钨氧化物的缺陷工程调控与催化性能研究
发布时间：2022-01-02 06:44
近几十年来,基于纳米技术而开发的具有纳米尺寸的催化剂,为解决当前日益严重的能源和环境问题提供了新的契机。因纳米级尺寸所带来的量子限域效应,纳米催化剂展现出块材所不具备的物理化学特性,从而体现出特异的催化性质。氧化物纳米催化剂本身不仅可以作为催化剂来驱动各类化学反应,还可以作为金属催化剂的基底形成金属-载体间强相互作用,受到了研究人员的广泛关注。但是由于氧化物本身电子结构呈现半导体或绝缘体特性,电荷传输能力差,同时表面缺少有效的催化活性位点,往往导致其催化效率不尽如意。通过缺陷工程对催化剂进行调控,不仅可以产生高效的催化活性位点,还可以提供电荷和能量转移的通道,是一种提高催化剂性能的有效手段。本论文旨在探索在纳米氧化物催化剂上构筑并调控缺陷的状态,进而提高催化剂在不同反应中的催化性能。论文中以钨氧化物为研究对象,通过先进表征和理论模拟相结合,尝试在分子和原子层面上理解催化剂缺陷的构筑和调控对分子吸附和活化、电子和能量转移的影响,建立催化剂的催化性能与缺陷之间的构效关系。本论文的研究结果对理解缺陷在催化剂中的作用以及设计高效催化位点具有很好的借鉴作用。本论文所取得的主要研究成果如下:1.我...
【文章来源】：中国科学技术大学安徽省 211工程院校 985工程院校
【文章页数】：149 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
图１．１全球近３０年来的能源消耗［１】
在实际的晶体材料中，特别是纳米尺寸的材料，由于材料的合成手段、生长??过程以及表面构筑等多方面的原因，使得缺陷的存在是必然的。而缺陷往往以多??种形式存在于材料晶格内，如图１．２所示［２＇?—般情况下，我们可以将缺陷分成??三种类型，即点缺陷、线缺陷以及面缺陷【２５，２６］。??Ｓｕｂｓｔｉｔｕｔｉｏｎ?ｉｍｐｕｒｉｔｙ?Ｓｔａｃｋｉｎｇ?ｆａｕｌｔ??Ｖａｃａｎｃｙ?＾?Ｇｒａｉｎ?ｂｏｕｎｄａｒｙ?＊?＜??、次人人ａＪａ人ｙ?Ｊ认人人入Ｊ??Ｄｉｓｌｏｃａｔｉｏｎ?＾?Ｔｗｉｎ?ｂｏｕｎｄａｒｙ?ｙ??Ｉｎｔｅｒｓｔｉｔｉａｌ?ｉｍｐｕｒｉｔｙ?Ｔｒａｎｓｉｔｉｏｎ?ｌａｔｔｉｃｅ?（ｃｏｈｅｒｅｎｔ）??图１．２晶体内缺陷的各种存在形式［２４］。??点缺陷是最简单的晶体缺陷，在尺度上不超过几个原子直径，主要包括空位、??间隙原子和置换原子三种（图１．３）。晶格内的原子离开原来的位置时，即会形成??空位，当原子迁移到晶体表面或直接脱离晶体时，体系内电中性不平衡，称之为??２??
在实际的晶体材料中，特别是纳米尺寸的材料，由于材料的合成手段、生长??过程以及表面构筑等多方面的原因，使得缺陷的存在是必然的。而缺陷往往以多??种形式存在于材料晶格内，如图１．２所示［２＇?—般情况下，我们可以将缺陷分成??三种类型，即点缺陷、线缺陷以及面缺陷【２５，２６］。??Ｓｕｂｓｔｉｔｕｔｉｏｎ?ｉｍｐｕｒｉｔｙ?Ｓｔａｃｋｉｎｇ?ｆａｕｌｔ??Ｖａｃａｎｃｙ?＾?Ｇｒａｉｎ?ｂｏｕｎｄａｒｙ?＊?＜??、次人人ａＪａ人ｙ?Ｊ认人人入Ｊ??Ｄｉｓｌｏｃａｔｉｏｎ?＾?Ｔｗｉｎ?ｂｏｕｎｄａｒｙ?ｙ??Ｉｎｔｅｒｓｔｉｔｉａｌ?ｉｍｐｕｒｉｔｙ?Ｔｒａｎｓｉｔｉｏｎ?ｌａｔｔｉｃｅ?（ｃｏｈｅｒｅｎｔ）??图１．２晶体内缺陷的各种存在形式［２４］。??点缺陷是最简单的晶体缺陷，在尺度上不超过几个原子直径，主要包括空位、??间隙原子和置换原子三种（图１．３）。晶格内的原子离开原来的位置时，即会形成??空位，当原子迁移到晶体表面或直接脱离晶体时，体系内电中性不平衡，称之为??２??
【参考文献】：
期刊论文
[1]全无机卤素钙钛矿中的量子限域效应（英文）[J]. 蔡波,李晓明,顾宇,Moussab Harb,李建海,谢美秋,曹菲,宋继中,张胜利,Luigi Cavallo,曾海波. Science China Materials. 2017(09)
本文编号：3563683
【文章来源】：中国科学技术大学安徽省 211工程院校 985工程院校
【文章页数】：149 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
图１．１全球近３０年来的能源消耗［１】
在实际的晶体材料中，特别是纳米尺寸的材料，由于材料的合成手段、生长??过程以及表面构筑等多方面的原因，使得缺陷的存在是必然的。而缺陷往往以多??种形式存在于材料晶格内，如图１．２所示［２＇?—般情况下，我们可以将缺陷分成??三种类型，即点缺陷、线缺陷以及面缺陷【２５，２６］。??Ｓｕｂｓｔｉｔｕｔｉｏｎ?ｉｍｐｕｒｉｔｙ?Ｓｔａｃｋｉｎｇ?ｆａｕｌｔ??Ｖａｃａｎｃｙ?＾?Ｇｒａｉｎ?ｂｏｕｎｄａｒｙ?＊?＜??、次人人ａＪａ人ｙ?Ｊ认人人入Ｊ??Ｄｉｓｌｏｃａｔｉｏｎ?＾?Ｔｗｉｎ?ｂｏｕｎｄａｒｙ?ｙ??Ｉｎｔｅｒｓｔｉｔｉａｌ?ｉｍｐｕｒｉｔｙ?Ｔｒａｎｓｉｔｉｏｎ?ｌａｔｔｉｃｅ?（ｃｏｈｅｒｅｎｔ）??图１．２晶体内缺陷的各种存在形式［２４］。??点缺陷是最简单的晶体缺陷，在尺度上不超过几个原子直径，主要包括空位、??间隙原子和置换原子三种（图１．３）。晶格内的原子离开原来的位置时，即会形成??空位，当原子迁移到晶体表面或直接脱离晶体时，体系内电中性不平衡，称之为??２??
在实际的晶体材料中，特别是纳米尺寸的材料，由于材料的合成手段、生长??过程以及表面构筑等多方面的原因，使得缺陷的存在是必然的。而缺陷往往以多??种形式存在于材料晶格内，如图１．２所示［２＇?—般情况下，我们可以将缺陷分成??三种类型，即点缺陷、线缺陷以及面缺陷【２５，２６］。??Ｓｕｂｓｔｉｔｕｔｉｏｎ?ｉｍｐｕｒｉｔｙ?Ｓｔａｃｋｉｎｇ?ｆａｕｌｔ??Ｖａｃａｎｃｙ?＾?Ｇｒａｉｎ?ｂｏｕｎｄａｒｙ?＊?＜??、次人人ａＪａ人ｙ?Ｊ认人人入Ｊ??Ｄｉｓｌｏｃａｔｉｏｎ?＾?Ｔｗｉｎ?ｂｏｕｎｄａｒｙ?ｙ??Ｉｎｔｅｒｓｔｉｔｉａｌ?ｉｍｐｕｒｉｔｙ?Ｔｒａｎｓｉｔｉｏｎ?ｌａｔｔｉｃｅ?（ｃｏｈｅｒｅｎｔ）??图１．２晶体内缺陷的各种存在形式［２４］。??点缺陷是最简单的晶体缺陷，在尺度上不超过几个原子直径，主要包括空位、??间隙原子和置换原子三种（图１．３）。晶格内的原子离开原来的位置时，即会形成??空位，当原子迁移到晶体表面或直接脱离晶体时，体系内电中性不平衡，称之为??２??
【参考文献】：
期刊论文
[1]全无机卤素钙钛矿中的量子限域效应（英文）[J]. 蔡波,李晓明,顾宇,Moussab Harb,李建海,谢美秋,曹菲,宋继中,张胜利,Luigi Cavallo,曾海波. Science China Materials. 2017(09)
本文编号：3563683
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