层次结构氧化锌材料的制备及光催化性能研究
发布时间：2022-01-17 14:20
ZnO作为光催化剂,来源广泛,成本低廉,低毒且易回收,已在在光催化领域得到广泛使用。然而较宽的禁带宽度（约3.2 e V）,使得其仅能在高能量的紫外光条件下具备光催化作用;同时,ZnO材料中光生载流子包括光生电子与空穴很容易在迁移过程中发生再复合,因而光催化效率低。论文基于形貌影响性能的理念,通过调节ZnO材料的形貌,并进而采用复合第二组分的方法,力图调节ZnO的表面性质,拓宽材料的光吸收光区域,改善材料中光生载流子的复合,以提高材料的光催化性能,其主要工作内容为:1. 采用简单的水热法制备了花状层次结构的ZnO材料,用XRD,XPS,TEM,SEM,BET,分光光度和电化学测试等手段对合成材料的结构,形貌,比表面和光吸收性能进行了表征;然后,以亚甲基蓝（MB）溶液作为模拟染料废水,利用样品作为催化剂进行了光催化降解,探究其光催化性能。结果表明:尽管花状ZnO没有改变光吸收性能,但是比表面增大,表面活性位点增加,因而可以通过染料敏化方式发生光降解,可见光照射下,180 min内花状层次结构的ZnO材料对MB降解率达50%。2. 采用缓释方法原位合成将BiOI纳米片涂覆花状ZnO层次结构...
【文章来源】：湘潭大学湖南省
【文章页数】：70 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
ZnO的(a)四方岩盐结构，(b)立方闪锌矿结构(c)六方纤锌矿结构[1]
湘潭大学硕士学位论文这是由于光催化反应是在催化剂表面而不是在本体溶液中进行的。在反应的初始或最终阶段，目标分子需要吸附在活性位点上，否则反应将不会发生。另一个非常重要的因素是催化剂的表面电荷。半导体表面电荷直接影响目标分子通过活性位点的吸附。相反的电荷粒子具有更多的吸引力，而相同的电荷彼此排斥[22]。同样，其他一些外部因素也影响光催化剂的效率。内在因素是可见光吸收是影响光催化过程的重要方面之一。与紫外线(UV)和近红外(NIR)相比，辐射到地球上的太阳光包含更多的可见光。不幸的是，我们研究最多的光催化剂，例如TiO2和ZnO，其带隙位于紫外线能量区域[23]。光催化技术是一种直接利用太阳能来进行有机物降解的技术，光催化反应是氧化还原反应，其中最重要的是光催化反应，可以分为三个步骤：首先，光催化剂被大于或等于光催化带隙能量的光能激发，产生光致电子(e-)和空穴(h+)。价带(VB)生成的电子通过价带跃迁转移到导带(CB)，然后在相应的价带上留下空穴(h+)。因而在导带(CB)中产生了光致电子和在价带(VB)中生成了光致空穴[24]。第二，光致电子(e-)和空穴(h+)与O2和H2O反应生成高反应活性的羟基自由基和超氧化物自由基。吸附在光催化剂表面上的O2捕获e-形成超氧自由基(O2-)，O2-自由基进一步与H2O反应生成氢过氧自由基(HO2·)。吸附在光催化剂表面的H2O或-OH被h+氧化，生成羟基自由基(·OH)[25]，如图1.2所示。第三，这些高反应活性性的自由基，氢过氧自由基和超氧化物自由基将有机污染物光催化降解氧化成CO2和H2O[26]。图1.2半导体光诱导催化模型[25]在半导体光催化中，光子被催化剂吸收，吸收的能量用于产生载流子，所产生的电荷载体被运输到催化剂的表面，成功转移的电荷载体进而参与目标分子的
湘潭大学硕士学位论文在室温搅拌约20分钟。然后，在剧烈搅拌下将10MNaOH溶液(10mL)滴加到上述混合物中，直到混合物的pH值达到13。将悬浮液转移到衬有聚四氟乙烯的不锈钢高压釜中，并在150℃下保持15h。冷却至室温后，将所得固体过滤，用去离子水洗涤，然后在120℃下干燥12小时。最后，将产品在马弗炉中约500℃煅烧2小时。获得了ZnO纳米材料。在水热制备过程中，采用与在指定温度和组成下溶液的饱和蒸气压相对应的自生压力。水热方法合成的ZnO纳米结构的优势是成核，生长和老化的速率和均匀性的调节，从而控制了纳米微晶的粒径和形态。这是由于该方法能够将已经结晶的粉末直接从溶液中沉淀出来。因此，各个晶体的聚集水平大大降低，在许多常规的合成方法中，这种现象是不可能的。另外，水热结晶的ZnO纳米结构的纯度超过了前体材料，因为水热结晶是一种自纯化过程，其中，生长单元趋向于去除反应介质中存在的杂质。在水热过程中，杂质与结晶溶液一起去除，这在其他合成方法中是不可能的。图1.3水热法ZnO架构生长机制的示意图[10](2)化学气相沉积法化学气相沉积(CVD)大致包含三步：首先，形成挥发性物质；其次，把上述物质转移至沉积区域；最后，在固体上产生化学反应并产生固态物质。在化学反应过程中，纳米结构和微结构的生长以蒸气形式在加热的基材上发生。通过CVD沉积合成ZnO纳米结构的关键通常取决于基底位置，生长温度，沉积时间，气体流速和压力。然而，通过适当地调整沉积参数，导致合成不同尺寸和形状的
【参考文献】：
期刊论文
[1]Synthesis of magnetically recoverable visible-light-induced photocatalysts by combination of Fe3O4/ZnO with BiOI and polyaniline[J]. Aziz Habibi-Yangjeh,Maryam Shekofteh-Gohari. Progress in Natural Science:Materials International. 2019(02)
[2]Synthesis of α-Mo2C by Carburization of α-MoO3 Nanowires and Its Electrocatalytic Activity towards Tri-iodide Reduction for Dye-Sensitized Solar Cells[J]. J.Theerthagiri,R.A.Senthil,M.H.Buraidah,J.Madhavan,A.K.Arof. Journal of Materials Science & Technology. 2016(12)
本文编号：3594884
【文章来源】：湘潭大学湖南省
【文章页数】：70 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
ZnO的(a)四方岩盐结构，(b)立方闪锌矿结构(c)六方纤锌矿结构[1]
湘潭大学硕士学位论文这是由于光催化反应是在催化剂表面而不是在本体溶液中进行的。在反应的初始或最终阶段，目标分子需要吸附在活性位点上，否则反应将不会发生。另一个非常重要的因素是催化剂的表面电荷。半导体表面电荷直接影响目标分子通过活性位点的吸附。相反的电荷粒子具有更多的吸引力，而相同的电荷彼此排斥[22]。同样，其他一些外部因素也影响光催化剂的效率。内在因素是可见光吸收是影响光催化过程的重要方面之一。与紫外线(UV)和近红外(NIR)相比，辐射到地球上的太阳光包含更多的可见光。不幸的是，我们研究最多的光催化剂，例如TiO2和ZnO，其带隙位于紫外线能量区域[23]。光催化技术是一种直接利用太阳能来进行有机物降解的技术，光催化反应是氧化还原反应，其中最重要的是光催化反应，可以分为三个步骤：首先，光催化剂被大于或等于光催化带隙能量的光能激发，产生光致电子(e-)和空穴(h+)。价带(VB)生成的电子通过价带跃迁转移到导带(CB)，然后在相应的价带上留下空穴(h+)。因而在导带(CB)中产生了光致电子和在价带(VB)中生成了光致空穴[24]。第二，光致电子(e-)和空穴(h+)与O2和H2O反应生成高反应活性的羟基自由基和超氧化物自由基。吸附在光催化剂表面上的O2捕获e-形成超氧自由基(O2-)，O2-自由基进一步与H2O反应生成氢过氧自由基(HO2·)。吸附在光催化剂表面的H2O或-OH被h+氧化，生成羟基自由基(·OH)[25]，如图1.2所示。第三，这些高反应活性性的自由基，氢过氧自由基和超氧化物自由基将有机污染物光催化降解氧化成CO2和H2O[26]。图1.2半导体光诱导催化模型[25]在半导体光催化中，光子被催化剂吸收，吸收的能量用于产生载流子，所产生的电荷载体被运输到催化剂的表面，成功转移的电荷载体进而参与目标分子的
湘潭大学硕士学位论文在室温搅拌约20分钟。然后，在剧烈搅拌下将10MNaOH溶液(10mL)滴加到上述混合物中，直到混合物的pH值达到13。将悬浮液转移到衬有聚四氟乙烯的不锈钢高压釜中，并在150℃下保持15h。冷却至室温后，将所得固体过滤，用去离子水洗涤，然后在120℃下干燥12小时。最后，将产品在马弗炉中约500℃煅烧2小时。获得了ZnO纳米材料。在水热制备过程中，采用与在指定温度和组成下溶液的饱和蒸气压相对应的自生压力。水热方法合成的ZnO纳米结构的优势是成核，生长和老化的速率和均匀性的调节，从而控制了纳米微晶的粒径和形态。这是由于该方法能够将已经结晶的粉末直接从溶液中沉淀出来。因此，各个晶体的聚集水平大大降低，在许多常规的合成方法中，这种现象是不可能的。另外，水热结晶的ZnO纳米结构的纯度超过了前体材料，因为水热结晶是一种自纯化过程，其中，生长单元趋向于去除反应介质中存在的杂质。在水热过程中，杂质与结晶溶液一起去除，这在其他合成方法中是不可能的。图1.3水热法ZnO架构生长机制的示意图[10](2)化学气相沉积法化学气相沉积(CVD)大致包含三步：首先，形成挥发性物质；其次，把上述物质转移至沉积区域；最后，在固体上产生化学反应并产生固态物质。在化学反应过程中，纳米结构和微结构的生长以蒸气形式在加热的基材上发生。通过CVD沉积合成ZnO纳米结构的关键通常取决于基底位置，生长温度，沉积时间，气体流速和压力。然而，通过适当地调整沉积参数，导致合成不同尺寸和形状的
【参考文献】：
期刊论文
[1]Synthesis of magnetically recoverable visible-light-induced photocatalysts by combination of Fe3O4/ZnO with BiOI and polyaniline[J]. Aziz Habibi-Yangjeh,Maryam Shekofteh-Gohari. Progress in Natural Science:Materials International. 2019(02)
[2]Synthesis of α-Mo2C by Carburization of α-MoO3 Nanowires and Its Electrocatalytic Activity towards Tri-iodide Reduction for Dye-Sensitized Solar Cells[J]. J.Theerthagiri,R.A.Senthil,M.H.Buraidah,J.Madhavan,A.K.Arof. Journal of Materials Science & Technology. 2016(12)
本文编号：3594884
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