CO/NH 3 介质阻挡放电等离子体反应研究

发布时间：2022-01-10 21:10

　　一氧化碳和氨气都是廉价且丰富的化工原料,因此,从一氧化碳和氨气出发合成高附加值的化工产品具有显著的应用价值和深远的科学意义。本文采用介质阻挡放电,详细研究了CO/NH3等离子体反应,得到如下结果：首先,反应器类型对CO/NH3介质阻挡放电等离子体反应结果具有显著的影响。在双介质阻挡循环水接地和螺旋接地反应器中,CO/NH3等离子体反应主要生成酰胺类物质,包括甲酰胺、乙酰胺、N-甲基甲酰胺等；在双介质铝箔接地反应器中,CO/NH3等离子体反应主要生成尿素；而在单介质循环水反应器中,CO/NH3等离子体反应主要生成肼。其次,反应器结构参数、放电参数及反应条件对CO/NH3等离子体反应合成酰胺、尿素和肼的结果具有显著的影响。在双介质循环水接地反应器中,合成酰胺类物质的最佳条件是：放电区长度7 cm,高压电极直径4mm,输入功率45 W,放电频率9 kHz,CO/NH3原料进料比1：1,原料气体总流量60 mL/min,循环水温度29℃,甲酰胺的收率最高为4.8%;在双介质铝箔接地反应器中,合成尿素的最佳条件是放电区长度7 cm,高压电极直径4mm,输入功率45 W,放电频率9 kHz,CO/... 

【文章来源】：大连理工大学辽宁省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校

【文章页数】：91 页

【学位级别】：硕士

【文章目录】：
摘要
Abstract
引言
1 文献综述
    1.1 等离子体技术
        1.1.1 等离子体的基本概念
        1.1.2 等离子体的发展及应用
        1.1.3 等离子体的分类及其产生方法
    1.2 介质阻挡放电
        1.2.1 介质阻挡放电的概念
        1.2.2 介质阻挡放电的原理
    1.3 CO转化和利用现状
        1.3.1 一氧化碳的费托法合成有机物
        1.3.2 一氧化碳偶联合成草酸酯
    1.4 介质阻挡在小分子活化转化方面的潜力
        1.4.1 介质阻挡放电合成氨气
        1.4.2 介质阻挡放电转化甲烷
        1.4.3 介质阻挡放电转化甲醇制氢
        1.4.4 介质阻挡放电分解CO_2
        1.4.5 介质阻挡放电转化一氧化碳
    1.5 CO和NH_3转化的研究进展
        1.5.1 一氧化碳和氨气常规转化研究
        1.5.2 一氧化碳和氨气光解转化研究
    1.6 甲酰胺、尿素和肼的研究现状
        1.6.1 甲酰胺的合成及应用
        1.6.2 尿素的合成及应用
        1.6.3 肼的合成及应用
    1.7 论文选题思路及研究内容
2 实验方法
    2.1 实验原料
    2.2 实验设备
        2.2.1 低温等离子体电源
        2.2.2 质量流量计
        2.2.3 气相色谱
        2.2.4 发射光谱仪
        2.2.5 数字示波器
    2.3 实验装置和流程
    2.4 反应器结构和参数
        2.4.1 介质阻挡放电反应器
    2.5 试验评价指标及计算方法
        2.5.1 液相产物的色谱分析方法
        2.5.2 实验计算方法
3 DBD反应器结构对CO/NH_3等离子体反应产物的影响
    3.1 DDBD循环水接地极/螺旋铁丝接地反应器
        3.1.1 产物的定性分析
    3.2 DDBD螺旋铁丝接地极反应器
    3.3 DDBD铝箔接地反应器
        3.3.1 产物的定性分析
    3.4 SDBD循环水接地极反应器
    3.5 本章小结
4 CO/NH_3介质阻挡放电反应研究
    4.1 CO/NH_3介质阻挡放电生成甲酰胺
        4.1.1 反应器参数的优化
        4.1.2 电源参数考察
        4.1.3 反应条件考察
        4.1.4 螺旋接地极反应器
    4.2 CO/NH_3介质阻挡放电生成尿素
        4.2.1 反应器参数考察
        4.2.2 电源参数考察
        4.2.3 反应条件考察
    4.3 CO/NH_3介质阻挡放电生成肼
        4.3.1 反应器参数考察
        4.3.2 电源参数考察
        4.3.3 反应条件考察
    4.4 本章小结
5 CO/NH_3介质阻挡放电反应机理的初步探索
    5.1 等离子体中活性物种的比较
        5.1.1 CO/NH_3等离子体发射光谱
        5.1.2 甲酰胺生成路径的探讨
        5.1.3 尿素生成路径的探讨
        5.1.4 肼生成路径的探讨
        5.1.5 等离子体中活性物种的比较
    5.2 本章小结
结论
参考文献
攻读硕士学位期间发表学术论文情况
致谢


【参考文献】：
期刊论文
[1]合成氨工业:过去、现在和未来——合成氨工业创立100周年回顾、启迪和挑战[J]. 刘化章.  化工进展. 2013(09)
[2]Modeling of Carbon Monoxide Removal by Corona Plasma[J]. 冯景伟,孙亚兵,赵大勇,郑正,徐跃武,杨海锋,朱洪标,周晓霞.  Plasma Science and Technology. 2009(05)
[3]等离子体与等离子体隐身技术[J]. 潘文俊,童创明,周明.  电讯技术. 2009(08)
[4]非平衡等离子体降解气态污染物反应动力学模型[J]. 李战国,胡真,刘志农,曹鹏.  化工学报. 2009(06)
[5]等离子体种子处理技术的试验及应用[J]. 遇荣,许文成.  农业科技与装备. 2009(02)
[6]CF4射频容性耦合等离子体对硅橡胶表面双疏改性的研究[J]. 高松华,闻立时,周克省,刘洋,雷明凯.  功能材料. 2009(01)
[7]等离子体隐身技术及发展现状[J]. 唐恩凌,张静.  飞航导弹. 2008(05)
[8]高频介质阻挡放电传输电荷影响因素的研究[J]. 章程,方志,胡建杭,赵龙章.  绝缘材料. 2008(01)
[9]低温等离子体放电技术应用研究进展[J]. 李天鸣,闫光绪,郭绍辉.  石化技术. 2007(02)
[10]等离子体种子处理机[J]. 李晓春,白利斌.  农机科技推广. 2005(01)

博士论文
[1]辉光放电等离子体技术处理难降解有机污染物及机理研究[D]. 巩建英.上海交通大学 2008
[2]基于微等离子体的原子化与离子化方法研究[D]. 朱振利.清华大学 2009



本文编号：3581415