含量测定
        2.5.3 气质分析(GC-MS)
        2.5.4 元素分析
第三章 金属含量对Ni-W催化剂加氢脱硫脱氮性能的影响
    3.1 催化剂的组成
    3.2 催化剂的表征与讨论
        3.2.1 XRD分析
        3.2.2 氮气吸附分析
        3.2.3 NH_3-TPD分析
        3.2.4 XPS分析
        3.2.5 HRTEM分析
    3.3 催化剂的活性评价
    3.4 本章小结
第四章 F改性对Ni-W催化剂加氢脱硫脱氮性能的影响
    4.1 催化剂的组成
    4.2 催化剂的表征与讨论
        4.2.1 XRD分析
        4.2.2 氮气吸附分析
        4.2.3 XPS分析
        4.2.4 NH_3-TPD分析
        4.2.5 HRTEM分析
    4.3 催化剂的活性评价
    4.4 本章小结
第五章 结论与展望
    5.1 结论
    5.2 创新点
    5.3 展望
参考文献
致谢
攻读硕士期间发表的论文


【参考文献】：
期刊论文
[1]国内煤焦油深加工工艺概述[J]. 施玉山,郭小杰.  枣庄学院学报. 2013(02)
[2]Ni-Mo基催化剂上卟啉加氢脱氮（英文）[J]. Eika W.QIAN,Satoshi ABE,Yusaku KAGAWA,Hiroyuki IKEDA.  催化学报. 2013(01)
[3]高温煤焦油加氢技术与发展[J]. 周军,高明彦,孙建军.  山东化工. 2012(06)
[4]煤焦油加工技术进展及工业化现状[J]. 胡发亭,张晓静,李培霖.  洁净煤技术. 2011(05)
[5]煤焦油加工技术现状及深加工发展方向[J]. 杜明明.  广州化工. 2011(20)
[6]低温煤焦油的综合利用[J]. 张军民,刘弓.  煤炭转化. 2010(03)
[7]柠檬酸对NiW/Al2O3加氢脱硫催化剂硫化行为的影响[J]. 聂红,龙湘云,刘清河,李大东.  石油学报(石油加工). 2010(03)
[8]国内煤焦油的加工工业现状及发展[J]. 江巨荣.  广州化工. 2009(04)
[9]载体酸性对镍金属催化剂芳烃加氢抗硫性能的影响[J]. 黎成勇,黄华.  工业催化. 2006(06)
[10]高温煤焦油加氢制取汽油和柴油[J]. 燕京,吕才山,刘爱华,达建文.  石油化工. 2006(01)

博士论文
[1]中国石油进口依存度问题研究[D]. 张祺.武汉大学 2013
[2]预硫化型NiMo加氢催化剂的研究[D]. 柴永明.中国石油大学 2007
[3]磷化镍催化剂的制备及其加氢脱氮反应性能研究[D]. 鲁墨弘.大连理工大学 2007



本文编号：3457103