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含氮有机分子在金属单晶表面的组装与反应

发布时间:2021-12-12 03:57
  含氮有机物是一类广泛存在于自然界的化合物,它与生命体有着极为密切的关系,在医药、染料、炸药等方面均有着广泛的应用。本论文利用超高真空扫描隧道显微镜(STM)这一强有力的表征手段,系统研究了各种含氮有机小分子在金属单晶铜的不同晶面上的组装与反应行为。结果表明,氨基经脱氢反应后与基底铜增原子的配位可用于形成诸如寡聚物、一维线形、二维网格状等结构,并能诱导手性分离现象的发生。由氨基脱氢所诱导的邻位碳氢键(C-H)活化的概率随着退火温度的升高而增大。另外,亚氨基氮(N)原子与基底铜增原子间的静电引力也可用于构筑二维网格状结构。通过以上研究内容,我们为进一步深化理解有机分子在表面上的组装与反应路径提供了思路。本文主要围绕以下三个部分工作展开论述:1、将1,3,5-三(4-氨苯基)苯分子作为目标前驱体沉积于不同温度的Cu(111)表面时,我们会观察到不同的组装结构。室温(298 K)沉积时,由于分子与分子间的作用力较弱,因此分子以未反应的单体形式吸附于铜表面;当基底温度为340 K时,分子中的一个氨基氢原子脱落,亚氨基氮原子与基底铜增原子配位,形成两种二聚体结构;当基底温度升至350 K时,我们在...

【文章来源】: 苏州大学江苏省 211工程院校

【文章页数】:92 页

【文章目录】:
摘要
Abstract
第一章 绪论
    1.1 显微技术的发展
    1.2 表面分子自组装
        1.2.1 表面分子自组装概述
        1.2.2 分子自组装过程中的驱动力
            1.2.2.1 氢键
            1.2.2.2 金属-有机配位键
            1.2.2.3 静电引力
        1.2.3 表面分子自组装的影响因素
            1.2.3.1 基底种类
            1.2.3.2 基底温度
            1.2.3.3 分子覆盖度
    1.3 表面在位化学
        1.3.1 表面在位化学的概述
        1.3.2 表面在位反应的类型
            1.3.2.1 脱卤反应
            1.3.2.2 脱氢反应
            1.3.2.3 其他类型反应
    1.4 本论文的研究内容与选题意义
第二章 实验方法
    2.1 扫描隧道显微镜(STM)简介
    2.2 实验仪器
    2.3 基底处理
    2.4 样品制备
    2.5 密度泛函理论(DFT)计算
第三章 氨基化合物在Cu(111)表面由脱氢反应构筑二维金属-有机框架结构
    3.1 引言
    3.2 实验方法
    3.3 结果与讨论
    3.4 本章小结
第四章 Cu(111)与Cu(100)表面由含氮分子经组装、脱氢反应实现的手性分离
    4.1 引言
    4.2 实验方法
    4.3 结果与讨论
        4.3.1 APTP分子在Cu(100)表面的脱氢反应
        4.3.2 APTP分子在Cu(111)表面的脱氢反应
        4.3.3 DATP分子在Cu(100)表面的脱氢反应
        4.3.4 DPB分子在Cu(111)表面的组装
    4.4 本章小结
第五章 Cu(111)表面由氨基脱氢诱导邻位碳氢键活化的概率与退火温度的关系
    5.1 引言
    5.2 实验方法
    5.3 结果与讨论
        5.3.1 APTP分子在Cu(111)表面经不同温度的退火引起的相变
        5.3.2 APTP分子在Cu(111)表面由氨基脱氢所引起邻位C-H键活化的概率与退火温度的关系分析
    5.4 本章小结
第六章 结论
参考文献
攻读学位期间本人出版或公开发表的论著、论文
致谢


【参考文献】:
期刊论文
[1]人类对微生物的发现与探索之路 [J]. 邓元慧,王国强.  张江科技评论. 2019(02)
[2]表面在位化学与液相化学反应的关联和差别 [J]. 张俊杰,仲启刚,牛凯丰,吉鹏辉,李雪超,郝争明,宋璐莹,王丽娜,韩洋洋,杨标,孙科伟,李青,张海明,迟力峰.  中国科学:化学. 2019(03)
[3]电子显微镜:洞察生命微观世界奥秘的强大助手 [J]. 郭晓强.  生命世界. 2018(02)
[4]超高真空条件下表面辅助反应 [J]. 汪宏,张海明,迟力峰.  物理化学学报. 2016(01)
[5]高分辨扫描透射电子显微镜原理及其应用 [J]. 贾志宏,丁立鹏,陈厚文.  物理. 2015(07)
[6]扫描隧道显微镜简介 [J]. 齐磊,曹剑英.  赤峰学院学报(自然科学版). 2013(03)
[7]扫描电子显微镜及其在材料科学中的应用 [J]. 朱琳.  吉林化工学院学报. 2007(02)
[8]扫描隧道显微镜的理论研究与应用 [J]. 韩党卫,霍汉平,任兆玉.  陕西师范大学学报(自然科学版). 2006(S2)
[9]扫描隧道显微镜的理论研究与应用 [J]. 姚荣斌,戴丽莉.  连云港师范高等专科学校学报. 2006(04)
[10]扫描隧道显微术研究及其应用 [J]. 冯异,赵军武,高芬.  科学技术与工程. 2006(13)



本文编号:3535966

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