氮掺杂多孔碳材料的制备及其非金属催化胺类氧化研究

发布时间：2021-11-28 22:46

　　非金属催化剂由于其不含金属,避免了金属残留,具有成本低等优点,受到了社会广泛的关注。相对于金属催化剂,其表现出更加绿色,对环境更友好的特点。非金属催化剂,例如杂原子掺杂的碳催化剂因可调节的电子和物理化学结构在有机合成电催化、光催化、生物质转化等一系列反应中,可以媲美金属催化剂而被广泛应用。基于此,我们开展了相关实验,采用不同制备方法合成氮掺杂非金属碳材料,并研究其在胺选择氧化和含氮杂环氧化脱氢反应中的催化性能。具体研究内容如下:1.我们以SiO₂为模板剂,热解前驱体（（11,11’-bis（dipyrido[3,2-a:2,3-c]phenazinyl）））,合成一系列的氮、氧共掺杂非金属碳催化剂m-NOC-T（T为煅烧温度）。在以氧气作为氧源,氨水作为氨源,通过前期调节煅烧温度来控制催化剂活性位点的生成,进一步实现催化苄胺类选择氧化成相应的腈或亚胺。其中催化剂m-NOC-600可以实现苄胺类底物氧化偶联生成相应亚胺,而催化剂m-NOC-800可以实现苄胺类底物氧化成相应的腈类化合物。该催化剂（m-NOC-800）在进行8次循环实验后其催化活性仍没有明显降低,依然... 

【文章来源】：河南大学河南省

【文章页数】：78 页

【学位级别】：硕士

【部分图文】：

氮掺杂碳材料中氮的构型

第一章绪论3Tae-YoungKim等人[15]使用化学气相沉积制备了石墨烯，进一步证明了，在氮气环境中对催化剂的预处理并不是促进碳纳米管生长得决定条件。理论计算表明氮的掺入石墨表面降低了弯曲石墨层的弹性应变能。2009年，戴宏杰等人[16]对石墨烯在氨气氛围下500℃煅烧，得到氮掺杂氧化石墨烯薄片。对不同煅烧温度下的氮掺杂氧化石墨烯薄片进行XPS分析，结果表明煅烧温度在500℃时，得到氮掺杂量最高，高达5at%。3.碳纳米管和纳米纤维众所周知，在氮气环境下，通过使用过渡金属催化剂的化学气相沉积法，可以大大提高碳纳米管（CNT）的生长。2003年，kwang-RyeolLee等人[17]利用乙炔(C2H2)在常压下的热分解制备碳纳米管，CNT生长的原因是由于管状石墨层成核和生长所需的活化能降低。4.多孔碳1999年，J.Lahaye等人[18]以大孔乙烯基吡啶树脂为原料（图1-2），采用蒸汽活化和氩气碳化法制备可调节孔结构含氮的活性碳（SCN）。采用气体吸附(N2和CO2)对其进行了孔结构的测定。SCN的孔结构为微孔和中孔。图1-2乙烯基吡啶树脂的结构:SCN碳的前体2015年，邵宗平等人[19]人报道了在研钵中加入壳聚糖和ZnCl2进行混合研磨，将混合物在400oC-700℃进行碳化，得到了氮掺杂分级多孔碳材料（图1-3）。在600℃的碳化温度下可以得到材料的比表面积为1582m2/g。图1-3氮掺杂分级多孔碳材料合成示意图

第一章绪论3Tae-YoungKim等人[15]使用化学气相沉积制备了石墨烯，进一步证明了，在氮气环境中对催化剂的预处理并不是促进碳纳米管生长得决定条件。理论计算表明氮的掺入石墨表面降低了弯曲石墨层的弹性应变能。2009年，戴宏杰等人[16]对石墨烯在氨气氛围下500℃煅烧，得到氮掺杂氧化石墨烯薄片。对不同煅烧温度下的氮掺杂氧化石墨烯薄片进行XPS分析，结果表明煅烧温度在500℃时，得到氮掺杂量最高，高达5at%。3.碳纳米管和纳米纤维众所周知，在氮气环境下，通过使用过渡金属催化剂的化学气相沉积法，可以大大提高碳纳米管（CNT）的生长。2003年，kwang-RyeolLee等人[17]利用乙炔(C2H2)在常压下的热分解制备碳纳米管，CNT生长的原因是由于管状石墨层成核和生长所需的活化能降低。4.多孔碳1999年，J.Lahaye等人[18]以大孔乙烯基吡啶树脂为原料（图1-2），采用蒸汽活化和氩气碳化法制备可调节孔结构含氮的活性碳（SCN）。采用气体吸附(N2和CO2)对其进行了孔结构的测定。SCN的孔结构为微孔和中孔。图1-2乙烯基吡啶树脂的结构:SCN碳的前体2015年，邵宗平等人[19]人报道了在研钵中加入壳聚糖和ZnCl2进行混合研磨，将混合物在400oC-700℃进行碳化，得到了氮掺杂分级多孔碳材料（图1-3）。在600℃的碳化温度下可以得到材料的比表面积为1582m2/g。图1-3氮掺杂分级多孔碳材料合成示意图


本文编号：3525295