Ni 2 P催化剂的制备方法及其加氢性能研究
发布时间：2022-01-15 19:26
本文提出了一种自还原制备高活性磷化镍（Ni2P）催化剂的新方法并对制备的催化剂进行了表征和活性评价。自还原法以醋酸镍为镍源、次磷酸铵为磷源,在氮气保护下,400o C自还原制备磷化镍催化剂。催化剂制备过程不需要氢气,免去了催化剂的焙烧步骤,过程简单、耗能少,且更加安全经济。考察了不同P/Ni比对催化剂生成的影响,并在自还原法非临氢条件下,改变自还原温度和载体制备了系列负载型Ni2P催化剂,结合XRD、N2等温吸附、CO吸附和XPS等手段对催化剂进行表征。以二苯并噻吩（DBT）和苯并呋喃（BF）为模型化合物,探究了制备温度和载体对负载型Ni2P催化剂的加氢脱硫（HDS）和加氢脱氧（HDO）活性的影响。结果表明:（1）当P/Ni小于4时,制备出的载催化剂并不是纯的Ni2P相,其中含有Ni（PO3）2和Ni5P4相;当P/Ni等于和大于4时,能够得到单一的Ni2P相。（2）氮气保护下还原温度为350°C时,得不到Ni2P晶相,当还原温度提高到400°C时,能够获得单一的Ni2P活性相,且随着还原温度的升高,Ni2P活性相的颗粒尺寸变小。（3）随着自还原温度的提高,Ni2P/C-x（x为还原温...
【文章来源】：东北石油大学黑龙江省
【文章页数】：62 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
MoS2纳米团簇和CoMoS的结构模型
东北石油大学硕士研究生学位论文位。硫化态催化剂目前制备和使用技术较为成熟，造然对环境和油品质量造成较大的影响，同时还存在着表研究已表明，当使用负载型的 Mo 基硫化物催化剂时，5 wt.%降至仅为 1 wt.%，活性较高[16,17]。催化剂化剂的电子特性及几何特性可知，其表面较易吸附反属表面可以活化含氧化合物，为氧化物提供质子，反应择性较好，同时由于其比较容易回收再利用，是应用最Ru、Pt 和 Pd 都是 HDO 或 HDS 的催化剂，其中，负载贵金属原子脱硫反应时极易与硫形成配位键，即屏蔽活，酸性载体表面 B 酸位的吸电子作用可以提高贵金属催荷向酸性中心偏移，降低了硫与贵金属的电子形成配位成本太高、资源受限以及催化剂易中毒等缺点而不能大
图 1-3 Ni2P 晶体的结构1]的研究表明，Ni(1)活性位点主要进行氢解作用，Ni(2点占比越高催化活性越好。从催化剂酸性上来分析，氢的酸性位，B 酸位来自于没有被完全还原的磷酸盐，L移到磷上的正电荷。的影响由于其高活性，工业界一直致力于其工业化的应用。面积较小，通常不大于 14 m2/g，比表面积越大，催化性越好，因此，通常将 Ni2P 负载到适宜的载体上。载体的数量，进而催化剂的影响的活性。目前常见的 Ni2P体和复合金属氧化物载体。催化剂剂外观形态为规整制式统一的细密结构，利于活性组分扩散阻力小且放大效应小，方便直接做为塔板使用，如
【参考文献】：
期刊论文
[1]Preparation of Ni2P/Al-SBA-15 catalyst and its performance for benzofuran hydrodeoxygenation[J]. Tianhan Zhu,Hua Song,Xueya Dai,Hualin Song. Chinese Journal of Chemical Engineering. 2017(12)
[2]Ni2P催化剂加氢脱氧机理研究进展[J]. 宋华,宫静,宋华林,李锋. 石油学报(石油加工). 2015(05)
[3]木质素氧化降解制备酚类化合物研究进展(英文)[J]. 胡立红,周永红,刘瑞杰,张猛. 生物质化学工程. 2012(01)
[4]Ni2P/SiO2/堇青石整体式催化剂的制备及加氢脱硫性能[J]. 董亮,季生福,吴平易,魏妮,郭亚男,刘辉,朱吉钦,李成岳. 无机化学学报. 2009(09)
[5]木质素液化技术研究进展[J]. 冯国东,周永红,胡立红. 生物质化学工程. 2009(03)
[6]水解木质素在超临界乙醇溶液中的催化液化（Ⅰ） 温度、总碱量和硫化比对反应的影响[J]. 徐敏强,张素萍,李庭深,任铮伟,颜涌捷. 太阳能学报. 2007(03)
[7]高负载量丝光沸石/堇青石整体式催化剂的原位合成和表征[J]. 薛斌,李兰冬,章福祥,关乃佳. 无机化学学报. 2006(12)
[8]生物柴油利用概况及其在中国的发展思路[J]. 贾虎森,许亦农. 植物生态学报. 2006(02)
[9]Ni含量对镍催化剂芳烃加氢抗硫性能的影响[J]. 黄华,尹笃林,文建军,张茂昆,徐斌. 工业催化. 2005(01)
[10]TiO2在Al2O3表面上分散状态的AEM研究[J]. 魏昭彬,辛勤,Sham,E.L.,Grange,P.,Delwon,B.. 物理化学学报. 1990(04)
硕士论文
[1]磷化镍催化剂加氢脱氧性能的研究[D]. 朱天汉.东北石油大学 2017
[2]二苯并噻吩的加氢中间体合成及在Ni2P催化剂上的HDS反应[D]. 杜学梅.大连理工大学 2009
[3]镍基催化剂加氢脱氧性能的研究[D]. 陈满英.暨南大学 2005
本文编号：3591189
【文章来源】：东北石油大学黑龙江省
【文章页数】：62 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
MoS2纳米团簇和CoMoS的结构模型
东北石油大学硕士研究生学位论文位。硫化态催化剂目前制备和使用技术较为成熟，造然对环境和油品质量造成较大的影响，同时还存在着表研究已表明，当使用负载型的 Mo 基硫化物催化剂时，5 wt.%降至仅为 1 wt.%，活性较高[16,17]。催化剂化剂的电子特性及几何特性可知，其表面较易吸附反属表面可以活化含氧化合物，为氧化物提供质子，反应择性较好，同时由于其比较容易回收再利用，是应用最Ru、Pt 和 Pd 都是 HDO 或 HDS 的催化剂，其中，负载贵金属原子脱硫反应时极易与硫形成配位键，即屏蔽活，酸性载体表面 B 酸位的吸电子作用可以提高贵金属催荷向酸性中心偏移，降低了硫与贵金属的电子形成配位成本太高、资源受限以及催化剂易中毒等缺点而不能大
图 1-3 Ni2P 晶体的结构1]的研究表明，Ni(1)活性位点主要进行氢解作用，Ni(2点占比越高催化活性越好。从催化剂酸性上来分析，氢的酸性位，B 酸位来自于没有被完全还原的磷酸盐，L移到磷上的正电荷。的影响由于其高活性，工业界一直致力于其工业化的应用。面积较小，通常不大于 14 m2/g，比表面积越大，催化性越好，因此，通常将 Ni2P 负载到适宜的载体上。载体的数量，进而催化剂的影响的活性。目前常见的 Ni2P体和复合金属氧化物载体。催化剂剂外观形态为规整制式统一的细密结构，利于活性组分扩散阻力小且放大效应小，方便直接做为塔板使用，如
【参考文献】：
期刊论文
[1]Preparation of Ni2P/Al-SBA-15 catalyst and its performance for benzofuran hydrodeoxygenation[J]. Tianhan Zhu,Hua Song,Xueya Dai,Hualin Song. Chinese Journal of Chemical Engineering. 2017(12)
[2]Ni2P催化剂加氢脱氧机理研究进展[J]. 宋华,宫静,宋华林,李锋. 石油学报(石油加工). 2015(05)
[3]木质素氧化降解制备酚类化合物研究进展(英文)[J]. 胡立红,周永红,刘瑞杰,张猛. 生物质化学工程. 2012(01)
[4]Ni2P/SiO2/堇青石整体式催化剂的制备及加氢脱硫性能[J]. 董亮,季生福,吴平易,魏妮,郭亚男,刘辉,朱吉钦,李成岳. 无机化学学报. 2009(09)
[5]木质素液化技术研究进展[J]. 冯国东,周永红,胡立红. 生物质化学工程. 2009(03)
[6]水解木质素在超临界乙醇溶液中的催化液化（Ⅰ） 温度、总碱量和硫化比对反应的影响[J]. 徐敏强,张素萍,李庭深,任铮伟,颜涌捷. 太阳能学报. 2007(03)
[7]高负载量丝光沸石/堇青石整体式催化剂的原位合成和表征[J]. 薛斌,李兰冬,章福祥,关乃佳. 无机化学学报. 2006(12)
[8]生物柴油利用概况及其在中国的发展思路[J]. 贾虎森,许亦农. 植物生态学报. 2006(02)
[9]Ni含量对镍催化剂芳烃加氢抗硫性能的影响[J]. 黄华,尹笃林,文建军,张茂昆,徐斌. 工业催化. 2005(01)
[10]TiO2在Al2O3表面上分散状态的AEM研究[J]. 魏昭彬,辛勤,Sham,E.L.,Grange,P.,Delwon,B.. 物理化学学报. 1990(04)
硕士论文
[1]磷化镍催化剂加氢脱氧性能的研究[D]. 朱天汉.东北石油大学 2017
[2]二苯并噻吩的加氢中间体合成及在Ni2P催化剂上的HDS反应[D]. 杜学梅.大连理工大学 2009
[3]镍基催化剂加氢脱氧性能的研究[D]. 陈满英.暨南大学 2005
本文编号：3591189
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