磷对碳载体上MnO x -CeO 2 催化剂NH 3 低温选择性催化还原NO促进作用的研究
发布时间：2022-01-13 18:34
氮氧化物（NOx=NO+NO2）作为大气污染的主要污染源之一,大量的NOx气体的排放造成了酸雨、雾霾、臭氧空洞和光化学烟雾等严重的环境污染。尽管V2O5-WO3（MoO3）/TiO2催化剂已经商业化,但是该类催化剂对环境有很大危害且在高温下（300-450℃）才能保持较高的活性。因此研究和开发一种脱硝活性高、环境友好、无毒性的低温SCR催化剂具有非常重要的意义和价值。锰铈金属氧化物因其良好的低温活性、自身的环境友好性和优异的物理化学性质逐渐成为国内外低温脱硝催化剂的研究热点。磷原子作为一种传统的非金属杂原子,其原子半径更大给电子能力更高是改变碳材料表面性质的常用掺杂剂。因此本论文基于磷掺杂炭气凝胶,采用在炭气凝胶表面负载锰铈金属氧化物和不同炭化温度处理,制备了一系列催化剂用于NH3-SCR的研究,并探究了锰铈金属氧化物负载磷掺杂炭气凝胶和磷掺杂炭气凝胶的NH3-SCR的...
【文章来源】：上海应用技术大学上海市
【文章页数】：76 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
000年以来关于SCR论文研究总量的统计
第4页上海应用技术大学硕士学位论文图1.2尾气脱硝技术Fig.1.2Tailgasdenitrificationtechnology.1.3.1SNCR技术选择性非催化还原技术(SNCR)技术在烟气脱硝过程中只使用还原剂而不使用催化剂，通常将氨，尿素或者氢氨酸等还原剂喷入炉内，在900-1100℃的温度中，还原剂直接与烟气中NOx还原为氮气和水。反应方程式如（1-4）所示。4NH3+6NO→5N2+6H2O（1-4）SNCR技术的投资及运行成本低，但是该技术需要的反应温度过高，氮氧化物的脱出效率仅有50%左右，其次该技术中会发生严重的“氨逃逸”现象，腐蚀设备。而且在反应过程中还原剂会被烟气中O2氧化，导致还原剂的消耗量过大。限制了SNCR技术在工业中的进一步推广应用。1.3.2SCR技术择性催化还原技术(SCR)技术是利用催化剂和还原剂将烟气中的NOx还原为氮气和水。目前，国内外研究者研究最多的是以NH3作为还原剂的NH3-SCR技术。该技术反应的基本路径如图1.3所示[17]。NH3-SCR烟气脱硝技术的主要化学反应如式（1-5）-（1-7）。SCR技术研究成熟，脱硝效率高，目前已经成为世界范围内最为广泛应用的烟气脱硝技术。
上海应用技术大学硕士学位论文第5页图1.3NH3-SCR脱硝示意图Fig.1.3NH3-SCRdenitrationdiagram.4NH3+4NO+O2→4N2+6H2O（1-5）4NH3+2NO2+O2→3N2+6H2O（1-6）4NH3+6NO→5N2+6H2O（1-7）1.4锰铈基低温NH3-SCR脱硝催化剂的研究进展在NH3-SCR反应过程中，最重要的反应就是发生在脱硝催化剂上。而NH3-SCR的关键技术也在于如何选择和使用SCR催化剂。近些年来，大量的研究者围绕低温NH3-SCR催化剂展开了广泛的研究。催化剂的不同也对应着不同的反应温度窗口，不同的脱硝效率以及不同的抗硫抗水效率等。目前，国内外对SCR催化剂的研究主要分为沸石分子筛催化剂，金属氧化物催化剂和贵金属催化剂。其中，沸石分子筛催化剂目前研究最多的是Cu-ZSM-5催化剂，该类催化剂的优点是在NH3-SCR反应过程中能够稳定反应，且失活后的催化剂易于处理。但是沸石分子筛催化剂只能在中温段（300-450℃）和高温短（＞600℃）才能保持较高的催化脱硝效率，而且在SO2和H2O同时存在的情况下该类催化剂的抗硫抗水性能相对较差，这就导致沸石分子筛催化剂在实际的工业应用当中遇到很大困难，在抗硫抗水性能方面的问题还需要进一步解决且还需要通过改性来发掘该类催化剂在低温段的催化性能，才能更容易应用于实际的工业生产中。贵金属催化剂反应所需温度较低一般在300℃以下，贵金属催化剂一般诸如为：Pt[18]、Rh、[19]Au[20]等金属。其中最常见的是Pt金属催化剂。该类催化剂的缺点主要是由于其价格昂贵，只能做为部分以移动源为主的SCR反应的催化剂，不能大规模的用在以固定源为主的工业生产的SCR反应中。其次是贵金属催化剂的选择性不高不利于反应的进行，容易生成N2O等副产物，因此在工业的脱硝应用中也有一定的局限性。作为目前研究和
【参考文献】：
期刊论文
[1]不同载体Mn-Ce催化剂的制备及其脱硝性能[J]. 孟刘邦,管学茂,房晶瑞. 材料科学与工程学报. 2018(02)
[2]火电厂锅炉氮氧化物排放控制技术发展[J]. 杲延超,曹瑞. 建材与装饰. 2017(07)
[3]不同分子筛负载锰铈催化剂的低温NH3-SCR脱硝性能[J]. 黄增斌,李翠清,王振,徐胜美,冯凌波,王虹,宋永吉,张伟. 燃料化学学报. 2016(11)
[4]CeO2/TiO2催化剂上NH3选择性催化还原NO反应动力学研究[J]. 闫艳,黄善波,姜烨,宋文霞,王新伟,张秀霞. 工程热物理学报. 2015(02)
[5]前驱体溶液pH值对V2O5-WO3/TiO2催化剂的低温NH3-SCR性能的影响（英文）[J]. 董国君,张玉凤,赵元,白洋. 燃料化学学报. 2014(12)
[6]需求视角的中国能源消费氮氧化物排放研究[J]. 施亚岚,崔胜辉,许肃,林剑艺,黄葳. 环境科学学报. 2014(10)
[7]三聚氰胺浸渍活性炭用于低温NH3-SCR脱硝的研究[J]. 李巧艳,侯亚芹,韩小金,黄张根,郭倩倩,孙德魁,刘建东. 燃料化学学报. 2014(04)
[8]Cu-ZSM-5分子筛催化分解及选择性催化还原NO[J]. 陈艳平,程党国,陈丰秋,詹晓力. 化学进展. 2014(Z1)
[9]SO2对MnOx/PG催化剂低温脱硝的影响机理研究[J]. 张翠平,张先龙,吴雪平,张连凤,张恒建,杨保俊. 环境科学学报. 2013(10)
[10]γ-Al2O3对SCR脱硝催化剂V2O5-WO3/TiO2的改性研究[J]. 焦峰斌,张亚平,沈凯,孙克勤,徐海涛,周长城. 燃料化学学报. 2012(10)
博士论文
[1]Mn基低温NH3-SCR催化剂的抗水抗硫性能及反应机理研究[D]. 高凤雨.北京科技大学 2017
[2]铁基SCR脱硝催化剂改性研究[D]. 熊志波.山东大学 2013
[3]Mn/TiO2系列低温SCR脱硝催化剂制备及其反应机理研究[D]. 江博琼.浙江大学 2008
硕士论文
[1]锰系催化剂的制备及其低温SCR脱硝性能的研究[D]. 许硕.哈尔滨工程大学 2016
[2]沥青基球状活性炭担载Mn-Ce用于NO的低温催化还原[D]. 潘磊.华东理工大学 2013
[3]Mn-Ce/TiO2催化剂低温选择性催化还原NO机理研究[D]. 廖伟平.南京师范大学 2012
本文编号：3586940
【文章来源】：上海应用技术大学上海市
【文章页数】：76 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
000年以来关于SCR论文研究总量的统计
第4页上海应用技术大学硕士学位论文图1.2尾气脱硝技术Fig.1.2Tailgasdenitrificationtechnology.1.3.1SNCR技术选择性非催化还原技术(SNCR)技术在烟气脱硝过程中只使用还原剂而不使用催化剂，通常将氨，尿素或者氢氨酸等还原剂喷入炉内，在900-1100℃的温度中，还原剂直接与烟气中NOx还原为氮气和水。反应方程式如（1-4）所示。4NH3+6NO→5N2+6H2O（1-4）SNCR技术的投资及运行成本低，但是该技术需要的反应温度过高，氮氧化物的脱出效率仅有50%左右，其次该技术中会发生严重的“氨逃逸”现象，腐蚀设备。而且在反应过程中还原剂会被烟气中O2氧化，导致还原剂的消耗量过大。限制了SNCR技术在工业中的进一步推广应用。1.3.2SCR技术择性催化还原技术(SCR)技术是利用催化剂和还原剂将烟气中的NOx还原为氮气和水。目前，国内外研究者研究最多的是以NH3作为还原剂的NH3-SCR技术。该技术反应的基本路径如图1.3所示[17]。NH3-SCR烟气脱硝技术的主要化学反应如式（1-5）-（1-7）。SCR技术研究成熟，脱硝效率高，目前已经成为世界范围内最为广泛应用的烟气脱硝技术。
上海应用技术大学硕士学位论文第5页图1.3NH3-SCR脱硝示意图Fig.1.3NH3-SCRdenitrationdiagram.4NH3+4NO+O2→4N2+6H2O（1-5）4NH3+2NO2+O2→3N2+6H2O（1-6）4NH3+6NO→5N2+6H2O（1-7）1.4锰铈基低温NH3-SCR脱硝催化剂的研究进展在NH3-SCR反应过程中，最重要的反应就是发生在脱硝催化剂上。而NH3-SCR的关键技术也在于如何选择和使用SCR催化剂。近些年来，大量的研究者围绕低温NH3-SCR催化剂展开了广泛的研究。催化剂的不同也对应着不同的反应温度窗口，不同的脱硝效率以及不同的抗硫抗水效率等。目前，国内外对SCR催化剂的研究主要分为沸石分子筛催化剂，金属氧化物催化剂和贵金属催化剂。其中，沸石分子筛催化剂目前研究最多的是Cu-ZSM-5催化剂，该类催化剂的优点是在NH3-SCR反应过程中能够稳定反应，且失活后的催化剂易于处理。但是沸石分子筛催化剂只能在中温段（300-450℃）和高温短（＞600℃）才能保持较高的催化脱硝效率，而且在SO2和H2O同时存在的情况下该类催化剂的抗硫抗水性能相对较差，这就导致沸石分子筛催化剂在实际的工业应用当中遇到很大困难，在抗硫抗水性能方面的问题还需要进一步解决且还需要通过改性来发掘该类催化剂在低温段的催化性能，才能更容易应用于实际的工业生产中。贵金属催化剂反应所需温度较低一般在300℃以下，贵金属催化剂一般诸如为：Pt[18]、Rh、[19]Au[20]等金属。其中最常见的是Pt金属催化剂。该类催化剂的缺点主要是由于其价格昂贵，只能做为部分以移动源为主的SCR反应的催化剂，不能大规模的用在以固定源为主的工业生产的SCR反应中。其次是贵金属催化剂的选择性不高不利于反应的进行，容易生成N2O等副产物，因此在工业的脱硝应用中也有一定的局限性。作为目前研究和
【参考文献】：
期刊论文
[1]不同载体Mn-Ce催化剂的制备及其脱硝性能[J]. 孟刘邦,管学茂,房晶瑞. 材料科学与工程学报. 2018(02)
[2]火电厂锅炉氮氧化物排放控制技术发展[J]. 杲延超,曹瑞. 建材与装饰. 2017(07)
[3]不同分子筛负载锰铈催化剂的低温NH3-SCR脱硝性能[J]. 黄增斌,李翠清,王振,徐胜美,冯凌波,王虹,宋永吉,张伟. 燃料化学学报. 2016(11)
[4]CeO2/TiO2催化剂上NH3选择性催化还原NO反应动力学研究[J]. 闫艳,黄善波,姜烨,宋文霞,王新伟,张秀霞. 工程热物理学报. 2015(02)
[5]前驱体溶液pH值对V2O5-WO3/TiO2催化剂的低温NH3-SCR性能的影响（英文）[J]. 董国君,张玉凤,赵元,白洋. 燃料化学学报. 2014(12)
[6]需求视角的中国能源消费氮氧化物排放研究[J]. 施亚岚,崔胜辉,许肃,林剑艺,黄葳. 环境科学学报. 2014(10)
[7]三聚氰胺浸渍活性炭用于低温NH3-SCR脱硝的研究[J]. 李巧艳,侯亚芹,韩小金,黄张根,郭倩倩,孙德魁,刘建东. 燃料化学学报. 2014(04)
[8]Cu-ZSM-5分子筛催化分解及选择性催化还原NO[J]. 陈艳平,程党国,陈丰秋,詹晓力. 化学进展. 2014(Z1)
[9]SO2对MnOx/PG催化剂低温脱硝的影响机理研究[J]. 张翠平,张先龙,吴雪平,张连凤,张恒建,杨保俊. 环境科学学报. 2013(10)
[10]γ-Al2O3对SCR脱硝催化剂V2O5-WO3/TiO2的改性研究[J]. 焦峰斌,张亚平,沈凯,孙克勤,徐海涛,周长城. 燃料化学学报. 2012(10)
博士论文
[1]Mn基低温NH3-SCR催化剂的抗水抗硫性能及反应机理研究[D]. 高凤雨.北京科技大学 2017
[2]铁基SCR脱硝催化剂改性研究[D]. 熊志波.山东大学 2013
[3]Mn/TiO2系列低温SCR脱硝催化剂制备及其反应机理研究[D]. 江博琼.浙江大学 2008
硕士论文
[1]锰系催化剂的制备及其低温SCR脱硝性能的研究[D]. 许硕.哈尔滨工程大学 2016
[2]沥青基球状活性炭担载Mn-Ce用于NO的低温催化还原[D]. 潘磊.华东理工大学 2013
[3]Mn-Ce/TiO2催化剂低温选择性催化还原NO机理研究[D]. 廖伟平.南京师范大学 2012
本文编号：3586940
本文链接：https://www.wllwen.com/kejilunwen/huaxue/3586940.html
教材专著
