木质素催化加氢制备高值化学品

发布时间：2021-10-26 23:17

　　随着全球经济的高速发展,能源短缺问题日益突出。木质素作为一种单酚类高附加值精细化学品和可再生高品位燃料的潜在来源,现在的主要利用途径是作为廉价燃料被直接烧掉,造成严重的资源浪费和环境污染。本论文针对木质素的转化利用,寻求有效的催化体系应用于木质素催化加氢解聚工艺。考察了反应时间、初始氢压、金属负载量及酸性的协同作用对木质素催化加氢解聚产物分布的影响。并且,在最佳工艺条件下探讨了不同方法制备的催化剂中金属Ru尺寸对加氢解聚的影响,以及溶剂介质对深度加氢的可能影响。通过XRD、NH₃-TPD和TEM等手段对催化剂进行了表征,并利用GC-MS对木质素催化加氢产物进行定性及定量分析得到的主要结论如下:（1）用浸渍法制得一系列不同Ru负载量的Ru/γ-Al₂O₃催化剂,具有较小的晶粒尺寸、较大的活性金属分散度与较强的酸性等优点。Ru/γ-Al₂O₃催化木质素断裂β-O-4等连接键产生单酚类化合物。在间歇搅拌反应釜中木质素催化加氢的优化条件为:氢气初始压力为3.0MPa,反应温度为250℃... 

【文章来源】：武汉工程大学湖北省

【文章页数】：104 页

【学位级别】：硕士

【文章目录】：
摘要
Abstract
第一章 文献综述
    1.1 木质素的概述
    1.2 木质素转化利用方法
    1.3 固体酸催化剂简介
        1.3.1 分子筛和Al_2O_3
        1.3.2 固体超强酸
    1.4 木质素解聚的影响因素
        1.4.1 反应时间及温度
        1.4.2 原始氢压
        1.4.3 溶剂
    1.5 木质素催化氢解研究中存在的问题
    1.6 课题的选择
第二章 实验部分
    2.1 主要化学试剂
    2.2 仪器和设备
    2.3 催化剂的表征
        2.3.1 X射线衍射(XRD)分析
        2.3.2 NH_3-TPD测试分析
        2.3.3 高分辨透射电子显微镜(HRTEM)分析
        2.3.4 H_2-TPR程序升温还原测试
    2.4 催化剂活性评价
第三章 Ru/γ-Al_2O_3 和分子筛协同催化
    3.1 Ru金属催化剂的制备
        3.1.1 载体的制备
        3.1.2 催化剂的制备
    3.2 实验装置与方法
    3.3 表征结果讨论
        3.3.1 催化剂的TEM分析
        3.3.2 催化剂的H_2-TPR分析
        3.3.3 催化剂的NH_3-TPD分析
        3.3.4 催化剂XRD分析
        3.3.5 GC-MS谱图分析
    3.4 反应条件对产物分布的影响
        3.4.1 反应时间的影响
        3.4.2 反应初始氢压的影响
        3.4.3 负载量的改变对催化剂性能的影响
    3.5 分子筛的协同作用
    3.6 本章小结
第四章 Ru/WO_3-ZrO_2 和分子筛协同催化
    4.1 Ru金属催化剂的制备
        4.1.1 载体的制备
            a)ZrO_2 的制备
            b)WO_3-ZrO_2 的制备
        4.1.2 催化剂的制备
    4.2 实验装置与方法
    4.3 表征结果讨论
        4.3.1 催化剂的TEM分析
        4.3.2 催化剂的H_2-TPR分析
        4.3.3 催化剂的NH_3-TPD分析
        4.3.4 催化剂XRD分析
        4.3.5 GC-MS谱图分析
    4.4 反应条件对产物分布的影响
        4.4.1 反应时间的影响
        4.4.2 反应初始氢压的影响
        4.4.3 负载量的改变对催化剂性能的影响
    4.5 分子筛的协同作用
    4.6 本章小结
第五章 制备方法对负载型Ru催化剂及不同反应介质对反应的影响
    5.1 Ru金属催化剂的制备
        5.1.1 载体的制备
        5.1.2 催化剂的制备
            5.1.2.1 过量浸渍法
            5.1.2.2 乙二醇还原法
            5.1.2.3 硼氢化钠还原法
    5.2 实验装置与方法
    5.3 表征结果讨论
        5.3.1 催化剂的TEM分析
    5.4 实验结果与讨论
        5.4.1 不同制备方法对木质素解聚的影响
            5.4.1.1 不同制备方法制得Ru/γ-Al_2O_3
            5.4.1.2 不同制备方法制得Ru/WO_3-ZrO_2
        5.4.2 不同溶剂对木质素解聚的影响
    5.5 本章小结
第六章 结论
    6.1 结论
    6.2 对后续工作的建议
参考文献
攻读硕士期间已发表的论文
致谢


【参考文献】：
期刊论文
[1]分子筛催化剂组成对烃类转化的催化作用[J]. 梅俊俊,彭欣欣,朱斌,林民.  广东化工. 2017(08)
[2]木质素催化解聚的研究进展[J]. 舒日洋,徐莹,张琦,马隆龙,王铁军.  化工学报. 2016(11)
[3]多级孔WO3/ZrO2固体酸催化剂的制备与表征[J]. 陈崇城,陈航榕,俞建长,叶争青,施剑林.  催化学报. 2011(04)
[4]生物质燃烧技术现状与展望[J]. 陈汉平,李斌,杨海平,王贤华,张世红.  工业锅炉. 2009(05)
[5]固体酸催化剂的分类以及研究近况[J]. 刘庆辉,詹宏昌,汤敏擘.  广州化工. 2008(02)
[6]SO42-/MxOy型固体超强酸催化剂的研究进展[J]. 宋华,杨东明,李锋,刘全夫,徐骞.  化工进展. 2007(02)
[7]生物质直接燃烧技术的发展研究[J]. 张明,袁益超,刘聿拯.  能源研究与信息. 2005(01)
[8]Al2O3/WO3/ZrO2固体强酸催化剂对正丁烷异构化的催化性能[J]. 陈晓蓉,陈长林,徐南平,牟中原.  催化学报. 2003(12)
[9]固体酸代替液体酸催化剂的环境友好新工艺[J]. 毛东森,卢冠忠,陈庆龄,卢文奎.  石油化工. 2001(02)
[10]WO3／ZrO2和MoO3／ZrO2固体超强酸体系研究[J]. 高滋,陈建民,姚宇宁,华伟明,缪长喜.  高等学校化学学报. 1995(01)

硕士论文
[1]木质素加氢液化溶剂效应研究[D]. 梁国治.安徽理工大学 2007



本文编号：3460388