基于多氮唑配体的配合物的设计合成及性能研究

发布时间：2022-01-12 21:07

　　配位化合物因其高活性、高选择性、高稳定性在催化领域中备受关注,但其不可回收性及高成本性限制了配合物的发展速度和应用价值。近年来随着绿色化学的发展,负载型催化剂成为研究热点之一。本文介绍了多氮唑类杂环化合物及其金属配合物的研究现状,在此文献研究的基础上,以绿色、高效为研究目的进行本课题的研究:基于多氮唑配体,制备了一系列负载型金属催化剂,通过各类测试验证其结构,并在借氢反应中探究其催化活性,最后进行回收实验。（1）以1,2,4-三唑为基础,设计合成新型三齿N^N^N配体,通过与六氟磷酸四乙腈铜配位,生成铜络合物（TNP-Cu）,通过大π-π堆积作用及铜离子吸附作用,成功负载于还原氧化石墨烯上,制备得到新型负载型铜催化剂（TNP-Cu@rGO）,该催化剂通过SEM,TEM,EDX,XPS等表征验证其结构,在两类借氢反应中均具有较好的催化活性。最后通过回收实验,发现其稳定性一般。（2）以苯基四氮唑为配体,与二氯（五甲基环戊二烯基）铱二聚体进行配位,成功制备一种新型铱配合物（PT-Ir）,通过单晶衍射验证其结构。在此基础上,以（3-异氰酸酯丙基）三乙氧基硅烷作为偶联剂,通过水解作用连接无机相-... 

【文章来源】：江南大学江苏省 211工程院校 教育部直属院校

【文章页数】：79 页

【学位级别】：硕士

【部分图文】：

L2的1HNMR谱图和13CNMR谱图

江南大学硕士学位论文122.4.3X射线能谱分析(EDX)通过各元素的EDX图像，可以观察到，Cu元素均匀地分散在石墨烯表面。并且进一步分析EDX图谱，铜的特征峰出现在0.93Kev处。此外，氧的特征峰出现在0.52Kev，而碳的特征峰出现在0.27Kev。综上所述，Cu元素成功负载于石墨烯表面，其价态和负载方式通过XPS图谱进一步分析。图2-5EDX图像：(a)TNP-Cu@rGO;各元素对应图像：(b)TNP-Cu@rGO,(c)C,(d)N,(e)O,(f)Cu.Fig.2-5EDXimageofTNP-Cu@rGO(a),andcorrespondingelementalmappingimagesof(b)TNP-Cu@rGO,(c)C,(d)N,(e)O,(f)Cu.图2-6TNP-Cu@rGO的EDX图谱Fig.2-6EDXspectrumofTNP-Cu@rGO2.4.4X射线光电子能谱分析(XPS)图2-7为TNP-Cu@rGO的XPS图谱。931.1和951.1ev处的特征峰属于Cu2+。从Cu的分峰可以清楚地看出，Cu-N的分峰证明配位键的形成，Cu-O的分峰证明PF6-被

江南大学硕士学位论文122.4.3X射线能谱分析(EDX)通过各元素的EDX图像，可以观察到，Cu元素均匀地分散在石墨烯表面。并且进一步分析EDX图谱，铜的特征峰出现在0.93Kev处。此外，氧的特征峰出现在0.52Kev，而碳的特征峰出现在0.27Kev。综上所述，Cu元素成功负载于石墨烯表面，其价态和负载方式通过XPS图谱进一步分析。图2-5EDX图像：(a)TNP-Cu@rGO;各元素对应图像：(b)TNP-Cu@rGO,(c)C,(d)N,(e)O,(f)Cu.Fig.2-5EDXimageofTNP-Cu@rGO(a),andcorrespondingelementalmappingimagesof(b)TNP-Cu@rGO,(c)C,(d)N,(e)O,(f)Cu.图2-6TNP-Cu@rGO的EDX图谱Fig.2-6EDXspectrumofTNP-Cu@rGO2.4.4X射线光电子能谱分析(XPS)图2-7为TNP-Cu@rGO的XPS图谱。931.1和951.1ev处的特征峰属于Cu2+。从Cu的分峰可以清楚地看出，Cu-N的分峰证明配位键的形成，Cu-O的分峰证明PF6-被

【参考文献】：
期刊论文
[1]均一粒径二氧化钛微球的合成及性能[J]. 郭晓燕,李瑶,郑晔,承朋利,何广湘,范代娣.  精细化工. 2017(12)



本文编号：3585449