苯二酚异构体的电化学检测及芬顿氧化降解研究
发布时间：2021-11-14 05:31
本文研究了苯二酚异构体同步检测的电化学方法、苯二酚异构体的芬顿氧化降解以及传统芬顿氧化体系的优化,并且对实验条件、实验方法和技术手段等进行调整优化,对反应原理和降解机理进行探究验证,主要内容如下:1.三种苯二酚异构体的电化学同步检测以制备的不同修饰电极分别对苯二酚异构体进行电化学检测,选出了性能最佳的还原氧化石墨烯（rGO）修饰电极,在优化了各项检测条件后,最终实验结果表明:电极修饰材料用量为0.01 mg,以乙酸-乙酸钠缓冲液作为支持电解质,pH为5.5,富集时间300 s的条件下,rGO修饰电极可以对苯二酚异构体进行快速同步检测,并且单独检测三种苯二酚时检出限可达10-77 mol/L,在一定浓度范围内苯二酚异构体浓度与电化学信号呈明显线性关系,并对模拟水样检测取得满意结果。2.芬顿氧化法降解三种苯二酚异构体采用传统芬顿氧化法对苯二酚异构体进行了氧化降解实验,并以所建立的电化学检测方法对降解后苯二酚浓度进行监测,实验分别探究了各条件对苯二酚异构体氧化降解的影响以及苯二酚异构体的降解机理,最终实验结果表明:芬顿试剂Fe2+与H2<...
【文章来源】：渤海大学辽宁省
【文章页数】：84 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
苯二酚的三种同分异构体结构
苯二酚异构体的电化学检测及芬顿氧化降解研究16对于HQ与CC在电极表面发生的反应，其过程如图2-3。在电极表面，HQ与CC分别先转化为中间活性物质，之后氧化为相对应的苯醌，由于苯醌结构只有邻苯醌和对苯醌两种结构，因为没有间位的苯醌结构，这也合理的解释了RS在工作电极上的氧化还原过程不可逆[84]。图2-3HQ和CC在电极表面的反应机理Figure2-3ReactionmechanismofHQandCContheelectrodesurface为了进一步确认修饰电极对苯二酚异构体的电化学响应，用同样电极和方法对浓度均为1.0×10-3mol/L的三种苯二酚异构体混合溶液进行DPV扫描，结果如图2-4所示。明显可以看出苯二酚的三种异构体在电极上均有明显响应信1:rGO-GCE2:MWCNTs-GCE3:GR-GCE4:MWCNTs-GR-GCE5:GO-GCE6:GCE图2-4不同电极对三种苯二酚异构体的差分脉冲伏安曲线Figure2-4DPVcurvesofthreehydroquinoneisomersondifferentelectrodeHQ：CC：
渤海大学硕士学位论文17号，其中RS的响应最弱，HQ与CC响应信号较为明显，其中rGO-GCE的电流信号最为明显，三者峰电流值与MWCNTs-GR-GCE测得峰电流值相比增大了8倍(HQ)、5.5倍(CC)和2.3倍(RS)，其原因是由于rGO是通过GO电还原而修饰到电极表面的，与普通的滴涂修饰方法相比，电还原过程会使修饰材料与电极表面形成更紧密更稳定的结构，增强了电极稳定性和电学性能。因此，最终选择rGO-GCE作为三种苯二酚异构体检测的工作电极。用rGO-GCE分别对浓度为1.0×10-3mol/L的三种苯二酚异构体进行独立检测以及三者混合溶液的同时检测，结果如图2-5。rGO-GCE对HQ、CC和RS分别独立进行检测时，HQ、CC和RS分别在170mV、240mV和620mV处有明显峰信号，且峰电流值分别为159.36μA(HQ)、215.17μA(CC)和76.80μA(RS)，而三者混合溶液检测结果显示，HQ、CC和RS峰电位基本不变，峰电流分别为71.56μA(HQ)、68.09μA(CC)和32.48μA(RS)，分别下降了55.34%(HQ)、68.37%(CC)和46.05%(RS)，原因是由于工作电极表面有效工作面积一定，当溶液中有多种组分同时存在时，多种目标物的同时检测会形成竞争关系，因此各组分峰电流值会下降。关于三种待测物在电极表面的吸附脱附行为和竞争能力强弱关系，会在后文中进行实验探究。图2-5rGO修饰电极对HQ、CC和RS及三者混合物的差分脉冲伏安曲线Figure2-5DPVcurvesofHQ,CC,RSandmixtureonrGOmodifiedelectrode
【参考文献】：
期刊论文
[1]多壁碳纳米管QuEChERS结合超高效液相色谱-串联质谱法测定鸡蛋中兽药多残留[J]. 莫迎,盘正华,蒋湘,梁飞燕,黄燕红,刘华文. 食品安全质量检测学报. 2019(16)
[2]络合态重金属废水处理:基于高级氧化技术的解络合机制[J]. 杨世迎,薛艺超,王满倩. 化学进展. 2019(08)
[3]碳纳米管在锂电池中的应用研究进展[J]. 程立静. 河南化工. 2019(06)
[4]碳纳米管材料在航天器上的应用研究现状及展望[J]. 王惠芬,刘刚,曹康丽,杨碧琦,徐骏,兰少飞,张丽新. 材料导报. 2019(S1)
[5]SnO2-Sb/碳纳米管复合电极的制备及催化降解低浓度头孢他啶[J]. 段平洲,黄鸽黎,胡翔. 环境化学. 2019(05)
[6]异相芬顿反应降解废水中有机污染物的研究进展[J]. 李沛东,高颖,吴荣础,高俊发. 应用化工. 2019(03)
[7]羟基自由基高级氧化技术应用进展综述[J]. 潘继生,邓家云,张棋翔,阎秋生. 广东工业大学学报. 2019(02)
[8]改性活性炭纤维催化湿式氧化垃圾渗滤液[J]. 秦侠,焦点,陈朋飞,周梦楠. 北京工业大学学报. 2019(04)
[9]碳空心格子/碳纳米管复合物修饰电极的制备及其用于邻苯二酚和对苯二酚的同时检测[J]. 凌丽靖,许静萍,陈建华,邓严华,彭乾,汤妙姗. 分析科学学报. 2018(06)
[10]HPLC法测定间苯二酚的有关物质及含量[J]. 肖菁,刘杨,龙海燕. 中国药师. 2018(11)
硕士论文
[1]电促铁还原型芬顿氧化系统的构建与降解染料废水研究[D]. 张晓庆.青岛科技大学 2019
[2]水中苯二酚与抗生素类有机污染物电化学检测方法研究[D]. 贾祎.渤海大学 2019
本文编号：3494051
【文章来源】：渤海大学辽宁省
【文章页数】：84 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
苯二酚的三种同分异构体结构
苯二酚异构体的电化学检测及芬顿氧化降解研究16对于HQ与CC在电极表面发生的反应，其过程如图2-3。在电极表面，HQ与CC分别先转化为中间活性物质，之后氧化为相对应的苯醌，由于苯醌结构只有邻苯醌和对苯醌两种结构，因为没有间位的苯醌结构，这也合理的解释了RS在工作电极上的氧化还原过程不可逆[84]。图2-3HQ和CC在电极表面的反应机理Figure2-3ReactionmechanismofHQandCContheelectrodesurface为了进一步确认修饰电极对苯二酚异构体的电化学响应，用同样电极和方法对浓度均为1.0×10-3mol/L的三种苯二酚异构体混合溶液进行DPV扫描，结果如图2-4所示。明显可以看出苯二酚的三种异构体在电极上均有明显响应信1:rGO-GCE2:MWCNTs-GCE3:GR-GCE4:MWCNTs-GR-GCE5:GO-GCE6:GCE图2-4不同电极对三种苯二酚异构体的差分脉冲伏安曲线Figure2-4DPVcurvesofthreehydroquinoneisomersondifferentelectrodeHQ：CC：
渤海大学硕士学位论文17号，其中RS的响应最弱，HQ与CC响应信号较为明显，其中rGO-GCE的电流信号最为明显，三者峰电流值与MWCNTs-GR-GCE测得峰电流值相比增大了8倍(HQ)、5.5倍(CC)和2.3倍(RS)，其原因是由于rGO是通过GO电还原而修饰到电极表面的，与普通的滴涂修饰方法相比，电还原过程会使修饰材料与电极表面形成更紧密更稳定的结构，增强了电极稳定性和电学性能。因此，最终选择rGO-GCE作为三种苯二酚异构体检测的工作电极。用rGO-GCE分别对浓度为1.0×10-3mol/L的三种苯二酚异构体进行独立检测以及三者混合溶液的同时检测，结果如图2-5。rGO-GCE对HQ、CC和RS分别独立进行检测时，HQ、CC和RS分别在170mV、240mV和620mV处有明显峰信号，且峰电流值分别为159.36μA(HQ)、215.17μA(CC)和76.80μA(RS)，而三者混合溶液检测结果显示，HQ、CC和RS峰电位基本不变，峰电流分别为71.56μA(HQ)、68.09μA(CC)和32.48μA(RS)，分别下降了55.34%(HQ)、68.37%(CC)和46.05%(RS)，原因是由于工作电极表面有效工作面积一定，当溶液中有多种组分同时存在时，多种目标物的同时检测会形成竞争关系，因此各组分峰电流值会下降。关于三种待测物在电极表面的吸附脱附行为和竞争能力强弱关系，会在后文中进行实验探究。图2-5rGO修饰电极对HQ、CC和RS及三者混合物的差分脉冲伏安曲线Figure2-5DPVcurvesofHQ,CC,RSandmixtureonrGOmodifiedelectrode
【参考文献】：
期刊论文
[1]多壁碳纳米管QuEChERS结合超高效液相色谱-串联质谱法测定鸡蛋中兽药多残留[J]. 莫迎,盘正华,蒋湘,梁飞燕,黄燕红,刘华文. 食品安全质量检测学报. 2019(16)
[2]络合态重金属废水处理:基于高级氧化技术的解络合机制[J]. 杨世迎,薛艺超,王满倩. 化学进展. 2019(08)
[3]碳纳米管在锂电池中的应用研究进展[J]. 程立静. 河南化工. 2019(06)
[4]碳纳米管材料在航天器上的应用研究现状及展望[J]. 王惠芬,刘刚,曹康丽,杨碧琦,徐骏,兰少飞,张丽新. 材料导报. 2019(S1)
[5]SnO2-Sb/碳纳米管复合电极的制备及催化降解低浓度头孢他啶[J]. 段平洲,黄鸽黎,胡翔. 环境化学. 2019(05)
[6]异相芬顿反应降解废水中有机污染物的研究进展[J]. 李沛东,高颖,吴荣础,高俊发. 应用化工. 2019(03)
[7]羟基自由基高级氧化技术应用进展综述[J]. 潘继生,邓家云,张棋翔,阎秋生. 广东工业大学学报. 2019(02)
[8]改性活性炭纤维催化湿式氧化垃圾渗滤液[J]. 秦侠,焦点,陈朋飞,周梦楠. 北京工业大学学报. 2019(04)
[9]碳空心格子/碳纳米管复合物修饰电极的制备及其用于邻苯二酚和对苯二酚的同时检测[J]. 凌丽靖,许静萍,陈建华,邓严华,彭乾,汤妙姗. 分析科学学报. 2018(06)
[10]HPLC法测定间苯二酚的有关物质及含量[J]. 肖菁,刘杨,龙海燕. 中国药师. 2018(11)
硕士论文
[1]电促铁还原型芬顿氧化系统的构建与降解染料废水研究[D]. 张晓庆.青岛科技大学 2019
[2]水中苯二酚与抗生素类有机污染物电化学检测方法研究[D]. 贾祎.渤海大学 2019
本文编号：3494051
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教材专著
