苯与短链烯烃烷基化反应的研究

发布时间：2021-11-06 23:06

　　本文以苯与烃类混合气中短链烯烃（乙烯/丙烯）烷基化合成烷基苯（乙苯/异丙苯）为对象,开展了烷基化催化剂筛选和工艺条件研究。以乙烯为原料,基于等温固定床反应器实验评价和NH3-TPD及BET等表征相结合的方式,对ZSM-5、BETA、MCM-22、MCM-49和Y五种分子筛上的苯与乙烯烷基化 进行了对比分析。相对而言,ZSM-5分子筛具有更好的乙烯烷基化性能。确定的相对适宜烷基化条件为:温度380℃、压力0.2 MPa、苯烯比6和乙烯质量空速2 h-1。该条件下可实现乙烯的完全转化,乙苯选择性达到90%左右。以丙烯为原料,对选定的ZSM-5、BETA和MCM-22三种分子筛评价,结果显示,BETA分子筛具有更好的苯与丙烯烷基化催化性能。确定的相对适宜烷基化条件为:温度180℃～200℃,压力0.8 MPa、苯与丙烯摩尔比6和丙烯质量空速1 h-1。该条件下,丙烯转化率可稳定在98%以上,异丙苯选择性可达84%左右。以混合乙烯+丙烯为原料,分别对ZSM-5、BETA及MCM-22分子筛上的混合短链烯烃烷基化性能进行对比分析结果表明,BETA分子筛具有更好的综合烷基化性能。其上的烷基化规律为... 

【文章来源】：北京化工大学北京市 211工程院校 教育部直属院校

【文章页数】：98 页

【学位级别】：硕士

【部分图文】：

图１－１?ＺＳＭ－５的骨架结构??

体现出更好地活??性，虽然对乙苯的选择性略有下降，但乙烯转化率有明显的增高。??（２）?ＢＥＴＡ催化剂??ＢＥＴＡ催化剂具有三维１２元环结构，具有在ａ、ｂ方向的垂直孔道，有效孔径??约为０．６６ｎｍｘ〇．６７ｎｍ，以及沿ｃ方向的螺旋孔道，有效孔径为０．５６ｎｍｘ〇．５６ｎｍ。??１９６７年，ＢＥＴＡ沸石由Ｗａｄｌｉｎｇｅｒ［３２］等第一次合成。由于富含硅的骨架结构和在孔??道中极易暴露的活性位点，ＢＥＴＡ分子筛被广泛应用到烷基化、芳构化以及以及??烷基化转移反应等催化反应中。??图１－２?ＢＥＴＡ分子筛的骨架结构??Ｆｉｇ．?１－２?Ｆｒａｍｅｗｏｒｋ?ｏｆ?ＢＥＴＡ?ｚｅｏｌｉｔｅ??张永强［３３］等将工业Ｙ分子筛、工业ＢＥＴＡ催化剂、纳米ＢＥＴＡ催化剂、磷钨酸??以及负载磷钨酸５种催化剂分别应用到苯与乙烯烷基化的反应中，实验结果得，??乙苯选择性最好的是ＢＥＴＡ催化剂，Ｙ分子筛的催化性能较差，这可能与不同分??５??

过堆叠具有ＭＷＷ结构的基本层而形成的一系列沸石的总??称，包括ＭＣＭ－２２、ＭＣＭ－５６、ＭＣＭ－４９、ＳＳＺ－２５等［３７］。以ＭＣＭ－２２为例，ＭＷＷ??沸石由于其独特的结构引起了广泛的关注。它由两套独立的孔道结构组成其??中一种是十元环二维正弦交叉孔道，孔道尺寸为０．４１?ｎｍｘ〇．５１?ｎｍ，另一种是含??有１２元环的超笼，孔径大小为０．７１ｎｍｘ〇．７１ｎｍｘｌ．８２ｎｍ。此外，还有袋装半超笼??位于晶体表面，这些不同类型的孔道系统在催化反应中发挥着不同的作用。??幽??图１－３?ＭＣＭ－２２分子筛的骨架结构??Ｆｉｇ．?１－３?Ｆｒａｍｅｗｏｒｋ?ｏｆ?ＭＣＭ－２２?ｚｅｏｌｉｔｅ??６??

【参考文献】：
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硕士论文
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本文编号：3480693