Fe 6 与NO反应的密度泛函理论研究
发布时间：2021-12-28 02:48
采用密度泛函理论（DFT-Density Functional Theory）中的B3LYP方法在6-311+G（d,p）的计算水平上研究了Fe6+NO→Fe6O+N反应的相关微观机理.全参数优化了二十重态以及二十二重态反应势能面上各驻点的几何结构,用频率分析法以及内禀反应坐标（IRC-Intrinsic Reaction Coordinate）方法对过渡态进行了验证,得到了该反应的微观反应路径和反应势能面,并用两态反应分析其反应机理.通过对反应过程的分析发现,反应在二十重态以及二十二重态势能面上的反应路径是相似的,势能面上的一个交叉点能增加反应放热,有效地降低反应的活化能,为整个反应体系提供了一条能量较低的反应路径.
【文章来源】：原子与分子物理学报. 2017,34(06)北大核心
【文章页数】：7 页
【部分图文】：
Fe6与NO反应在二十二重态势能面上各驻点构型优化结果及微观反应进程
原子与分子物理学报第34卷图3反应途径的相对能级示意图Fig.3Energylevelsinthereaction个反应过程出现了势能面交叉现象.通过一个势能交叉点发生了一次“系间穿越”，是一个典型的两态反应.有效地降低了整个反应的活化能，并增加了反应的放热，为整个反应体系提供了一条能量较低的反应路径:Fe6+NO→20C1→20TS1→20C2→20TS2→20C3→22TS3→22C4→22TS4→Fe6O+N.参考文献:［1］StreetsDG，WaldhoffST.Presentandfutureemis-sionsofairpollutantsinChina:SO2，NOx，andCO［J］.Atmos．Environ．，2000，34:363.［2］García－GarcíaA，Illán－GómezMJ，Linares－Sola-noA，etal.Potassium－containingbriquettedcoalforthereductionofNO［J］.Fuel，1997，76:499.［3］YamashitaH，YamadaH，TomitaA.Ｒeactionofni-tricoxidewithmetal－loadedcarboninthepresenceofoxygen［J］.Appl．Catal．，1991，78:L1.［4］Illán－GómezMJ，Ｒaymundo－PineroE，Garcia－GarciaA，etal.CatalyticNOxreductionbycarbonsup-portingmetals［J］.Appl.Catal.B:Environ.，1999，20:267.［5］CheungT，BhargavaSK，HobdayM，etal.Adsorp-tionofNOonCuexchangedzeolites，anFTIＲstudy:effectsOfCulevels，NOpressure，andcatalystpre-treatment［J］.J.Cataly.，1996，158:301.［6］HayhurstAN，LawrenceAD.Thereductionoftheni-trogenoxidesNOandN2Otomolecularnitrogeninthepresenceofiron，itsoxides，andcarbonmonoxideinahotfluidizedbed［J］.CombustionandFlame，1997，110:351.［7］XieH，ＲenM，LeiQ，etal.Nitricoxideadsorptionandreductionreactionmechanismon
本文编号：3553248
【文章来源】：原子与分子物理学报. 2017,34(06)北大核心
【文章页数】：7 页
【部分图文】：
Fe6与NO反应在二十二重态势能面上各驻点构型优化结果及微观反应进程
原子与分子物理学报第34卷图3反应途径的相对能级示意图Fig.3Energylevelsinthereaction个反应过程出现了势能面交叉现象.通过一个势能交叉点发生了一次“系间穿越”，是一个典型的两态反应.有效地降低了整个反应的活化能，并增加了反应的放热，为整个反应体系提供了一条能量较低的反应路径:Fe6+NO→20C1→20TS1→20C2→20TS2→20C3→22TS3→22C4→22TS4→Fe6O+N.参考文献:［1］StreetsDG，WaldhoffST.Presentandfutureemis-sionsofairpollutantsinChina:SO2，NOx，andCO［J］.Atmos．Environ．，2000，34:363.［2］García－GarcíaA，Illán－GómezMJ，Linares－Sola-noA，etal.Potassium－containingbriquettedcoalforthereductionofNO［J］.Fuel，1997，76:499.［3］YamashitaH，YamadaH，TomitaA.Ｒeactionofni-tricoxidewithmetal－loadedcarboninthepresenceofoxygen［J］.Appl．Catal．，1991，78:L1.［4］Illán－GómezMJ，Ｒaymundo－PineroE，Garcia－GarciaA，etal.CatalyticNOxreductionbycarbonsup-portingmetals［J］.Appl.Catal.B:Environ.，1999，20:267.［5］CheungT，BhargavaSK，HobdayM，etal.Adsorp-tionofNOonCuexchangedzeolites，anFTIＲstudy:effectsOfCulevels，NOpressure，andcatalystpre-treatment［J］.J.Cataly.，1996，158:301.［6］HayhurstAN，LawrenceAD.Thereductionoftheni-trogenoxidesNOandN2Otomolecularnitrogeninthepresenceofiron，itsoxides，andcarbonmonoxideinahotfluidizedbed［J］.CombustionandFlame，1997，110:351.［7］XieH，ＲenM，LeiQ，etal.Nitricoxideadsorptionandreductionreactionmechanismon
本文编号：3553248
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