荧光纳米材料传感体系的构建及其对四环素、Hg 2+ 的检测
发布时间：2021-12-10 12:28
纳米材料具有独特的光学、磁性、导热特性及独特的形状、大小、结构控制能力。荧光纳米材料荧光性能稳定、荧光强度较高,在荧光传感体系的构建中很有优势,在环境检测、生物医疗分析等领域应用广泛。本文以苏氨酸修饰的金纳米团簇（Thr-AuNCs）、两种碳点（CDs）为荧光分析信号,结合分子印迹技术及化学修饰等方法分别构建了用于快速、灵敏的选择性检测四环素（TC）和Hg2+的荧光传感体系,主要研究内容如下:（1）基于Thr-AuNCs的分子印迹荧光传感体系检测四环素采用溶胶-凝胶法合成了以SiO2纳米微球为支撑核心的核-壳结构纳米材料传感体系,用于四环素的选择性检测。首先合成苏氨酸修饰的Thr-AuNCs,再以SiO2为核制得分子印迹聚合材料。合成的印迹材料具有与四环素完全匹配的识别位点,利用电子转移导致的荧光强度猝灭,8 min即可在多种抗生素中选择性识别四环素。在1100μM浓度范围内,四环素会造成体系荧光强度的明显下降,并在110μM,10100μM内分段呈现线性...
【文章来源】：烟台大学山东省
【文章页数】：69 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
不同的AuNCs合成策略对其荧光性能的影响[2]
烟台大学硕士学位论文3稳定的具有两个荧光发射峰的BSA-AuNCs，可实现人血清中金霉素的选择性检测；Yu等[18]以木瓜汁为还原剂在120℃环境下快速制备了P-AuNCs，利用表面电子密度增加会诱导荧光增强的原理，实现了尿液中赖氨酸的检测；Hou等[19]报道了一种基于Ag+调控的GSH-AuNCs超灵敏检测I-的传感体系，如图1-2所示，首先由于Ag+会使GSH-AuNCs的荧光增强，可以在0.2~12μM范围内实现Ag+的检测，再加入I-后，Ag+和I-可以有效结合，导致GSH-AuNCs荧光恢复，成功在0.001~6μM范围内实现对I-的检测，检测限低至0.3nM。图1-2基于Ag+调控的GSH-AuNCs检测I-示意图[19]Fig1-2SchematicofAg+regulatedGSH-AuNCsforthedetectionofI-[19]1.1.2碳量子点碳量子点，也被称为碳点（Carbondots,CDs），是一类新型的发光纳米粒子，与传统的含金属量子点不同，CDs的生物毒性较低，对环境友好。由于CDs具有多色、发射峰可调、低毒性等特点，在光学、传感和生物医学领域应用广泛[20]。在一些特定情况下，科学家们注意到CDs具有光致发光性[21,22]，并将这种光致发光归因于CDs表面具有能量陷阱，这种陷阱在钝化稳定后会产生发射光。Sun等[23]以石墨粉和水泥为原料，热压法制备碳靶，在氩气流中激光烧蚀得到不同尺寸的纳米颗粒，这些颗粒本身不具有光致发光，如图1-3，经过表面钝化后，在同一激发下可获得不同颜色的发射光，说明此CDs的光致发光具有不均匀性。
1绪论4图1-3CDs钝化后在400nm激发下的荧光图[23]Fig1-3FluorescenceofpassivatedCDsat400nmexcitation[23]CDs的种类繁多，碳源也非常广泛，蜡烛燃烧的烟灰[24]、柠檬酸[25]、植物花叶（如桂花[26]、桂花叶[27]等）等均可以经过处理制成CDs。CDs的制备方法可以分为自上而下和自下而上两大类，其中自上而下法主要有激光刻蚀法[28]、化学氧化法[29]、水热分解法[30]等，自下而上法主要包括水热合成法[31]、微波法[32]、燃烧法[33]等。Bourlinos等[30]采用水热分解法，以柠檬酸盐为碳源，300℃下加热2h得到了平均粒径为7nm，QYs为3%的CDs。在碳颗粒表面进行钝化处理，对CDs的荧光特性影响巨大。Wang等[34]以柠檬酸为前驱体，采用聚乙二醇低聚物（PEG1500）进行表面钝化，得到的碳点QYs达到了10%。CDs不含重金属元素，通过细胞毒性和体内毒性评估，被证实用于生物成像是无毒的[35]，因此可以替代传统的重金属量子点，逐渐应用于环境检测和生物成像。Xu等[36]以葡萄糖为原料，在浓盐酸参与的情况下水热法合成了468nm发射的CDs，并以此为荧光检测信号，结合分子印迹构建了用于检测血浆中阿霉素的荧光传感体系，检测限为13.8nM；Yang等[37]以柠檬酸和尿素为碳源，一步水热法合成了水溶性的蓝色N掺杂CDs（N-CDs），这种N-CDs呈球形，粒径在5nm左右，具有良好的分散性。利用N-CDs构建的荧光传感体系，可在鸡蛋、牛奶、自来水中灵敏检测杀虫剂氟虫腈，检测限可达19pM；Liu等[38]采用氨化法将柠檬酸和氨水的混合液在210℃下加热1h，通过调节pH得到蓝色发射的N掺
【参考文献】：
期刊论文
[1]基于分子印迹的荧光传感技术及其应用研究[J]. 韩笑笑,齐骥,宋志花,石雅君,刘丰,张昱,韩京龙,徐惠忠,李博伟. 中国科学:化学. 2020(04)
[2]原子转移自由基聚合法合成7-乙酰氧基-4-甲基香豆素分子印迹聚合物及吸附性能研究[J]. 宋立新,黄志鹏,许铭华,芮超凡,何娟. 化学试剂. 2020(05)
[3]Green synthesis of gold nanoclusters using papayajuice for detection of L-lysine[J]. Tian Yu,Chengnan Xu,Juan Qiao,Rongyue Zhang,Li Qi. Chinese Chemical Letters. 2019(03)
[4]水热法合成荧光纳米碳点用于选择性测定Bi3+[J]. 崔凤灵,蔡林,刘彩,杨莹杰,王蒙. 河南师范大学学报(自然科学版). 2019(02)
[5]Construction of OVA-stabilized fluorescent gold nanoclusters for sensing glucose[J]. Lu-Liang Wang,Juan Qiao,Li Qi,Xiao-Zhe Xu,Dan Li. Science China（Chemistry）. 2015(09)
硕士论文
[1]基于量子点的分析传感界面构建及其用于环境中污染物的分析检测[D]. 于佳洛.山东师范大学 2017
本文编号：3532632
【文章来源】：烟台大学山东省
【文章页数】：69 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
不同的AuNCs合成策略对其荧光性能的影响[2]
烟台大学硕士学位论文3稳定的具有两个荧光发射峰的BSA-AuNCs，可实现人血清中金霉素的选择性检测；Yu等[18]以木瓜汁为还原剂在120℃环境下快速制备了P-AuNCs，利用表面电子密度增加会诱导荧光增强的原理，实现了尿液中赖氨酸的检测；Hou等[19]报道了一种基于Ag+调控的GSH-AuNCs超灵敏检测I-的传感体系，如图1-2所示，首先由于Ag+会使GSH-AuNCs的荧光增强，可以在0.2~12μM范围内实现Ag+的检测，再加入I-后，Ag+和I-可以有效结合，导致GSH-AuNCs荧光恢复，成功在0.001~6μM范围内实现对I-的检测，检测限低至0.3nM。图1-2基于Ag+调控的GSH-AuNCs检测I-示意图[19]Fig1-2SchematicofAg+regulatedGSH-AuNCsforthedetectionofI-[19]1.1.2碳量子点碳量子点，也被称为碳点（Carbondots,CDs），是一类新型的发光纳米粒子，与传统的含金属量子点不同，CDs的生物毒性较低，对环境友好。由于CDs具有多色、发射峰可调、低毒性等特点，在光学、传感和生物医学领域应用广泛[20]。在一些特定情况下，科学家们注意到CDs具有光致发光性[21,22]，并将这种光致发光归因于CDs表面具有能量陷阱，这种陷阱在钝化稳定后会产生发射光。Sun等[23]以石墨粉和水泥为原料，热压法制备碳靶，在氩气流中激光烧蚀得到不同尺寸的纳米颗粒，这些颗粒本身不具有光致发光，如图1-3，经过表面钝化后，在同一激发下可获得不同颜色的发射光，说明此CDs的光致发光具有不均匀性。
1绪论4图1-3CDs钝化后在400nm激发下的荧光图[23]Fig1-3FluorescenceofpassivatedCDsat400nmexcitation[23]CDs的种类繁多，碳源也非常广泛，蜡烛燃烧的烟灰[24]、柠檬酸[25]、植物花叶（如桂花[26]、桂花叶[27]等）等均可以经过处理制成CDs。CDs的制备方法可以分为自上而下和自下而上两大类，其中自上而下法主要有激光刻蚀法[28]、化学氧化法[29]、水热分解法[30]等，自下而上法主要包括水热合成法[31]、微波法[32]、燃烧法[33]等。Bourlinos等[30]采用水热分解法，以柠檬酸盐为碳源，300℃下加热2h得到了平均粒径为7nm，QYs为3%的CDs。在碳颗粒表面进行钝化处理，对CDs的荧光特性影响巨大。Wang等[34]以柠檬酸为前驱体，采用聚乙二醇低聚物（PEG1500）进行表面钝化，得到的碳点QYs达到了10%。CDs不含重金属元素，通过细胞毒性和体内毒性评估，被证实用于生物成像是无毒的[35]，因此可以替代传统的重金属量子点，逐渐应用于环境检测和生物成像。Xu等[36]以葡萄糖为原料，在浓盐酸参与的情况下水热法合成了468nm发射的CDs，并以此为荧光检测信号，结合分子印迹构建了用于检测血浆中阿霉素的荧光传感体系，检测限为13.8nM；Yang等[37]以柠檬酸和尿素为碳源，一步水热法合成了水溶性的蓝色N掺杂CDs（N-CDs），这种N-CDs呈球形，粒径在5nm左右，具有良好的分散性。利用N-CDs构建的荧光传感体系，可在鸡蛋、牛奶、自来水中灵敏检测杀虫剂氟虫腈，检测限可达19pM；Liu等[38]采用氨化法将柠檬酸和氨水的混合液在210℃下加热1h，通过调节pH得到蓝色发射的N掺
【参考文献】：
期刊论文
[1]基于分子印迹的荧光传感技术及其应用研究[J]. 韩笑笑,齐骥,宋志花,石雅君,刘丰,张昱,韩京龙,徐惠忠,李博伟. 中国科学:化学. 2020(04)
[2]原子转移自由基聚合法合成7-乙酰氧基-4-甲基香豆素分子印迹聚合物及吸附性能研究[J]. 宋立新,黄志鹏,许铭华,芮超凡,何娟. 化学试剂. 2020(05)
[3]Green synthesis of gold nanoclusters using papayajuice for detection of L-lysine[J]. Tian Yu,Chengnan Xu,Juan Qiao,Rongyue Zhang,Li Qi. Chinese Chemical Letters. 2019(03)
[4]水热法合成荧光纳米碳点用于选择性测定Bi3+[J]. 崔凤灵,蔡林,刘彩,杨莹杰,王蒙. 河南师范大学学报(自然科学版). 2019(02)
[5]Construction of OVA-stabilized fluorescent gold nanoclusters for sensing glucose[J]. Lu-Liang Wang,Juan Qiao,Li Qi,Xiao-Zhe Xu,Dan Li. Science China（Chemistry）. 2015(09)
硕士论文
[1]基于量子点的分析传感界面构建及其用于环境中污染物的分析检测[D]. 于佳洛.山东师范大学 2017
本文编号：3532632
本文链接：https://www.wllwen.com/kejilunwen/huaxue/3532632.html
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