ZnO复合材料光催化降解水中污染物及其光生电荷行为的研究
发布时间：2022-01-12 00:07
以自然界广泛存在、取之不尽的太阳能为驱动力的光催化剂因其绿色、价格低廉等优势在环保领域引起了人们的关注。ZnO,一种多功能的无机半导体材料,具有较大的激子结合能和电子迁移率,在光电传感领域有广泛的应用;同时其合成简单、形貌丰富、热稳定性好,有望成为传统光催化剂TiO2的替代品。然而载流子复合严重,对太阳光的利用不足（Eg3.37 eV）,易受光腐蚀等缺点限制了它的进一步利用。近年来,人们普遍采用离子掺杂、构筑异质结、表面修饰等方法对其进行调控,使得ZnO的光催化活性有了明显的改善。在我们的工作中,通过碱土元素Mg掺杂、半导体CeO2/ZnSe复合、负载贵金属Pt的方法来增强ZnO的光催化性能;更重要的是,针对大部分研究关于光催化降解过程中的机理尚不明确的问题,我们利用表面光伏技术（SPV,TPV,SPC）详细研究并分析了光生电荷行为,为光催化剂的设计提供了新的思路,开展的主要工作如下:1.采用简易的化学沉淀法合成了Mg-ZnO光催化剂,在碘镓紫外灯下测试了降解RhB的活性,并利用功函测试,表面光伏技术对光生电荷行为进行了...
【文章来源】：吉林大学吉林省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：94 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
半导体的光催化过程[8]
第一章绪论3半导体种类繁多，而良好的光催化材料必须具有合适的能带结构。在水溶液中，当半导体导带位置高于氧气的还原电位或是价带位置高于水或氢氧根离子的氧化电位时光催化反应才可以高效进行。窄带隙半导体虽然对可见光有良好的吸收，但其较低的导价带电位通常导致光催化效率低；宽带隙半导体能够产生足量的氧化活性物质但大部分仅能够吸收紫外光，对可见光的利用不足，造成能量的浪费。基于以上两点，近年来离子掺杂、构筑异质结、表面缺陷态合成等策略被用来调节能带位置从而改善半导体的光催化性能。EsraBilginSimsek[9]通过溶剂热的方法合成了B掺杂的TiO2增强了TiO2在可见光下对双酚A等有机物的降解能力。B离子通过进入TiO2晶格并替换掉Ti离子从而减小TiO2的带隙，同时B离子作为电子陷阱可以提高电子空穴对的分离效率，并且增大的比表面积也提供了更多的反应活性位点，三者共同促进光催化性能的提升。HassanAnwer[10]等人制备了新型键合作用的rGO/ZrO2/Ag3PO4复合物，该复合物对紫外-可见光显示出良好的吸收，同时ZrO2和Ag3PO4之间形成的异质结（图1.2）有助于电子空穴对的分离，rGO不仅增加了催化剂对污染物的吸附能力，同时将电子快速导出有效抑制了Ag3PO4的光腐蚀，复合物量子产率得到显著提高，在90分钟内对PNP的去除率达到97%，远超相同条件下其他光催化体系。图1.2Ag3PO4和ZrO2的能带位置（a）接触前，（b）紫外光下接触后。Figure1.2Band-edgepositionsofAg3PO4andZrO2(a)Beforecontact,(b)AftercontactunderUVlight.
第一章绪论4Wang[11]等人制备了超薄g-C3N4@Bi2WO6核壳结构，二者间形成的界面电场促进光生电荷的迁移（图1.3），电子和空穴分别到达不同材料的导价带，降低了复合几率，在可见光下降解苯酚的速率分别是g-C3N4和Bi2WO6的5.7和1.9倍。图1.3可见光下g-C3N4@Bi2WO6光生电子空穴对分离示意图。Figure1.3Photogeneratedelectron-holepairsseparationdiagramofg-C3N4@Bi2WO6undervisiblelight.Ma[12]等人采用高粘度溶剂热法合成了氧空位丰富的BiOCl纳米片，由于Bi-O键的低键能和高键长，氧空位占主导地位的缺陷态可诱导激子解离产生更多光生电子，同时扩展催化剂光谱响应范围到可见光，其强的氧化性和分子氧活化能力有助于提高光催化CO2还原的活性，氧空位丰富与普通BiOCl能带结构如图1.4所示。图1.4BOC-OV和BOC能带位置对比示意图。Figure1.4Diagramoftheband-edgepositionsofBOC-OVandBOC.
【参考文献】：
期刊论文
[1]设计和制备能量转换和环境净化的高效异质结光催化剂[J]. 余长林,周晚琴,济美,刘鸿,魏龙福. 催化学报. 2014(10)
本文编号：3583708
【文章来源】：吉林大学吉林省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：94 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
半导体的光催化过程[8]
第一章绪论3半导体种类繁多，而良好的光催化材料必须具有合适的能带结构。在水溶液中，当半导体导带位置高于氧气的还原电位或是价带位置高于水或氢氧根离子的氧化电位时光催化反应才可以高效进行。窄带隙半导体虽然对可见光有良好的吸收，但其较低的导价带电位通常导致光催化效率低；宽带隙半导体能够产生足量的氧化活性物质但大部分仅能够吸收紫外光，对可见光的利用不足，造成能量的浪费。基于以上两点，近年来离子掺杂、构筑异质结、表面缺陷态合成等策略被用来调节能带位置从而改善半导体的光催化性能。EsraBilginSimsek[9]通过溶剂热的方法合成了B掺杂的TiO2增强了TiO2在可见光下对双酚A等有机物的降解能力。B离子通过进入TiO2晶格并替换掉Ti离子从而减小TiO2的带隙，同时B离子作为电子陷阱可以提高电子空穴对的分离效率，并且增大的比表面积也提供了更多的反应活性位点，三者共同促进光催化性能的提升。HassanAnwer[10]等人制备了新型键合作用的rGO/ZrO2/Ag3PO4复合物，该复合物对紫外-可见光显示出良好的吸收，同时ZrO2和Ag3PO4之间形成的异质结（图1.2）有助于电子空穴对的分离，rGO不仅增加了催化剂对污染物的吸附能力，同时将电子快速导出有效抑制了Ag3PO4的光腐蚀，复合物量子产率得到显著提高，在90分钟内对PNP的去除率达到97%，远超相同条件下其他光催化体系。图1.2Ag3PO4和ZrO2的能带位置（a）接触前，（b）紫外光下接触后。Figure1.2Band-edgepositionsofAg3PO4andZrO2(a)Beforecontact,(b)AftercontactunderUVlight.
第一章绪论4Wang[11]等人制备了超薄g-C3N4@Bi2WO6核壳结构，二者间形成的界面电场促进光生电荷的迁移（图1.3），电子和空穴分别到达不同材料的导价带，降低了复合几率，在可见光下降解苯酚的速率分别是g-C3N4和Bi2WO6的5.7和1.9倍。图1.3可见光下g-C3N4@Bi2WO6光生电子空穴对分离示意图。Figure1.3Photogeneratedelectron-holepairsseparationdiagramofg-C3N4@Bi2WO6undervisiblelight.Ma[12]等人采用高粘度溶剂热法合成了氧空位丰富的BiOCl纳米片，由于Bi-O键的低键能和高键长，氧空位占主导地位的缺陷态可诱导激子解离产生更多光生电子，同时扩展催化剂光谱响应范围到可见光，其强的氧化性和分子氧活化能力有助于提高光催化CO2还原的活性，氧空位丰富与普通BiOCl能带结构如图1.4所示。图1.4BOC-OV和BOC能带位置对比示意图。Figure1.4Diagramoftheband-edgepositionsofBOC-OVandBOC.
【参考文献】：
期刊论文
[1]设计和制备能量转换和环境净化的高效异质结光催化剂[J]. 余长林,周晚琴,济美,刘鸿,魏龙福. 催化学报. 2014(10)
本文编号：3583708
本文链接：https://www.wllwen.com/kejilunwen/huaxue/3583708.html
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