新型铁基Z-scheme型光催化剂构建机理及光催化性能研究
发布时间：2021-11-15 03:00
人类社会的高速发展给环境造成了大量的污染。这些污染物中的内分泌干扰物和抗生素难以被自然界降解,会对生态环境和人体健康产生威胁,因此本文选择典型的内分泌干扰物双酚A（BPA）和抗生素四环素（TC）为对象,研究有效的去除方法。光催化法环保、节能、二次污染小,具有很好研究意义。在光催化剂中,纳米α-Fe2O3和共轭有机光催化剂聚（3-己基噻吩）（P3HT）拥有可见光激发、合成简便等优点,但单体系光催化剂光响应范围窄、氧化还原性能不足等缺陷限制了光反应效率,需要对其进行改性。合成Z-scheme型异质结结构,不仅可以拓宽光响应范围,还能提高复合材料的氧化还原性能。Z-scheme型光催化剂常采用以贵重金属半导体等为材料的方法来构建,但这些方法局限了Z-scheme型光催化剂在环境治理中的使用。为提高纳米α-Fe2O3的光催化活性和解决传统Z-scheme存在问题、为水体治理提供一种有高使用价值的新材料,本研究提出以共轭有机催化剂P3HT同纳米金属催化剂进行能带匹配、以金属多氧聚合物和电泳沉积法构建电子传输介...
【文章来源】：南京大学江苏省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：204 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
光催化剂原理图
?虼艘熘式峤峁鼓芄?使复合催化剂保持可见光激发的能力。同时当两种不同催化剂形成异质结结构时，会在两种材料之间形成内建电场(built-inelectricfield，BIEF)[63]，这种内建电场会影响复合光催化剂中光生载流子转移方向，从而将光生电子和光生空穴传递到复合材料中的不同位置，降低其复合概率，提高光能-化学能转化效率。异质结构型可以增加可见光吸收能力，拓宽光催化剂的光响应范围，并且能够有效改善光生载流子迁移能力，抑制光生载流子的复合，是提高催化剂活性最具潜力的方法。异质结构型具有多种不同的结构[66](图1.2)，主要包括I型抑制结结构，II型异质结结构以及Z-scheme型异质结结构。图1.2(a)I型异质结结构及电子传输机理；(b)II型异质结结构及电子传输机理；(c)Z-scheme型异质结结构及电子传输机理。Fig1.2(a)StructureandchargetransfermechanismoftypeIheterojunction;(b)StructureandchargetransfermechanismoftypeIIheterojunction;(c)StructureandchargetransfermechanismofZ-schemeheterojunction.如图1.2a所示，I型异质结是将一个催化剂的电子和空穴全部转移到另一个催化剂上去。这种异质结结构虽然能够提高光能的吸收效率，但是将电子-空穴对全部转移到同一个材料上，对降低光生载流子复合概率来说是不利的[65]。II型异质结结构(图1.2b)是将复合光催化剂中的电子和空穴分别转移到不同的材料上，使电子和空穴分别位于异质结的两端。这种转移方式通过空间上的分离来有效延长电子和空穴之间的相对距离。在这种构型中，光生载流子会在内建电场的作用下快速迁移至不同的方向，有效降低了光生载流子复合的概率，提高光催化剂的光能-化学能转化效率。但是如图所示，II型异质结当中光生载流子向较低的导带价带电位移动，释?
Z-scheme 型光反应体系是自然界中光合作用光反应部分的主要反应模式 [126]。光合作用中叶绿素 P700 对应于 Z-scheme 异质结结构中的 PS I，叶绿素 P680对应于 Z-Scheme 中的 PS II。在阳光的照射下，激发态的 P680 氧化水产生氧气，P680 被激发后产生的电子被辅酶接纳，并传递到叶绿素 P700 上。P700 在被光激发后产生的氧化性被 P680 传递来的电子湮灭，只保留 P700 激发产生的高还原性电子，这些电子和辅酶 NADP+结合，生成还原性的辅酶 NADPH。由于NADPH 接纳了来自 P700 的高还原性电子，因此可以在光合作用暗反应中还原CO2 成碳氢有机物，P680 和 P700 的两步反应完成了光合作用将光能转化成化学能的过程。
【参考文献】：
期刊论文
[1]抗生素在我国水生环境中的研究进展[J]. 朱洁,孟香港. 科技风. 2019(34)
[2]我国典型区域地表水环境中抗生素污染现状及其生态风险评价[J]. 刘昔,王智,王学雷,李珍,杨超,厉恩华,位慧敏. 环境科学. 2019(05)
[3]中国农业土壤中四环素类抗生素污染现状及来源研究进展[J]. 曾巧云,丁丹,檀笑. 生态环境学报. 2018(09)
[4]环状多相流化床光催化反应器设计研究[J]. 潘迪. 河南科技. 2018(25)
[5]筒式光催化反应器降解养殖废水研究[J]. 王理明,欧耳,郭雅妮,孙文,李书琪,马曼立. 应用化工. 2018(07)
[6]环境中抗生素的污染现状及危害[J]. 李红燕,陈兴汉. 中国资源综合利用. 2018(05)
[7]水环境中抗生素污染的研究进展[J]. 徐嘉男. 环境科学与管理. 2017(12)
[8]内分泌干扰物壬基酚与辛基酚的污染现状与毒性的研究进展[J]. 吴天伟,孙艺,崔蓉,张宝旭. 环境化学. 2017(05)
[9]酚类内分泌干扰物的污染现状及处理研究进展[J]. 冯然然,华祖林,白雪. 环境保护科学. 2014(02)
博士论文
[1]新型复合水凝胶在可见光照射下对抗生素的吸附和降解[D]. 杨建华.南京大学 2018
[2]环丙沙星在地下水中迁移机理及吸附技术研究[D]. 赵平萍.上海交通大学 2018
[3]鄱阳湖水环境抗生素污染特征及典型抗生素的吸附和降解研究[D]. 丁惠君.武汉大学 2018
[4]Bi2WO6基可见光催化剂的制备及在连续流反应器中降解四环素废水的研究[D]. 钟爽.吉林大学 2016
硕士论文
[1]腐殖酸的氧化还原官能团电位区间研究[D]. 曹俊.北京林业大学 2019
[2]苏州市饮用水源和供水过程新兴污染物的分布[D]. 张珂.苏州科技大学 2019
[3]磁性壳聚糖接枝聚丙烯酰胺净化水中腐殖酸和微藻的研究[D]. 尤雯.苏州科技大学 2019
[4]典型内分泌干扰物在我国的污染特征及人体暴露研究[D]. 贾嘉宝.山西大学 2019
[5]碘氧化铋复合水凝胶活化过一硫酸盐光降解尼泊金甲酯[D]. 胡优优.南京大学 2019
[6]多相固定床光催化废水处理反应器模拟研究[D]. 杨阳.福州大学 2017
[7]常见内分泌干扰物的生物去除及活性炭吸附去除研究[D]. 王玉.华中师范大学 2016
[8]功能化三氧化二铁纳米结构电极及其水分解行为研究[D]. 陈静.西南大学 2016
[9]大辽河口典型酚类内分泌干扰物的分布特征和生态风险评价[D]. 刘长.中国海洋大学 2012
[10]污水土地处理系统中双酚A和雌激素的去除及微生物研究[D]. 沈剑.上海交通大学 2012
本文编号：3495893
【文章来源】：南京大学江苏省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：204 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
光催化剂原理图
?虼艘熘式峤峁鼓芄?使复合催化剂保持可见光激发的能力。同时当两种不同催化剂形成异质结结构时，会在两种材料之间形成内建电场(built-inelectricfield，BIEF)[63]，这种内建电场会影响复合光催化剂中光生载流子转移方向，从而将光生电子和光生空穴传递到复合材料中的不同位置，降低其复合概率，提高光能-化学能转化效率。异质结构型可以增加可见光吸收能力，拓宽光催化剂的光响应范围，并且能够有效改善光生载流子迁移能力，抑制光生载流子的复合，是提高催化剂活性最具潜力的方法。异质结构型具有多种不同的结构[66](图1.2)，主要包括I型抑制结结构，II型异质结结构以及Z-scheme型异质结结构。图1.2(a)I型异质结结构及电子传输机理；(b)II型异质结结构及电子传输机理；(c)Z-scheme型异质结结构及电子传输机理。Fig1.2(a)StructureandchargetransfermechanismoftypeIheterojunction;(b)StructureandchargetransfermechanismoftypeIIheterojunction;(c)StructureandchargetransfermechanismofZ-schemeheterojunction.如图1.2a所示，I型异质结是将一个催化剂的电子和空穴全部转移到另一个催化剂上去。这种异质结结构虽然能够提高光能的吸收效率，但是将电子-空穴对全部转移到同一个材料上，对降低光生载流子复合概率来说是不利的[65]。II型异质结结构(图1.2b)是将复合光催化剂中的电子和空穴分别转移到不同的材料上，使电子和空穴分别位于异质结的两端。这种转移方式通过空间上的分离来有效延长电子和空穴之间的相对距离。在这种构型中，光生载流子会在内建电场的作用下快速迁移至不同的方向，有效降低了光生载流子复合的概率，提高光催化剂的光能-化学能转化效率。但是如图所示，II型异质结当中光生载流子向较低的导带价带电位移动，释?
Z-scheme 型光反应体系是自然界中光合作用光反应部分的主要反应模式 [126]。光合作用中叶绿素 P700 对应于 Z-scheme 异质结结构中的 PS I，叶绿素 P680对应于 Z-Scheme 中的 PS II。在阳光的照射下，激发态的 P680 氧化水产生氧气，P680 被激发后产生的电子被辅酶接纳，并传递到叶绿素 P700 上。P700 在被光激发后产生的氧化性被 P680 传递来的电子湮灭，只保留 P700 激发产生的高还原性电子，这些电子和辅酶 NADP+结合，生成还原性的辅酶 NADPH。由于NADPH 接纳了来自 P700 的高还原性电子，因此可以在光合作用暗反应中还原CO2 成碳氢有机物，P680 和 P700 的两步反应完成了光合作用将光能转化成化学能的过程。
【参考文献】：
期刊论文
[1]抗生素在我国水生环境中的研究进展[J]. 朱洁,孟香港. 科技风. 2019(34)
[2]我国典型区域地表水环境中抗生素污染现状及其生态风险评价[J]. 刘昔,王智,王学雷,李珍,杨超,厉恩华,位慧敏. 环境科学. 2019(05)
[3]中国农业土壤中四环素类抗生素污染现状及来源研究进展[J]. 曾巧云,丁丹,檀笑. 生态环境学报. 2018(09)
[4]环状多相流化床光催化反应器设计研究[J]. 潘迪. 河南科技. 2018(25)
[5]筒式光催化反应器降解养殖废水研究[J]. 王理明,欧耳,郭雅妮,孙文,李书琪,马曼立. 应用化工. 2018(07)
[6]环境中抗生素的污染现状及危害[J]. 李红燕,陈兴汉. 中国资源综合利用. 2018(05)
[7]水环境中抗生素污染的研究进展[J]. 徐嘉男. 环境科学与管理. 2017(12)
[8]内分泌干扰物壬基酚与辛基酚的污染现状与毒性的研究进展[J]. 吴天伟,孙艺,崔蓉,张宝旭. 环境化学. 2017(05)
[9]酚类内分泌干扰物的污染现状及处理研究进展[J]. 冯然然,华祖林,白雪. 环境保护科学. 2014(02)
博士论文
[1]新型复合水凝胶在可见光照射下对抗生素的吸附和降解[D]. 杨建华.南京大学 2018
[2]环丙沙星在地下水中迁移机理及吸附技术研究[D]. 赵平萍.上海交通大学 2018
[3]鄱阳湖水环境抗生素污染特征及典型抗生素的吸附和降解研究[D]. 丁惠君.武汉大学 2018
[4]Bi2WO6基可见光催化剂的制备及在连续流反应器中降解四环素废水的研究[D]. 钟爽.吉林大学 2016
硕士论文
[1]腐殖酸的氧化还原官能团电位区间研究[D]. 曹俊.北京林业大学 2019
[2]苏州市饮用水源和供水过程新兴污染物的分布[D]. 张珂.苏州科技大学 2019
[3]磁性壳聚糖接枝聚丙烯酰胺净化水中腐殖酸和微藻的研究[D]. 尤雯.苏州科技大学 2019
[4]典型内分泌干扰物在我国的污染特征及人体暴露研究[D]. 贾嘉宝.山西大学 2019
[5]碘氧化铋复合水凝胶活化过一硫酸盐光降解尼泊金甲酯[D]. 胡优优.南京大学 2019
[6]多相固定床光催化废水处理反应器模拟研究[D]. 杨阳.福州大学 2017
[7]常见内分泌干扰物的生物去除及活性炭吸附去除研究[D]. 王玉.华中师范大学 2016
[8]功能化三氧化二铁纳米结构电极及其水分解行为研究[D]. 陈静.西南大学 2016
[9]大辽河口典型酚类内分泌干扰物的分布特征和生态风险评价[D]. 刘长.中国海洋大学 2012
[10]污水土地处理系统中双酚A和雌激素的去除及微生物研究[D]. 沈剑.上海交通大学 2012
本文编号：3495893
本文链接：https://www.wllwen.com/kejilunwen/huaxue/3495893.html
教材专著
