碳量子点的合成及其金属离子分析应用

发布时间：2017-05-06 11:12

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【摘要】：碳量子点是由sp2杂化碳或无定形碳组成的、能稳定发光、具有准球形结构的荧光纳米颗粒。碳量子点具有优良的水溶性、化学稳定性、低毒性和良好的生物相容性,在生物成像、免疫分析、有机物分析和光催化等多个领域具有潜在的应用价值,特别是在金属离子识别与检测领域的应用成为拓展碳量子点应用的又一热点研究方向。碳量子点-金属离子检测器具有线性范围宽、灵敏度高和光谱干扰少等优点,并且用于检测碳量子点荧光光谱的荧光分光光度仪价格较低廉、样品制备简单无需复杂的前处理、测量所需样品量少。虽然碳量子点荧光检测法具有诸多的优点,但是在实际的分析应用中仍然存在一些问题:大部分合成出的碳量子点荧光量子产率低、金属离子选择性不高等。本课题针对这些问题主要进行了以下研究(1)以无水柠檬酸和N-(β-氨乙基-γ-氨丙基)甲基二甲氧基硅烷为碳源,通过加热裂解的方法制备出有机硅修饰的碳量子点(CDs),并以二氧化硅颗粒为载体合成出碳量子点修饰纳米硅胶(SiO2@CDs)。由于有机硅修饰CDs中的-(CH2)3-NH-(CH2)2-C=O-NH-基团对Cu2+具有较高的选择性,实验结果表明当有不同金属离子共存的条件下SiO2@CDs能够选择性识别Cu2+,检出限为1.08 ng·mL-1,线性范围为20~400 ng·mL-1,并且荧光强度猝灭值与Cu2+的浓度呈良好的线性关系。基于此建立荧光猝灭法测定Cu2+的分析方法。应用于国标认证茶叶样品(GBW07605)中Cu2+浓度的测定得到理想的测定结果,并且成功应用于多种茶叶样品中Cu2+浓度的测定。(2)以无水柠檬酸和N-(β-氨乙基-γ-氨丙基)甲基二甲氧基硅烷为碳源,通过加热裂解的方法制备出含有羧基、羟基和氨基的有机硅修饰碳量子点,并以二氧化硅颗粒为连接体,再连接上另一种有机荧光染料罗丹明B,合成出碳量子点修饰双发射峰纳米硅胶,该纳米硅胶同时含有碳量子点和罗丹明B两个荧光发射峰,碳量子点发射峰荧光强度作为响应信号、罗丹明B发射峰荧光强度值作为参比信号,利用比率荧光法进行定量分析。实验发现,在硫酸介质中,Cr(Ⅵ)对KBrO3氧化双发射峰纳米硅胶过程具有催化作用,Cr(Ⅵ)浓度与两个荧光峰荧光强度猝灭值ΔF的比值呈线性关系呈线性关系。据此建立的比率荧光法测定Cr(Ⅵ)的新方法,该比率型Cr(Ⅵ)荧光探针检出限(3σ)为1.3 ng·mL-1,线性范围为20~500 ng·mL-1,通过差量法,实现了环境水样中Cr形态分析。(3)利用上制备的碳量子点修饰双发射峰纳米硅胶,在盐酸介质中,KBrO3能够氧化该双发射峰纳米硅胶使其发生荧光猝灭,而双酚A能够抑制KBrO3的氧化作用导致碳量子点修饰双发射峰纳米硅胶荧光恢复。实验发现,双酚A加入浓度C与两个荧光峰荧光强度恢复值ΔF的比值呈线性关系,基于此建立比率荧光法测定双酚A的分析方法。该比率型双酚A荧光探针的检出限(3σ)为0.80ng·mL-1,线性范围为10~500 ng·mL-1。该方法成功的应用于塑料制品双酚A溶出量的测定。
【关键词】：碳量子点 荧光探针 铜 铬形态 双酚A 比率荧光法
【学位授予单位】：河南工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：O613.71;O657.3
【目录】：

• 摘要5-7
• Abstract7-11
• 第一章 前言11-23
• 1.1 碳量子点的简介11
• 1.2 碳量子点的光学性质11-13
• 1.2.1 激发波长依赖性12
• 1.2.2 pH依赖性12
• 1.2.3 电化学发光性质12
• 1.2.4 上转换发光12-13
• 1.3 碳量子点荧光探针的特征13-15
• 1.3.1 无毒性13-14
• 1.3.2 优良的水溶性14
• 1.3.3 易修饰性14-15
• 1.4 碳量子点的合成15-18
• 1.4.1 电弧放电法16
• 1.4.2 激光消融法16-17
• 1.4.3 电化学氧化法17
• 1.4.4 水热法17
• 1.4.5 载体合成法17-18
• 1.4.6 微波辅助法18
• 1.5 制备碳量子点的碳源18-19
• 1.6 碳量子点的应用19-22
• 1.6.1 金属离子检测19-20
• 1.6.2 生物成像及有机物分析20-21
• 1.6.3 其他应用21-22
• 1.7 本论文的立体思路及主要内容22-23
• 第二章 碳量子点修饰纳米硅胶(SiO2@CDs)荧光猝灭法测定茶叶中铜23-33
• 2.1 实验部分24-25
• 2.1.1 仪器装置24
• 2.1.2 试剂与标准溶液24
• 2.1.3 碳量子点修饰纳米硅胶(SiO2@CDs)的制备24-25
• 2.1.4 样品处理25
• 2.1.5 实验方法25
• 2.2 结果与讨论25-32
• 2.2.1 碳量子点修饰纳米硅胶(SiO2@CDs)的表征25-27
• 2.2.2 Cu~(2+)荧光猝灭法检测机理27-28
• 2.2.3 pH的影响28-29
• 2.2.4 反应温度和时间的影响29-30
• 2.2.5 干扰离子30-31
• 2.2.6 方法的分析性能31
• 2.2.7 实际样品分析31-32
• 2.3 结论32-33
• 第三章 基于碳点修饰双发射峰纳米硅胶比率荧光法测定环境水样中Cr(Ⅲ)和Cr(Ⅵ)33-44
• 3.1 实验部分34-36
• 3.1.1 仪器装置34
• 3.1.2 试剂与标准溶液34
• 3.1.3 制备碳点包裹双发射峰纳米硅胶34-35
• 3.1.4 样品处理35-36
• 3.1.5 实验方法36
• 3.2 结果与讨论36-43
• 3.2.1 碳点修饰双发射峰纳米硅胶的表征36-37
• 3.2.2 Cr(Ⅵ)的检测机理37
• 3.2.3 反应酸介质及浓度的影响37-39
• 3.2.4 KBrO_3浓度的影响39-40
• 3.2.5 反应温度和时间的影响40-41
• 3.2.6 干扰离子的影响41-42
• 3.2.7 方法的分析性能42
• 3.2.8 实际样品分析42-43
• 3.3 结论43-44
• 第四章 基于碳点修饰双发射峰纳米硅胶比率荧光法检测塑料制品中双酚A(BPA)44-53
• 4.1 实验部分45-46
• 4.1.1 仪器装置45
• 4.1.2 试剂与标准溶液45
• 4.1.3 制备碳点包裹双发射峰纳米硅胶45-46
• 4.1.4 样品处理46
• 4.1.5 实验方法46
• 4.2 结果与讨论46-52
• 4.2.1 碳点修饰双发射峰纳米硅胶的表征46-47
• 4.2.2 BPA比率荧光探针的分析机理47-48
• 4.2.3 反应酸介质及浓度的影响48-49
• 4.2.4 KBrO_3浓度的影响49
• 4.2.5 反应温度和时间的影响49-50
• 4.2.6 干扰离子的影响50-51
• 4.2.7 方法的分析性能51
• 4.2.8 样品的测定51-52
• 4.3 结论52-53
• 第五章 结论53-54
• 参考文献54-68
• 致谢68-69
• 个人简历 硕士研究生学习期间发表的学术论文69

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本文编号：348301