三嗪和多羧酸配体构筑的MOFs及其荧光探针性能的研究
发布时间：2021-11-12 20:10
金属有机骨架（MOFs）因其结构的多样性和独特的拓扑结构而受到广泛的关注,为其在催化、磁性、发光传感器等领域的应用提供了契机。在各种应用中,基于发光MOFs的传感器因其高效、易合成、低成本、可移植性和可操作性而受到越来越多的关注。本文选用富π电子的2,4,6-三（4-吡啶）-1,3,5-三嗪（tris（4-pyridyl）trazine,tpt）和多羧酸类配体与金属离子通过溶剂热法构筑了三种发光性能优异的MOFs材料。通过X射线单晶衍射仪对其结构进行表征和分析,并重点研究了 MOFs作为荧光探针对水中芳香族硝基化合物和阴离子的检测性能。主要研究内容和结果如下:首先以tpt和均苯三甲酸作为有机配体,分别与Cd金属盐和Zn金属盐通过溶剂热法成功合成了两种三维发光金属有机配合物:[Cd3（btc）2（tpt）（H2O）2]·4H2O（配合物1）和[Zn3（btc）2（tpt）（H2O）2]·4H2O（配合物2）。配合物1和2不仅具有良好的热稳定性和化学稳定性,还在水中具有优异的发光性能。配合物1和2都可以...
【文章来源】：哈尔滨工业大学黑龙江省 211工程院校 985工程院校
【文章页数】：76 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
MOFs发光机制示意图[19]
哈尔滨工业大学理学硕士学位论文4MOFs发射的频移可作为探测硝基爆炸物的参数。图1-2荧光反应：缺电子的硝基苯引起荧光猝灭，富电子的甲苯引起荧光增强[20]2015年，Ghosh课题组[21]报道了一种水稳定、多孔发光MOF，[Zn4(DMF)(Ur)2(NDC)4]（Ur-MOF），可以在水相中高选择性的检测TNP，猝灭效率可达到98%。该MOF孔道中具有自由的氨基位点，可以作为TNP的识别位点，从而产生高效的荧光猝灭反应。该工作展示了发光MOFs在传感应用中的潜力，描述了在MOFs和多孔材料领域实时水介质硝基炸药检测的最佳选择性结果（～98%猝灭TNP）。2017年，Huang课题组[22]报道了一种含高浓度不协调N原子的阴离子荧光Zn-MOF（FJI-C8），用于硝基爆炸物2,4-DNP（2,4-二硝基苯酚）的快速、高选择性、高灵敏度的检测。即使在高浓度的其他硝基爆炸物的存在下，FJI-C8也可以选择性地检测2,4-DNP（如图1-3所示）。高选择性可归因于电子转移、能量转移、激发能的竞争性吸收以及金属-有机骨架与被分析物之间的主-客体相互作用的协同效应。这种阴离子Zn-MOF对特定物质的检测虽然还处于起步阶段，但由于其快速、高选择性、灵敏和定量的检测特点，具有广阔的应用前景。图1-3Zn-MOF（FJI-C8）检测2,4-DNP示意图[22]2019年，Hakimifar课题组[23]在室温常压下，在不添加任何表面活性剂的情况下，采用超声法制备了一种纳米级别的Zn-MOF,[Zn2(ubl)2(bipy)]·DMF（TMU-18）。与其它方法相比，超声法具有反应时间短、无需高温高压合成纳米材料、
哈尔滨工业大学理学硕士学位论文4MOFs发射的频移可作为探测硝基爆炸物的参数。图1-2荧光反应：缺电子的硝基苯引起荧光猝灭，富电子的甲苯引起荧光增强[20]2015年，Ghosh课题组[21]报道了一种水稳定、多孔发光MOF，[Zn4(DMF)(Ur)2(NDC)4]（Ur-MOF），可以在水相中高选择性的检测TNP，猝灭效率可达到98%。该MOF孔道中具有自由的氨基位点，可以作为TNP的识别位点，从而产生高效的荧光猝灭反应。该工作展示了发光MOFs在传感应用中的潜力，描述了在MOFs和多孔材料领域实时水介质硝基炸药检测的最佳选择性结果（～98%猝灭TNP）。2017年，Huang课题组[22]报道了一种含高浓度不协调N原子的阴离子荧光Zn-MOF（FJI-C8），用于硝基爆炸物2,4-DNP（2,4-二硝基苯酚）的快速、高选择性、高灵敏度的检测。即使在高浓度的其他硝基爆炸物的存在下，FJI-C8也可以选择性地检测2,4-DNP（如图1-3所示）。高选择性可归因于电子转移、能量转移、激发能的竞争性吸收以及金属-有机骨架与被分析物之间的主-客体相互作用的协同效应。这种阴离子Zn-MOF对特定物质的检测虽然还处于起步阶段，但由于其快速、高选择性、灵敏和定量的检测特点，具有广阔的应用前景。图1-3Zn-MOF（FJI-C8）检测2,4-DNP示意图[22]2019年，Hakimifar课题组[23]在室温常压下，在不添加任何表面活性剂的情况下，采用超声法制备了一种纳米级别的Zn-MOF,[Zn2(ubl)2(bipy)]·DMF（TMU-18）。与其它方法相比，超声法具有反应时间短、无需高温高压合成纳米材料、
【参考文献】：
期刊论文
[1]基于N,N’-双（3-吡啶基）-对苯二甲酰胺和1,3,5-苯三甲酸的二维Co（Ⅱ）金属有机骨架的合成、结构和磁性[J]. 王琦,仝玉章,贾晓普,杨春,王庆伦,廖代正. 应用化学. 2019(12)
[2]二维金属或共价有机骨架材料的制备及其化学与生物传感应用[J]. 杨涛,崔亚男,陈怀银,李伟华. 化学学报. 2017(04)
[3]金属有机骨架材料在催化中的应用[J]. 黄刚,陈玉贞,江海龙. 化学学报. 2016(02)
本文编号：3491581
【文章来源】：哈尔滨工业大学黑龙江省 211工程院校 985工程院校
【文章页数】：76 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
MOFs发光机制示意图[19]
哈尔滨工业大学理学硕士学位论文4MOFs发射的频移可作为探测硝基爆炸物的参数。图1-2荧光反应：缺电子的硝基苯引起荧光猝灭，富电子的甲苯引起荧光增强[20]2015年，Ghosh课题组[21]报道了一种水稳定、多孔发光MOF，[Zn4(DMF)(Ur)2(NDC)4]（Ur-MOF），可以在水相中高选择性的检测TNP，猝灭效率可达到98%。该MOF孔道中具有自由的氨基位点，可以作为TNP的识别位点，从而产生高效的荧光猝灭反应。该工作展示了发光MOFs在传感应用中的潜力，描述了在MOFs和多孔材料领域实时水介质硝基炸药检测的最佳选择性结果（～98%猝灭TNP）。2017年，Huang课题组[22]报道了一种含高浓度不协调N原子的阴离子荧光Zn-MOF（FJI-C8），用于硝基爆炸物2,4-DNP（2,4-二硝基苯酚）的快速、高选择性、高灵敏度的检测。即使在高浓度的其他硝基爆炸物的存在下，FJI-C8也可以选择性地检测2,4-DNP（如图1-3所示）。高选择性可归因于电子转移、能量转移、激发能的竞争性吸收以及金属-有机骨架与被分析物之间的主-客体相互作用的协同效应。这种阴离子Zn-MOF对特定物质的检测虽然还处于起步阶段，但由于其快速、高选择性、灵敏和定量的检测特点，具有广阔的应用前景。图1-3Zn-MOF（FJI-C8）检测2,4-DNP示意图[22]2019年，Hakimifar课题组[23]在室温常压下，在不添加任何表面活性剂的情况下，采用超声法制备了一种纳米级别的Zn-MOF,[Zn2(ubl)2(bipy)]·DMF（TMU-18）。与其它方法相比，超声法具有反应时间短、无需高温高压合成纳米材料、
哈尔滨工业大学理学硕士学位论文4MOFs发射的频移可作为探测硝基爆炸物的参数。图1-2荧光反应：缺电子的硝基苯引起荧光猝灭，富电子的甲苯引起荧光增强[20]2015年，Ghosh课题组[21]报道了一种水稳定、多孔发光MOF，[Zn4(DMF)(Ur)2(NDC)4]（Ur-MOF），可以在水相中高选择性的检测TNP，猝灭效率可达到98%。该MOF孔道中具有自由的氨基位点，可以作为TNP的识别位点，从而产生高效的荧光猝灭反应。该工作展示了发光MOFs在传感应用中的潜力，描述了在MOFs和多孔材料领域实时水介质硝基炸药检测的最佳选择性结果（～98%猝灭TNP）。2017年，Huang课题组[22]报道了一种含高浓度不协调N原子的阴离子荧光Zn-MOF（FJI-C8），用于硝基爆炸物2,4-DNP（2,4-二硝基苯酚）的快速、高选择性、高灵敏度的检测。即使在高浓度的其他硝基爆炸物的存在下，FJI-C8也可以选择性地检测2,4-DNP（如图1-3所示）。高选择性可归因于电子转移、能量转移、激发能的竞争性吸收以及金属-有机骨架与被分析物之间的主-客体相互作用的协同效应。这种阴离子Zn-MOF对特定物质的检测虽然还处于起步阶段，但由于其快速、高选择性、灵敏和定量的检测特点，具有广阔的应用前景。图1-3Zn-MOF（FJI-C8）检测2,4-DNP示意图[22]2019年，Hakimifar课题组[23]在室温常压下，在不添加任何表面活性剂的情况下，采用超声法制备了一种纳米级别的Zn-MOF,[Zn2(ubl)2(bipy)]·DMF（TMU-18）。与其它方法相比，超声法具有反应时间短、无需高温高压合成纳米材料、
【参考文献】：
期刊论文
[1]基于N,N’-双（3-吡啶基）-对苯二甲酰胺和1,3,5-苯三甲酸的二维Co（Ⅱ）金属有机骨架的合成、结构和磁性[J]. 王琦,仝玉章,贾晓普,杨春,王庆伦,廖代正. 应用化学. 2019(12)
[2]二维金属或共价有机骨架材料的制备及其化学与生物传感应用[J]. 杨涛,崔亚男,陈怀银,李伟华. 化学学报. 2017(04)
[3]金属有机骨架材料在催化中的应用[J]. 黄刚,陈玉贞,江海龙. 化学学报. 2016(02)
本文编号：3491581
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