应用QuEChERS-质谱联用技术快速筛查食药两用植物中的农药多残留研究

发布时间：2017-05-08 15:22

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【摘要】：食药两用植物如人参等在我国有悠久的种植和应用历史,一直伴随在我国人民日常生产生活中,同时食药两用植物也是中华民族瑰宝-中医医学的重要组成部分。所以食药两用植物包括食药两用植物一直是我国人民防病治病的重要工具,对保障国人健康和中华民族繁衍昌盛发挥了巨大的作用。近年来,为了提高食药两用植物的产量和经济价值,在栽培过程中会使用农药,这就造成了食药两用植物的农药残留问题。随着一些安全事件的爆发,食品、药品安全问题越来越引起人们的重视,农药残留问题就是其中常见的问题。农药残留问题更在一定程度上影响着我国中药材产业的现代化和国际化,也影响着我国食药两用植物在国际市场中的声誉。本实验采用了Qu ECh ERS(Quick,Easy,Cheap,Effective,Rugged and Safe简写,快速、简单、价廉、高效、耐用、安全的方法简称)方法作为前处理技术,结合气相色谱-串联质谱法(GC-MS/MS)和超高效液相色谱-串联质谱法(UHPHC-MS/MS)对近160种农药进行定性和定量分析,填补了我国在这方面检测技术的空白,取得了满意的结果,为进行人参、金银花等样品进行了农药筛查。具体内容如下:①利用气相色谱-串联质谱(GC-MS/MS)检测技术,采用Qu ECh ERS法作为样品前处理方法,建立了能食药两用植物中144种农药残留的检测方法。探究了样品前处理过程中提取溶剂、缓冲盐体系、净化剂组合和用量对样品提取、净化等方面的影响。最终确定了乙腈提取,甲苯复溶,以混合净化剂净化,过有机膜后用GC-MS/MS测定,外标法定量。144种农药在10-2000μg/kg之间线性关系良好,相关系数(r2)0.983;除乙酰甲胺磷、灭虫威、西玛津、克菌丹、异狄氏剂、异菌脲外,其余农药的定量限(LOQ)均低于20μg/kg;在20、50、200μg/kg的添加水平下,除乙酰甲胺磷、艾氏剂和双甲眯回收率偏低外,其余141种目标物的平均回收率在74.3%-111.8%之间,相对标准偏差(RSD)为0.5%-14.6%。与已有的标准方法对比,此方法不仅检测结果一致,而且高效、快速,准确性好,灵敏度高,适用于食药两用植物中144种农药残留的快速筛查与定量分析。②采用超高效液相色谱-串联质谱法(UHPHC-MS/MS)结合动态多反应检测技术(d MRM),采用Qu ECh ERS前处理方法,建立了能应用于人参、金银花等食药两用植物中85种农药残留的检测方法。最终确定了乙腈提取,以混合净化剂净化,过有机膜后用UHPHC-MS/MS测定,外标法定量。85种农药在5-200μg/kg之间线性关系良好,相关系数(r2)0.990;在20、50、200μg/kg的添加水平下,85种目标物的平均回收率在66.7%-120.1%之间,相对标准偏差(RSD)绝大部分小于15.0%。本方法的LOQs在0.30-26.0μg/kg,均小于中国药典、美国药典、英国药典里规定的最大残留限量(MRLs)。本方法具有简单、快速、灵敏、准确、高通量等优点,适合应用到筛选食药两用中药材中的农药残留。③利用以上建立的2个检测方法,对北京等地采集的人参、金银花、枸杞、西洋参、茯苓、白术、柴胡、牡丹皮的食药两用植物样品进行检测。样品采集时间为2013-2014年,样品总量达到近500个。通过对样品的筛查,数据的分析整理,找出了残留率高的食药两用植物种类和农药目标物,数据的积累和归纳为我国食药两用植物的安全状况评价提供了依据。
【关键词】：气相色谱-串联质谱 农药多残留 食药两用植物 Qu ECh ERS 超高效液相色谱-串联质谱 动态多反应监测
【学位授予单位】：山东农业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：O657.63;TS207.53
【目录】：

• 摘要9-11
• Abstract11-13
• 1 引言13-24
• 1.1 研究背景13
• 1.2 食药两用植物农药残留问题13-14
• 1.3 现代农药残留的分析样品处理技术14-20
• 1.3.1 提取溶剂和方法的选择15-17
• 1.3.1.1 振荡法15
• 1.3.1.2 超声波提取法15-16
• 1.3.1.3 微波辅助提取法16
• 1.3.1.4 基质固相分散萃取法16
• 1.3.1.5 加速溶剂萃取法16
• 1.3.1.6 超临界流体萃取法16-17
• 1.3.1.7 浊点萃取法17
• 1.3.1.8 均质提取法17
• 1.3.2 净化方法的选择17-20
• 1.3.2.1 固相萃取法17-18
• 1.3.2.2 液-液萃取法18
• 1.3.2.3 固相微萃取技术18
• 1.3.2.4 柱层析法18-19
• 1.3.2.5 凝胶渗透色谱19
• 1.3.2.6 Qu ECh ERS方法19-20
• 1.4 仪器分析方法20-22
• 1.4.1 气相色谱法20
• 1.4.2 气相色谱-质谱法20
• 1.4.3 气相色谱-串联质谱法20-21
• 1.4.4 高效液相色谱法21
• 1.4.5 液相色谱-质谱法21
• 1.4.6 液相色谱-串联质谱法21-22
• 1.4.7 薄层色谱法22
• 1.5 研究的目的、意义及研究内容22-24
• 1.5.1 研究的目的、意义22
• 1.5.2 研究内容22-24
• 2 材料与方法24-27
• 2.1 实验材料24-25
• 2.1.1 样品原料24
• 2.1.2 化学试剂24
• 2.1.3 农药标准品24-25
• 2.1.4 实验仪器25
• 2.2 实验方法25-27
• 2.2.1 GC/MS-MS色谱分析条件25
• 2.2.2 GC/MS-MS质谱分析条件25
• 2.2.3 UHPLC/MS-MS色谱分析条件25-26
• 2.2.4UHPLC/MS-MS质谱分析条件26
• 2.2.5 标准溶液的配置26-27
• 2.2.6 样品前处理27
• 2.2.6.1 GC/MS-MS前处理方法27
• 2.2.6.2 UHPLC/MS-MS前处理方法27
• 3 结果与分析27-59
• 3.1 基质效应27-28
• 3.2 提取溶剂的选择28-30
• 3.3 缓冲盐体系的选择30-31
• 3.4Qu ECh ERS净化剂的选择和用量31-36
• 3.4.1 Mg SO4使用优化31
• 3.4.2 净化剂的选择和用量31-36
• 3.4.2.1 净化剂的选择31-33
• 3.4.2.2 净化剂的用量33-36
• 3.5 线性范围、定量限、回收率和精密度36-52
• 3.5.1 GC/MS-MS线性范围、定量限、回收率和精密度36-43
• 3.5.2 UHPLC/MS-MS线性范围、定量限、回收率和精密度43-52
• 3.6 方法适用性的验证52-59
• 3.6.1 模拟阳性样品的检测52-58
• 3.6.2 实际样品的测量58-59
• 4 地区食药两用植物农药残留筛查情况59-61
• 5 结论61
• 6 创新点和进一步的研究方向61-63
• 6.1 创新点61-62
• 6.2 进一步研究方向62-63
• 参考文献63-70
• 附录70-80
• 致谢80-81
• 攻读学位期间发表论文情况81

【参考文献】

中国期刊全文数据库 前4条

1 吴剑威;徐荣;赵润怀;陈波;陈君;;QuEChERS-气相色谱法快速检测五十种中药材中九种有机氯农药残留的方法研究[J];分析科学学报;2011年02期

2 蒋施;赵颖;郭隽;刘宁;潘伟;钟钰;金雁;姚家彪;;蔬菜和食用菌中11种氨基甲酸酯农药的UPLC-MS/MS确证方法研究[J];分析试验室;2009年S2期

3 郑锋;庞国芳;李岩;王明林;范春林;;凝胶渗透色谱净化气相色谱-质谱法检测河豚鱼、鳗鱼和对虾中191种农药残留[J];色谱;2009年05期

4 文君;孙成均;缪红;王鲜俊;彭喜雨;;高效液相色谱法同时测定蔬菜中5种氨基甲酸酯类农药[J];中国卫生检验杂志;2007年06期

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本文编号：351396