微乳液反应体系中Pd/C催化木质素选择性解聚研究
发布时间：2021-11-01 03:17
近年来,环境问题愈发严重,为了改善能源结构,逐渐减少对化石能源的依赖,开发和利用生物质极具潜力。木质素作为自然界生物质中储量最丰富的芳香族酚类天然聚合物,含有大量羟基、醛基等多种官能团,对木质素的解聚利用可获得多种高附加值化学品。迄今为止,为实现木质素的增值,研究人员已经尝试了热解、氢化解聚和氧化解聚等多种方式。然而,传统的氢化解聚需要使用外加的氢气,且解聚条件苛刻,存在产物种类多,选择性差等技术问题。针对这些问题,本文以供氢试剂正丙醇为双溶剂构建的无表面活性剂微乳液（SFME）作为反应介质,构建了木质素氢转移催化解聚体系,并选择合适的木质素模型化合物探究木质素解聚反应的转化规律。主要内容如下:（1）采用目视滴定法绘制了水/正丙醇/正己醇体系的三元相图,电导率法对构建的无表面活性剂微乳液（SFME）的单相微乳区进行相区划分,多种物理手段对构建的SFME进行稳定性测试。结果表明:与传统微乳液相似,该体系存在一个单相微乳区和一个多相区,SFME的单相区也可划分为W/O,BC和O/W三种微结构区域,构建的微乳液体系具有良好的稳定性,这种特性有利于应用于木质素的解聚。（2）以无表面活性剂微乳液...
【文章来源】：华南理工大学广东省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：90 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
木质素的基本结构单元[36-41]
华南理工大学硕士学位论文4主要连接形式为β-5，5-5，β-1，β-β[49,50]。这些连接键中较为典型的是β-O-4、β-β和β-5，如图1-2所示。但是由于β-O-4键的解离能较小，分离木质素时（特别是使用酸或碱处理），β-O-4键常常受到破坏，因此造成得到的木质素中β-O-4键分布较低，破坏程度越大，获得的木质素分子量也越低[51]。图1-2木质素单元间的主要连接方式[49,50]Fig.1-2Themainconnectionmethodsbetweenligninunits木质素的反应活性与结构单元间的连接方式密切相关，而β-O-4键作为木质素中最典型的连接键，β-O-4键的反应活性决定了木质素反应的强度。官能团决定物质的化学性质，也影响着木质素的反应活性，如苯环上的甲氧基，脂肪族羟基（α-OH，γ-OH），酮基和羧基等[52,53]。1.2.3木质素的种类和分离方法为了有效地转化和利用木质素，首先必须将木质素与生物质分离。由于木质素与纤维素和半纤维素结合紧密，结构复杂，要将木质素与生物质完全分离有一定难度。目前木质素的分离方法可分为两类：一类是将木质素作为可溶物溶解从其他不溶物中分离出来；一种是溶解木质素以外的其他成分，并将木质素作为不溶物分离出来。目前的木质素大都来源于工业生产，尤其是制造纤维素纸浆产生的副产物。按照其所含元素的不同，木质素可分为含硫木质素和无硫木质素；按生产工艺的不同，主要有碱木质素，硫酸盐木质素、木质素磺酸盐和有机溶木质素等。不同的生产工艺导致获取的木质素结构也存在不同，从而影响这进一步获取高附加值化学品的类型[54]。碱木质素在工业上是通过对烧碱溶液的高温蒸煮，将木质素先溶解在碱液中[55]，将剩余物质分离，再向碱液中加酸可将木质素重新析出。常用来蒸煮的作物有秸秆，甘蔗渣，亚麻及一些硬木?
第三章无表面活性剂微乳液的构建与表征213.2微乳液体系的三元相图分析相图是研究微乳液结构及性质的重要方式，本文所制备的微乳液由正己醇、正丙醇、纯水三组分构成，采用三元相图进行分析。图3-1为正己醇/正丙醇/纯水按三元体系在室温下的三元相图，其中各组分含量以质量分数表示。不难发现，三元体系的三相图中存在一个单相区和一个多相区，相分界线以上为单相区，相分界线以下区域为多相区，即标有“multiphase”的阴影区。三种组分按照单相区的点所对应的比例可自发形成澄清透明的微乳液，而按照阴影区域所对应比例所成体系在搅拌时为浑浊状，静止少许时间后分层。这是由于过剩的水相或油相打破了原有的平衡体系[146]。图3-1室温下水/正丙醇/正己醇的三元体系相图Fig.3-1Phasediagramoftheternarysystemofwater/n-propanol/n-hexanol3.3微乳液体系的微结构区域划分单相微乳液是一个均匀的相体系，根据不同类型可以分为油包水型(W/O)、双连续型(BC)和水包油型(O/W)。电导率法是研究微乳液微观结构变化的常用方法，因此我们采用电导率法研究无表面活性剂微乳液的单相微乳区。
本文编号：3469418
【文章来源】：华南理工大学广东省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
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【学位级别】：硕士
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木质素的基本结构单元[36-41]
华南理工大学硕士学位论文4主要连接形式为β-5，5-5，β-1，β-β[49,50]。这些连接键中较为典型的是β-O-4、β-β和β-5，如图1-2所示。但是由于β-O-4键的解离能较小，分离木质素时（特别是使用酸或碱处理），β-O-4键常常受到破坏，因此造成得到的木质素中β-O-4键分布较低，破坏程度越大，获得的木质素分子量也越低[51]。图1-2木质素单元间的主要连接方式[49,50]Fig.1-2Themainconnectionmethodsbetweenligninunits木质素的反应活性与结构单元间的连接方式密切相关，而β-O-4键作为木质素中最典型的连接键，β-O-4键的反应活性决定了木质素反应的强度。官能团决定物质的化学性质，也影响着木质素的反应活性，如苯环上的甲氧基，脂肪族羟基（α-OH，γ-OH），酮基和羧基等[52,53]。1.2.3木质素的种类和分离方法为了有效地转化和利用木质素，首先必须将木质素与生物质分离。由于木质素与纤维素和半纤维素结合紧密，结构复杂，要将木质素与生物质完全分离有一定难度。目前木质素的分离方法可分为两类：一类是将木质素作为可溶物溶解从其他不溶物中分离出来；一种是溶解木质素以外的其他成分，并将木质素作为不溶物分离出来。目前的木质素大都来源于工业生产，尤其是制造纤维素纸浆产生的副产物。按照其所含元素的不同，木质素可分为含硫木质素和无硫木质素；按生产工艺的不同，主要有碱木质素，硫酸盐木质素、木质素磺酸盐和有机溶木质素等。不同的生产工艺导致获取的木质素结构也存在不同，从而影响这进一步获取高附加值化学品的类型[54]。碱木质素在工业上是通过对烧碱溶液的高温蒸煮，将木质素先溶解在碱液中[55]，将剩余物质分离，再向碱液中加酸可将木质素重新析出。常用来蒸煮的作物有秸秆，甘蔗渣，亚麻及一些硬木?
第三章无表面活性剂微乳液的构建与表征213.2微乳液体系的三元相图分析相图是研究微乳液结构及性质的重要方式，本文所制备的微乳液由正己醇、正丙醇、纯水三组分构成，采用三元相图进行分析。图3-1为正己醇/正丙醇/纯水按三元体系在室温下的三元相图，其中各组分含量以质量分数表示。不难发现，三元体系的三相图中存在一个单相区和一个多相区，相分界线以上为单相区，相分界线以下区域为多相区，即标有“multiphase”的阴影区。三种组分按照单相区的点所对应的比例可自发形成澄清透明的微乳液，而按照阴影区域所对应比例所成体系在搅拌时为浑浊状，静止少许时间后分层。这是由于过剩的水相或油相打破了原有的平衡体系[146]。图3-1室温下水/正丙醇/正己醇的三元体系相图Fig.3-1Phasediagramoftheternarysystemofwater/n-propanol/n-hexanol3.3微乳液体系的微结构区域划分单相微乳液是一个均匀的相体系，根据不同类型可以分为油包水型(W/O)、双连续型(BC)和水包油型(O/W)。电导率法是研究微乳液微观结构变化的常用方法，因此我们采用电导率法研究无表面活性剂微乳液的单相微乳区。
本文编号：3469418
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