可见光催化-臭氧催化氧化联用降解酚类污染物
发布时间：2021-10-29 00:16
酚类污染物广泛存在于石化、焦化、制药、染料等工业废水中,对人体身体健康有着极大的危害。在众多酚类污染物的处理方法中,光催化技术与臭氧催化氧化技术在含酚废水的处理过程中得到了越来越广泛的关注和重视,光催化具有无选择性地将酚类污染物矿化成无机离子、水和二氧化碳的潜力,但光生电子-空穴的复合率较高,降解效率较低;臭氧氧化对酚类污染物的降解效率较高,但对降解过程中产生的小分子有机物难以继续矿化,对污染物的降解存在选择性。将二者联用既可以降低电子与空穴的复合率,提高光催化效率,增强臭氧的催化氧化能力,同时还可以提高臭氧的利用率,是一项极具发展前景的水处理技术。本论文从制备具有可见光响应的催化剂出发,以不同酚类污染物为研究对象,构建了可见光催化-臭氧催化氧化体系,研究了不同氧化方式下酚类污染物的降解特性,对催化剂投加量、气体流量、Au的负载量、污染物初始浓度、pH值、催化剂稳定性等因素进行分析探讨,得出以下主要结论:（1）以水热法和沉积-沉淀法分别制备了花状TiO2和Au纳米颗粒修饰的花状Au-TiO2催化剂。在负载Au纳米颗粒的沉积-沉淀过程中以及在随后的热处理过程中晶体结构并未发生显著变化,A...
【文章来源】：武汉科技大学湖北省
【文章页数】：68 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
TiO2光催化反应机理图
武汉科技大学硕士学位论文9以有效的增强催化剂的可见光催化性能。图1-2贵金属Ag沉积改性TiO2光催化剂过程示意图[52]Figure1-2SchematicprocessofnoblemetalAgdepositionmodifiedTiO2photocatalyst[52]（2）氧化物复合半导体氧化物复合半导体是通过物理或化学方法将TiO2半导体与定量的氧化物进行复合的方法。氧化物复合能够有效的提高TiO2半导体中电荷间的分离效果，拓宽光谱吸收范围，进而提高半导体材料的光催化效率，改善其光催化活性。其中不同能级半导体见光生载流子的运输与分离会导致二元复合半导体乃至多元复合半导体展现出的高于单一复合半导体材料的光催化活性。当今被普遍接受的一种观点是，核壳材料的晶格方能与复杂的氧化物复合半导体相匹配，以此来最大限度地减少结构缺陷，从而改善半导体材料的光催化活性[54]。与之相对应的是，若将具有较小禁带宽度同具备较大禁带宽度的半导体材料相结合，也是一种制备能够响应可见光的光催化剂的有效方法。（3）金属离子掺杂金属离子掺杂是通过物理或化学方法是在TiO2的晶格中掺杂定量的金属离子，改变晶格中的电荷密度分布，从而改变晶型结构或造成TiO2的晶格缺陷的方法。在半导体晶格中掺杂金属离子可能会改变其结晶度或引入缺陷位置，进而减缓光生电子与空穴之间的复合，提高半导体材料对光的利用效率，有效的增强光催化性能。Li等人[55]制备了层状V掺杂金红石TiO2纳米纤维，发现通过火焰燃烧法掺杂V制备的TiO2晶格高于煅烧法掺杂V制备的金红石TiO2纳米纤维。但是，光
武汉科技大学硕士学位论文10催化活性并没有因此得到显著提高，这一现象可能是由于将V掺杂到TiO2纳米纤维会加快光生电子-空穴间的复合作用。Turkyllmaz等[54]在ZnO的晶格中掺杂不同过渡金属Fe、Cu、Mn、Ag和Ni后会导致ZnO的光学、电学和磁特性的产生了显著变化。除此之外，不同过渡金属的掺杂还会降低ZnO的带隙能值，由此产生的电子陷阱能够有效的阻碍电子与空穴间的复合，从而提高ZnO的光催化活性。图1-3火焰燃烧或煅烧钒掺杂的金红石型二氧化钛材料的制备过程示意图[55]Figure1-3Schematicdiagramofthepreparationprocessofflameburningorcalciningvanadium-dopedrutiletitaniumdioxidematerial[55]1.4.4TiO2光催化的研究现状利用TiO2光催化技术对有机污染物进行降解已经被许多学者研究并报道。叶映雪[56]等利用了溶胶-凝胶法制备TiO2催化剂，并成功将其负载在沸石上，对酸性兰A和酸性橙的光催化降解性能进行研究后发现，染料溶液的脱色率与染料的光照时间、初始浓度和pH值等因素有关。张志翔[57]等在TiO2薄膜上成功负载了丝光沸石，并对邻氯苯酚在紫外光条件下进行降解研究后发现，多孔沸石的强吸附作用能够提高该催化剂表面邻氯苯酚浓度，加快邻氯苯酚的反应速率，从而显著增强光催化性能。郭延红[58]等成功将人造沸石负载在TiO2光催化剂上，并考察了热处理温度、TiO2负载量、催化剂加入量等参数在光催化降解甲基橙实验中的影响。
【参考文献】：
期刊论文
[1]分子印迹TiO2光催化降解水杨酸有机废水研究[J]. 吴鹏飞,朱雷,汪恂,杨恒,贾文哲. 工业水处理. 2019(02)
[2]放射性洗涤废水的SDBS光催化降解研究[J]. 刘学军,苏冰野,谭昭怡,杜旭光,龙兴贵. 化学研究与应用. 2019(01)
[3]载锰氮化碳催化臭氧法降解水中草酸研究[J]. 杨玉飞,黄远星,姚吉,穆岩. 水资源与水工程学报. 2017(01)
[4]臭氧催化氧化法处理含酚废水的研究进展[J]. 石岩,邓淑仪,许丹宇,段云霞,侯霙. 环境工程. 2015(03)
[5]酸活化赤泥催化臭氧氧化降解水中硝基苯的效能研究[J]. 康雅凝,李华楠,徐冰冰,齐飞,赵伦. 环境科学. 2013(05)
[6]含酚废水综合治理新技术及其研究进展[J]. 范荣桂,高海娟,李贤,郜秋平. 水处理技术. 2013(04)
[7]高级氧化技术与含酚废水处理[J]. 焦庆周,柴多里,鲍远志. 现代化工. 2013(01)
[8]臭氧-过氧化氢氧化预处理H酸废水[J]. 姚玉婷,李占臣. 工业用水与废水. 2012(01)
[9]粉煤灰对苯酚废水的吸附研究[J]. 王峰,夏汀,林子增,沈巍,王郑. 环境工程. 2011(S1)
[10]高级氧化技术在水处理中的研究进展[J]. 江传春,肖蓉蓉,杨平. 水处理技术. 2011(07)
硕士论文
[1]基于有序多孔纳米复合材料-Pt/TiO2、Au@TiO2-的电化学生物传感器的研究[D]. 张欢欢.华中师范大学 2015
[2]光催化—臭氧联用降解有机污染物的机理及动力学研究[D]. 潘振华.华中科技大学 2013
[3]O3/H2O2-活性炭—砂滤工艺处理引黄水库水的研究[D]. 刘辉.山东建筑大学 2012
本文编号：3463589
【文章来源】：武汉科技大学湖北省
【文章页数】：68 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
TiO2光催化反应机理图
武汉科技大学硕士学位论文9以有效的增强催化剂的可见光催化性能。图1-2贵金属Ag沉积改性TiO2光催化剂过程示意图[52]Figure1-2SchematicprocessofnoblemetalAgdepositionmodifiedTiO2photocatalyst[52]（2）氧化物复合半导体氧化物复合半导体是通过物理或化学方法将TiO2半导体与定量的氧化物进行复合的方法。氧化物复合能够有效的提高TiO2半导体中电荷间的分离效果，拓宽光谱吸收范围，进而提高半导体材料的光催化效率，改善其光催化活性。其中不同能级半导体见光生载流子的运输与分离会导致二元复合半导体乃至多元复合半导体展现出的高于单一复合半导体材料的光催化活性。当今被普遍接受的一种观点是，核壳材料的晶格方能与复杂的氧化物复合半导体相匹配，以此来最大限度地减少结构缺陷，从而改善半导体材料的光催化活性[54]。与之相对应的是，若将具有较小禁带宽度同具备较大禁带宽度的半导体材料相结合，也是一种制备能够响应可见光的光催化剂的有效方法。（3）金属离子掺杂金属离子掺杂是通过物理或化学方法是在TiO2的晶格中掺杂定量的金属离子，改变晶格中的电荷密度分布，从而改变晶型结构或造成TiO2的晶格缺陷的方法。在半导体晶格中掺杂金属离子可能会改变其结晶度或引入缺陷位置，进而减缓光生电子与空穴之间的复合，提高半导体材料对光的利用效率，有效的增强光催化性能。Li等人[55]制备了层状V掺杂金红石TiO2纳米纤维，发现通过火焰燃烧法掺杂V制备的TiO2晶格高于煅烧法掺杂V制备的金红石TiO2纳米纤维。但是，光
武汉科技大学硕士学位论文10催化活性并没有因此得到显著提高，这一现象可能是由于将V掺杂到TiO2纳米纤维会加快光生电子-空穴间的复合作用。Turkyllmaz等[54]在ZnO的晶格中掺杂不同过渡金属Fe、Cu、Mn、Ag和Ni后会导致ZnO的光学、电学和磁特性的产生了显著变化。除此之外，不同过渡金属的掺杂还会降低ZnO的带隙能值，由此产生的电子陷阱能够有效的阻碍电子与空穴间的复合，从而提高ZnO的光催化活性。图1-3火焰燃烧或煅烧钒掺杂的金红石型二氧化钛材料的制备过程示意图[55]Figure1-3Schematicdiagramofthepreparationprocessofflameburningorcalciningvanadium-dopedrutiletitaniumdioxidematerial[55]1.4.4TiO2光催化的研究现状利用TiO2光催化技术对有机污染物进行降解已经被许多学者研究并报道。叶映雪[56]等利用了溶胶-凝胶法制备TiO2催化剂，并成功将其负载在沸石上，对酸性兰A和酸性橙的光催化降解性能进行研究后发现，染料溶液的脱色率与染料的光照时间、初始浓度和pH值等因素有关。张志翔[57]等在TiO2薄膜上成功负载了丝光沸石，并对邻氯苯酚在紫外光条件下进行降解研究后发现，多孔沸石的强吸附作用能够提高该催化剂表面邻氯苯酚浓度，加快邻氯苯酚的反应速率，从而显著增强光催化性能。郭延红[58]等成功将人造沸石负载在TiO2光催化剂上，并考察了热处理温度、TiO2负载量、催化剂加入量等参数在光催化降解甲基橙实验中的影响。
【参考文献】：
期刊论文
[1]分子印迹TiO2光催化降解水杨酸有机废水研究[J]. 吴鹏飞,朱雷,汪恂,杨恒,贾文哲. 工业水处理. 2019(02)
[2]放射性洗涤废水的SDBS光催化降解研究[J]. 刘学军,苏冰野,谭昭怡,杜旭光,龙兴贵. 化学研究与应用. 2019(01)
[3]载锰氮化碳催化臭氧法降解水中草酸研究[J]. 杨玉飞,黄远星,姚吉,穆岩. 水资源与水工程学报. 2017(01)
[4]臭氧催化氧化法处理含酚废水的研究进展[J]. 石岩,邓淑仪,许丹宇,段云霞,侯霙. 环境工程. 2015(03)
[5]酸活化赤泥催化臭氧氧化降解水中硝基苯的效能研究[J]. 康雅凝,李华楠,徐冰冰,齐飞,赵伦. 环境科学. 2013(05)
[6]含酚废水综合治理新技术及其研究进展[J]. 范荣桂,高海娟,李贤,郜秋平. 水处理技术. 2013(04)
[7]高级氧化技术与含酚废水处理[J]. 焦庆周,柴多里,鲍远志. 现代化工. 2013(01)
[8]臭氧-过氧化氢氧化预处理H酸废水[J]. 姚玉婷,李占臣. 工业用水与废水. 2012(01)
[9]粉煤灰对苯酚废水的吸附研究[J]. 王峰,夏汀,林子增,沈巍,王郑. 环境工程. 2011(S1)
[10]高级氧化技术在水处理中的研究进展[J]. 江传春,肖蓉蓉,杨平. 水处理技术. 2011(07)
硕士论文
[1]基于有序多孔纳米复合材料-Pt/TiO2、Au@TiO2-的电化学生物传感器的研究[D]. 张欢欢.华中师范大学 2015
[2]光催化—臭氧联用降解有机污染物的机理及动力学研究[D]. 潘振华.华中科技大学 2013
[3]O3/H2O2-活性炭—砂滤工艺处理引黄水库水的研究[D]. 刘辉.山东建筑大学 2012
本文编号：3463589
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