含氮配体/金属配合物修饰的V/Mo/W多金属氧簇的合成，结构及其催化性能研究

发布时间：2021-11-12 23:16

　　多金属氧簇（POMs）是一类结构类型独特、性能多样的无机簇合物。不仅在主客体化学、生物化学、纳米技术及电、磁和光化学材料等领域具有广泛的应用前景。而且是一种活性高、反应条件温和、腐蚀性小、选择性好的绿色环保型催化剂。本论文中通过渡金属,含氮杂环配体与多金属氧簇反应合成了三类化合物。详细研究了所得化合物的组成结构,并对部分化合物的催化性能进行了深入研究,具体内容如下:1.合成了四个过渡金属修饰的[V10O28]簇同构化合物:[TMAH]2[Mn（H2O）5]2[V10O28]·H2O（1）,[TMAH]2[Zn（H2O）5]2[V10O28]·2H2O（2）,[TEAH]2[Co（H2O）5]2[V10O28]·2H2O（3）,[TMAH]2[Ni（H2O）5]2[V10O28]·2H2O（4）（TMAH=四甲基铵阳离子;TEAH=四乙基铵阳离子）。确定了化合物的晶体结构,并考察了化合物1-3在分子氧作氧化剂的情况下对芳香醇氧化的转化率和选择性。结果表明,以乙腈为溶剂,2个大气压的氧气压力的条件下,化合物2对系列芳香醇氧化生成相应醛类的反应具有高效的催化活性（转化率65.0%-67.0%... 

【文章来源】：聊城大学山东省

【文章页数】：115 页

【学位级别】：硕士

【部分图文】：

多金属氧簇的六种常见结构类型

接成三维网络[12]。(图1.2)图1.2 有机官能团修饰的反Keggin型多金属氧簇Matta课题组首创了将同多阴离子通过共价键连入有机聚合物或有机共轭体系中的工作[13,14]，随后彭中华课题组开创性的利用DCC法(DCC=N,N’-二环己基碳二亚胺)，使用氨基上的氮原子取代同多阴离子上的氧原子，合成了一系列多金属氧酸盐的有机胺衍生物[15-17]。并且在一些结构中存在可以进一步配位的多吡啶基团，因此可以和其他过渡金属或者贵金属形成复合材料(图1.3)。图 1.3 同多阴离子有机胺衍生物的合成

[15-17]。并且在一些结构中存在可以进一步配位的多吡啶基团，因此可以和其他过渡金属或者贵金属形成复合材料(图1.3)。图 1.3 同多阴离子有机胺衍生物的合成

【参考文献】：
期刊论文
[1]合成二苯甲酮的新方法[J]. 陈忠秀.  精细化工. 2003(03)
[2]二苯甲酮系列产品的合成及应用[J]. 刘忠泽.  精细化工中间体. 2002(02)
[3]Keggin结构钨磷酸稀土镨盐杂多蓝的合成及抗艾滋病病毒（HIV－1）活性的研究[J]. 刘术侠,刘彦勇,王恩波,曾毅,李泽琳.  高等学校化学学报. 1996(08)
[4]锡石捕收剂——水杨氧肟酸[J]. 陈竞清,赖景陀,叶少岐,朱军.  有色金属(选矿部分). 1987(03)



本文编号：3491829