苯水相二次有机气溶胶的光谱质谱研究
发布时间：2021-12-17 10:54
二次有机气溶胶（SOA）是大气细粒子(PM2.5)的重要组成部分,它们能够散射、吸收太阳辐射,影响大气能见度,危害人类健康。机动车尾气排放、溶剂使用等人为源排放的苯、甲苯等苯系物是SOA的主要前体物。苯是最简单的苯系物,排放到大气后与OH自由基反应产生半挥发性和难挥发性产物,这些产物通过凝结或气相/粒子相分配形成SOA粒子。此外,苯能溶于雨滴、云雾、液相气溶胶等水相中,经过一系列化学反应,水分挥发后产生SOA粒子。水相过程对SOA的贡献与气相过程相当,已成为当前大气化学研究的热点。本论文搭建水相反应装置,紫外光照过氧化氢产生OH自由基启动苯水相光氧化反应,采用TSI 9302雾化器雾化反应溶液,通过扩散干燥管后产生SOA粒子,利用在线和离线质谱和光谱仪器表征SOA的粒径和化学组分,考察重金属离子、还原性氮化合物对苯水相SOA的影响情况,取得如下实验成果:采用气溶胶激光飞行时间质谱仪在线测得OH自由基启动苯水相光氧化反应产生的SOA粒子质谱含有苯环(质荷比m/z=39（C3H3+）和m/z=65（C<...
【文章来源】：闽南师范大学福建省
【文章页数】：87 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
二次有机气溶胶的形成过程[20]
第1章绪论3图1.2常见的烟雾腔实验装置[21]人们对于SOA形成机制的研究主要使用烟雾腔、流动管和液相反应器等模拟装置。常见的烟雾腔装置如图1.2所示，主要分为配气系统，温控系统、反应系统和产物检测系统[21]。Hu等人[22]通过其课题组搭建的体积为0.8m3箱体的烟雾箱系统，表征得到该反应器内有效光强为0.21min1，100nm颗粒物的壁损失常数约6.9×105s1。在此基础上，他们采用α-蒎烯-O3暗反应体系测试了该系统在模拟研究SOA生成方面的能力。Wang等人[23]搭建了一个新的双反应器烟雾箱，用于研究可生成臭氧或二次有机气溶胶的大气氧化过程，研究了间二甲苯在不同NOx条件下光氧化得到的SOA产率。Jia和Xu使用烟雾腔系统研究了不同相对湿度的条件下，苯和乙苯与O3、NOx反应生成的SOA主要组分是羧酸、乙二醛水合物和芳香化合物，在高相对湿度条件下，增强了水相自由基反应和乙二醛的水合反应，不可逆地增强了苯和乙苯形成SOA的能力[24]。Martian-Reviejo和Wirtz研究了气相条件下苯的光氧化反应，其生成SOA的机理如图1.3所示，研究表明，几乎95%的苯光氧化反应起始苯与OH自由基反应通过向芳香环中添加OH进行，产生相应的羟基环己二烯基或苯-OH加合物，苯是形成SOA的重要前驱体[25]。
闽南师范大学理学硕士学位论文4图1.3Martian-Reviejo等人研究的苯气相光氧化反应机理[25]张春阳等人采用如图1.4所示的流动管实验装置，研究了在波长为254nm+185nm紫外光照射下，甲苯初始浓度、停留时间、相对湿度、O2浓度等因素对甲苯光降解效率的影响，体系中检测到的中间产物主要为苯和苯甲醛，在没有O2的条件下，甲苯可直接吸收185nm波长分解，主要中间产物为苯；在水分子和O2的条件下，甲苯与体系中的OH自由基反应，先转化为苯甲醛，最后转化为苯[26]。Babar等人[27]采用流动管反应器研究了NH3对α-蒎烯的分解和与臭氧光氧化反应生成二次有机气溶胶的影响。Xu等人[28]研究了水相和光化学处理对北京地区二次有机气溶胶形成和演化的影响，研究表明，水相反应导致高氧化SOA的生成。Ge等人[29]在美国弗雷斯诺开展雾时期细粒子组分和粒径分布的调查表明，雾滴的液相反应能造成SOA贡献和OA老化度的增加。
【参考文献】：
期刊论文
[1]Thermal benzene activation by 3d transition metal（Sc-Cu） oxide cations[J]. Jiatong Cui,Yue Zhao,Ming Wang,Shanshan Wang,Jiabi Ma. Chinese Chemical Letters. 2020(03)
[2]雾霾频发区域典型城市大气PM2.5中金属污染特征及来源分析[J]. 邓林俐,张凯山. 环境工程. 2020(05)
[3]兰州市大气苯系物的化学活性特征与健康风险评价[J]. 管贤贤,齐安安,雷春妮,周小平,张松林,薛鑫. 环境科学学报. 2020(02)
[4]南京江北新区冬季PM2.5中化学组分的昼夜变化特征及其来源解析[J]. 邱晨晨,于兴娜,丁铖,时政,张瑞芳,侯思宇,侯新红. 环境科学. 2020(02)
[5]Observation of chemical components of PM2.5 and secondary inorganic aerosol formation during haze and sandy haze days in Zhengzhou, China[J]. Zhangsen Dong,Fangcheng Su,Zhenya Zhang,Shenbo Wang. Journal of Environmental Sciences. 2020(02)
[6]医院环境微生物气溶胶分布特性与健康风险评价[J]. 赵炜,孙强,李杰,王亚娥,谢慧娜,宋鹏飞. 兰州交通大学学报. 2019(04)
[7]激光解吸电离技术在线测量苯水相二次有机气溶胶[J]. 冯状状,黄明强,徐俊,蔡顺有,赵卫雄,胡长进,顾学军,张为俊. 光学技术. 2019(04)
[8]南京城市大气氨-铵的高频演化及其气粒转化机制[J]. 邵生成,常运华,曹芳,林煜棋,范美益,谢锋,洪一航,章炎麟. 环境科学. 2019(10)
[9]中国西北干旱半干旱区气溶胶分类及特征[J]. 白冰,张强,陈旭辉,刘洋,刘峰民. 中国沙漠. 2019(05)
[10]苯水相光氧化反应形成二次有机气溶胶的实验研究[J]. 冯状状,黄明强,徐俊,蔡顺有,赵卫雄,胡长进,顾学军,张为俊. 环境科学学报. 2019(07)
博士论文
[1]长三角西部地区气溶胶光学性质及云凝结核活化特性研究[D]. 沈毅成.南京大学 2019
[2]尾气增氧人工湿地污染物强化去除机制及其氧化亚氮减排效能研究[D]. 张馨文.山东大学 2018
[3]中国气溶胶中重金属的特征、来源及其长途传输对城市空气质量及海域生态环境的可能影响[D]. 张蓉.复旦大学 2011
硕士论文
[1]氨与甲苯二次有机气溶胶形成含氮化合物的实验研究[D]. 徐俊.闽南师范大学 2019
[2]杭州大气颗粒物的形态和来源解析以及金属元素在污染天气的作用[D]. 金徐伊飞.浙江工业大学 2019
[3]泛第三极地区气溶胶光学特性及变化趋势研究[D]. 陈怡璇.兰州大学 2019
[4]硫酸铵/乙二醛水相反应产物的质谱、光谱研究[D]. 刘海鹏.中国科学技术大学 2019
[5]铜类芬顿反应对电镀废水中有机物降解的研究[D]. 马莹莹.南昌航空大学 2016
[6]运用单颗粒气溶胶质谱技术研究成都大气重金属（Pb，Cu，Zn）污染[D]. 彭辉.西南交通大学 2016
[7]南京北郊重金属气溶胶特征及来源分析[D]. 秦鑫.南京信息工程大学 2015
[8]实验室模拟大气中醛类与硫酸铵及胺类的液相反应研究[D]. 王林鹏.山东大学 2015
[9]青岛沿海大气气溶胶中水溶性离子和金属元素的分布特征及其来源解析[D]. 陈晓静.中国海洋大学 2014
[10]醛类化合物水相形成二次有机气溶胶的初步研究[D]. 祁骞.山东大学 2014
本文编号：3539973
【文章来源】：闽南师范大学福建省
【文章页数】：87 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
二次有机气溶胶的形成过程[20]
第1章绪论3图1.2常见的烟雾腔实验装置[21]人们对于SOA形成机制的研究主要使用烟雾腔、流动管和液相反应器等模拟装置。常见的烟雾腔装置如图1.2所示，主要分为配气系统，温控系统、反应系统和产物检测系统[21]。Hu等人[22]通过其课题组搭建的体积为0.8m3箱体的烟雾箱系统，表征得到该反应器内有效光强为0.21min1，100nm颗粒物的壁损失常数约6.9×105s1。在此基础上，他们采用α-蒎烯-O3暗反应体系测试了该系统在模拟研究SOA生成方面的能力。Wang等人[23]搭建了一个新的双反应器烟雾箱，用于研究可生成臭氧或二次有机气溶胶的大气氧化过程，研究了间二甲苯在不同NOx条件下光氧化得到的SOA产率。Jia和Xu使用烟雾腔系统研究了不同相对湿度的条件下，苯和乙苯与O3、NOx反应生成的SOA主要组分是羧酸、乙二醛水合物和芳香化合物，在高相对湿度条件下，增强了水相自由基反应和乙二醛的水合反应，不可逆地增强了苯和乙苯形成SOA的能力[24]。Martian-Reviejo和Wirtz研究了气相条件下苯的光氧化反应，其生成SOA的机理如图1.3所示，研究表明，几乎95%的苯光氧化反应起始苯与OH自由基反应通过向芳香环中添加OH进行，产生相应的羟基环己二烯基或苯-OH加合物，苯是形成SOA的重要前驱体[25]。
闽南师范大学理学硕士学位论文4图1.3Martian-Reviejo等人研究的苯气相光氧化反应机理[25]张春阳等人采用如图1.4所示的流动管实验装置，研究了在波长为254nm+185nm紫外光照射下，甲苯初始浓度、停留时间、相对湿度、O2浓度等因素对甲苯光降解效率的影响，体系中检测到的中间产物主要为苯和苯甲醛，在没有O2的条件下，甲苯可直接吸收185nm波长分解，主要中间产物为苯；在水分子和O2的条件下，甲苯与体系中的OH自由基反应，先转化为苯甲醛，最后转化为苯[26]。Babar等人[27]采用流动管反应器研究了NH3对α-蒎烯的分解和与臭氧光氧化反应生成二次有机气溶胶的影响。Xu等人[28]研究了水相和光化学处理对北京地区二次有机气溶胶形成和演化的影响，研究表明，水相反应导致高氧化SOA的生成。Ge等人[29]在美国弗雷斯诺开展雾时期细粒子组分和粒径分布的调查表明，雾滴的液相反应能造成SOA贡献和OA老化度的增加。
【参考文献】：
期刊论文
[1]Thermal benzene activation by 3d transition metal（Sc-Cu） oxide cations[J]. Jiatong Cui,Yue Zhao,Ming Wang,Shanshan Wang,Jiabi Ma. Chinese Chemical Letters. 2020(03)
[2]雾霾频发区域典型城市大气PM2.5中金属污染特征及来源分析[J]. 邓林俐,张凯山. 环境工程. 2020(05)
[3]兰州市大气苯系物的化学活性特征与健康风险评价[J]. 管贤贤,齐安安,雷春妮,周小平,张松林,薛鑫. 环境科学学报. 2020(02)
[4]南京江北新区冬季PM2.5中化学组分的昼夜变化特征及其来源解析[J]. 邱晨晨,于兴娜,丁铖,时政,张瑞芳,侯思宇,侯新红. 环境科学. 2020(02)
[5]Observation of chemical components of PM2.5 and secondary inorganic aerosol formation during haze and sandy haze days in Zhengzhou, China[J]. Zhangsen Dong,Fangcheng Su,Zhenya Zhang,Shenbo Wang. Journal of Environmental Sciences. 2020(02)
[6]医院环境微生物气溶胶分布特性与健康风险评价[J]. 赵炜,孙强,李杰,王亚娥,谢慧娜,宋鹏飞. 兰州交通大学学报. 2019(04)
[7]激光解吸电离技术在线测量苯水相二次有机气溶胶[J]. 冯状状,黄明强,徐俊,蔡顺有,赵卫雄,胡长进,顾学军,张为俊. 光学技术. 2019(04)
[8]南京城市大气氨-铵的高频演化及其气粒转化机制[J]. 邵生成,常运华,曹芳,林煜棋,范美益,谢锋,洪一航,章炎麟. 环境科学. 2019(10)
[9]中国西北干旱半干旱区气溶胶分类及特征[J]. 白冰,张强,陈旭辉,刘洋,刘峰民. 中国沙漠. 2019(05)
[10]苯水相光氧化反应形成二次有机气溶胶的实验研究[J]. 冯状状,黄明强,徐俊,蔡顺有,赵卫雄,胡长进,顾学军,张为俊. 环境科学学报. 2019(07)
博士论文
[1]长三角西部地区气溶胶光学性质及云凝结核活化特性研究[D]. 沈毅成.南京大学 2019
[2]尾气增氧人工湿地污染物强化去除机制及其氧化亚氮减排效能研究[D]. 张馨文.山东大学 2018
[3]中国气溶胶中重金属的特征、来源及其长途传输对城市空气质量及海域生态环境的可能影响[D]. 张蓉.复旦大学 2011
硕士论文
[1]氨与甲苯二次有机气溶胶形成含氮化合物的实验研究[D]. 徐俊.闽南师范大学 2019
[2]杭州大气颗粒物的形态和来源解析以及金属元素在污染天气的作用[D]. 金徐伊飞.浙江工业大学 2019
[3]泛第三极地区气溶胶光学特性及变化趋势研究[D]. 陈怡璇.兰州大学 2019
[4]硫酸铵/乙二醛水相反应产物的质谱、光谱研究[D]. 刘海鹏.中国科学技术大学 2019
[5]铜类芬顿反应对电镀废水中有机物降解的研究[D]. 马莹莹.南昌航空大学 2016
[6]运用单颗粒气溶胶质谱技术研究成都大气重金属（Pb，Cu，Zn）污染[D]. 彭辉.西南交通大学 2016
[7]南京北郊重金属气溶胶特征及来源分析[D]. 秦鑫.南京信息工程大学 2015
[8]实验室模拟大气中醛类与硫酸铵及胺类的液相反应研究[D]. 王林鹏.山东大学 2015
[9]青岛沿海大气气溶胶中水溶性离子和金属元素的分布特征及其来源解析[D]. 陈晓静.中国海洋大学 2014
[10]醛类化合物水相形成二次有机气溶胶的初步研究[D]. 祁骞.山东大学 2014
本文编号：3539973
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