新型光催化剂的制备及其在光催化氧化NO的性能研究
发布时间：2022-01-21 11:46
目前大气环境污染日益严重,严重阻碍了社会的可持续发展,已经引起了政府的高度重视。氮氧化物（NOx）作为大气中的主要污染物,其不仅会直接威胁人类的身体健康,而且严重降低了大气质量,破坏了生态环境的安全。而光催化作为一种在常温常压下可以直接利用太阳能激发半导体所产生的光生载流子与氮氧化物发生深度反应的特性,使其成为了一种新型的大气环境污染治理技术。同时光催化半导体材料由于其具有高效、无毒、易回收等优点,使光催化技术在去除低浓度的氮氧化物（NOx）方面具有非常好的应用前景。但目前由于光催化半导体材料仍存在着光生载流子易复合,比表面积低,结构单一,禁带宽度大,以及催化剂的活性和稳定性都较差等问题,使光催化技术难以在实际中难以广泛应用。为解决以上问题,我们通过微波加热处理以及后焙烧的方法合成具有单晶介孔结构的稀土材料氧化铈。对比不同晶型的材料,我们发现具有结构一致性的材料,能够有效地增加电子传输的能力,极大地提高了光催化活性。因此我们继续探索了非金属半导体材料碳氮聚合物,我们发现通过改性碳氮聚合物材料的表面,使其表面带有大量的氰基,能够有效地增加光催化...
【文章来源】：上海师范大学上海市
【文章页数】：71 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
半导体光催化反应原理示意图
上海师范大学硕士学位论文第2章17析仪（42i，ThermoScientific）实时在线连续检测记录氮氧化物浓度。仪器采用化学发光法对氮氧化物浓度进行采样检测分析，在NO-NO2-NOx气体分析仪前端必须安装干燥器以防止检测器中的水蒸气对仪器造成损害。催化系统：为满足不同波长和不同光强照射的需要，此部分中所用光源部分可根据实验要求装卸。反应过程中确保反应器密闭。催化剂放置在反应器中。各个系统间采用聚四氟乙烯材质的软管连接，在接口处严格密封以保证装置的气密性。下图2-1即为光催化氧化NO反应装置的示意图。图2-1中的反应器是由可换光源（lightsource）和NO去除反应容器（PCchamber）组成。反应器为长方体的金属盒体，顶部面为可拆卸的石英玻璃面，两侧分别留有进气和出气的孔，反应器内部腔体大小为10.8L(36×20×15cm)，设计为镜面，可以使光在内部充分反射，增加光的利用率。图2-1光催化氧化NO反应装置2.3.2光催化氧化NO的实验条件光催化NO氧化性能测试采用NO-NO2-NOx气体分析仪（42i，ThermoScientific）在线实时监测。实验中所用催化剂有效质量保持在0.2g（在第3章中，保持CeO2的质量在0.2g），用无水乙醇均匀分散在两个半径为18cm的培养皿中，烘干并置于反应器内。在固定并安置灯源后接通气路，通过动态气体校准仪调节NO进气浓度维持在550±5ppb后，继续暗吸附15分钟，使NO在催化剂表面能够达到吸附平衡，记录吸附平衡后出口的NO浓度，即为初始平衡浓度。随后打开光源照射催化剂，通过气体分析仪对体系中的NO浓度经过在线实时监测得到，所得到的浓度为反应体系中NO的瞬时浓度。活性物种捕获实验：在实验中，对于羟基（OH），我们通过香豆素（Cou）来检测其对反应的影响。另外选择硝酸银（AgNO3），对苯醌（PB）和碘化钾（
第3章上海师范大学硕士学位论文243.3.4场发射扫描电镜分析（FESEM）图3-4不同煅烧温度下的SEM图（a）CeO2-PVP，（b）CeO2-450图3-4分别显示了经过高温处理前后的场发射扫描电镜图。从SEM图中发现煅烧前后的材料整体没有发生变化，两种材料的纳米尺寸大概都在200nm左右。但CeO2-450比CeO2-PVP的尺寸更加的均匀和分散。这个现象结合BET的数据很好的说明个高温的煅烧没有改变材料的整体构造。但相比较CeO2-450而言CeO2-PVP的各个氧化颗粒之间更加粘连，分散度不好，这个可能是由于PVP本身具有粘合性，经过高温处理，材料中的PVP经过煅烧去除，所以材料显得更加具有分散性。3.3.5透射电镜分析（TEM）图3-5（a）（b）CeO2-450透射电镜图，（c）CeO2-450的选区电子衍射图谱（d）CeO2-450的高分辨透射电子显微图ab
【参考文献】：
期刊论文
[1]大气环境污染原因及治理核心探究[J]. 张华峰. 清洗世界. 2020(01)
[2]大气环境污染与人类健康的关系[J]. 杨新刚. 绿色环保建材. 2019(12)
[3]重点区域大气污染防治“十二五”规划[J]. 广州环境科学. 2013 (02)
[4]“十二五”规划期间氨氮、氮氧化物减排达10%[J]. 中国建设信息(水工业市场). 2010(12)
[5]火电厂脱硝技术综述[J]. 王文选,肖志均,夏怀祥. 电力设备. 2006(08)
硕士论文
[1]微波制备新型光电催化材料及其在能源和环境中的性能研究[D]. 李涵.上海师范大学 2019
[2]新型光催化纳米材料的制备及其氧化NO和产氢性能的研究[D]. 陈小浪.上海师范大学 2018
本文编号：3600200
【文章来源】：上海师范大学上海市
【文章页数】：71 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
半导体光催化反应原理示意图
上海师范大学硕士学位论文第2章17析仪（42i，ThermoScientific）实时在线连续检测记录氮氧化物浓度。仪器采用化学发光法对氮氧化物浓度进行采样检测分析，在NO-NO2-NOx气体分析仪前端必须安装干燥器以防止检测器中的水蒸气对仪器造成损害。催化系统：为满足不同波长和不同光强照射的需要，此部分中所用光源部分可根据实验要求装卸。反应过程中确保反应器密闭。催化剂放置在反应器中。各个系统间采用聚四氟乙烯材质的软管连接，在接口处严格密封以保证装置的气密性。下图2-1即为光催化氧化NO反应装置的示意图。图2-1中的反应器是由可换光源（lightsource）和NO去除反应容器（PCchamber）组成。反应器为长方体的金属盒体，顶部面为可拆卸的石英玻璃面，两侧分别留有进气和出气的孔，反应器内部腔体大小为10.8L(36×20×15cm)，设计为镜面，可以使光在内部充分反射，增加光的利用率。图2-1光催化氧化NO反应装置2.3.2光催化氧化NO的实验条件光催化NO氧化性能测试采用NO-NO2-NOx气体分析仪（42i，ThermoScientific）在线实时监测。实验中所用催化剂有效质量保持在0.2g（在第3章中，保持CeO2的质量在0.2g），用无水乙醇均匀分散在两个半径为18cm的培养皿中，烘干并置于反应器内。在固定并安置灯源后接通气路，通过动态气体校准仪调节NO进气浓度维持在550±5ppb后，继续暗吸附15分钟，使NO在催化剂表面能够达到吸附平衡，记录吸附平衡后出口的NO浓度，即为初始平衡浓度。随后打开光源照射催化剂，通过气体分析仪对体系中的NO浓度经过在线实时监测得到，所得到的浓度为反应体系中NO的瞬时浓度。活性物种捕获实验：在实验中，对于羟基（OH），我们通过香豆素（Cou）来检测其对反应的影响。另外选择硝酸银（AgNO3），对苯醌（PB）和碘化钾（
第3章上海师范大学硕士学位论文243.3.4场发射扫描电镜分析（FESEM）图3-4不同煅烧温度下的SEM图（a）CeO2-PVP，（b）CeO2-450图3-4分别显示了经过高温处理前后的场发射扫描电镜图。从SEM图中发现煅烧前后的材料整体没有发生变化，两种材料的纳米尺寸大概都在200nm左右。但CeO2-450比CeO2-PVP的尺寸更加的均匀和分散。这个现象结合BET的数据很好的说明个高温的煅烧没有改变材料的整体构造。但相比较CeO2-450而言CeO2-PVP的各个氧化颗粒之间更加粘连，分散度不好，这个可能是由于PVP本身具有粘合性，经过高温处理，材料中的PVP经过煅烧去除，所以材料显得更加具有分散性。3.3.5透射电镜分析（TEM）图3-5（a）（b）CeO2-450透射电镜图，（c）CeO2-450的选区电子衍射图谱（d）CeO2-450的高分辨透射电子显微图ab
【参考文献】：
期刊论文
[1]大气环境污染原因及治理核心探究[J]. 张华峰. 清洗世界. 2020(01)
[2]大气环境污染与人类健康的关系[J]. 杨新刚. 绿色环保建材. 2019(12)
[3]重点区域大气污染防治“十二五”规划[J]. 广州环境科学. 2013 (02)
[4]“十二五”规划期间氨氮、氮氧化物减排达10%[J]. 中国建设信息(水工业市场). 2010(12)
[5]火电厂脱硝技术综述[J]. 王文选,肖志均,夏怀祥. 电力设备. 2006(08)
硕士论文
[1]微波制备新型光电催化材料及其在能源和环境中的性能研究[D]. 李涵.上海师范大学 2019
[2]新型光催化纳米材料的制备及其氧化NO和产氢性能的研究[D]. 陈小浪.上海师范大学 2018
本文编号：3600200
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