3D分级结构钴基电催化剂的构建及其电化学传感和全解水性能研究
发布时间：2022-01-23 01:55
随着过渡金属催化材料研究的深入,钴基催化材料被广泛地应用到电化学传感和绿色能源领域。钴基电催化材料因其独特的3d电子结构、可调的化学价态、合适的吸附能、地球储量丰富、成本低、热力学稳定以及环境友好等优点在电化学传感和电解水方面已经逐步发展成为一种非常具有潜力和良好应用前景的电催化材料。近些年来,由于新的合成策略、表征技术以及理论计算的发展,合理设计合成各种性能优异的钴基催化剂已成为研究热点。本论文以设计合成具有潜在催化能力的独特分级结构的钴基电催化材料为立足点,围绕优化制约催化反应的关键因素（如钴基材料的导电性、催化活性位点以及反应能量势垒等）展开工作,探索用于调控钴基材料催化活性的各种策略,在保证充分暴露活性位点的前提下,实现对其电化学行为和催化活性的优化。通过采用形貌调整、异原子掺杂以及构建异质结构等方式对钴基催化材料的表面电子结构进行优化,利用形貌/组分-电子结构-催化活性关系设计合成具有高催化活性和稳定性的电催化材料,并着眼于探索其催化反应机理,为更深入地理解不同调控策略对优化钴基材料电催化性能提供新的思路。本文具体研究内容包括以下几点:1.通过溶剂热反应使二维（2D）还原氧化...
【文章来源】：辽宁大学辽宁省 211工程院校
【文章页数】：138 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
钴基催化剂的主要电子调整策略[33]
NiCo2O4/rGO/IL/GCE复合物修饰电极的构建如图2.1。首先,将100 mg NiCo2O4/rGO和15μL离子液体在研钵中通过研磨的方式混合均匀,收集所得的复合物,烘干。然后,取15 mg NiCo2O4/rGO/IL复合物分散于5 mL 2 mg mL-1SDBS溶液中,超声分散30 min,形成稳定的均一分散的悬浮液。接下来,用精确移液器取9μL该分散液滴涂于GCE表面,并在红外灯下烤干,备用。为了做对比,不同形貌的NiCo2O4和NiCo2O4/rGO电化学传感复合膜也按上述方法制备。2.2.7 电化学分析过程
为了选择最高电催化活性的电极材料,制备了不同形貌的NiCo2O4。通过扫描电镜(SEM)对电极材料的形貌进行表征。从图2.2a中可以看出,所制备的NiCo2O4呈现六边形纳米片的形貌,直径约100 nm、厚度约25 nm;图2.2b显示了纳米棒状的NiCo2O4,长度在200~500nm,直径在20~30nm,而且有些纳米棒很容易团聚在一起;而在图2.2c中看到了均匀分散的3D类花状NiCo2O4层级结构,平均尺寸约500 nm。进一步放大倍数如图2.2d所示,该3D类花状NiCo2O4层级结构是由许多微小的薄的二维纳米片(厚度~15nm)自组装而成。加入一定量的GO后,纳米片状和纳米棒状NiCo2O4的形貌几乎没有改变,但是类花状的NiCo2O4出现了较大的变化。从图2.3 a中可以看出,溶剂热后产生的rGO薄片嵌插到类花状NiCo2O4之中,形成了一个更大的交互式的花状层级结构。由于r GO的存在可以显著增加电活性区域。高倍SEM图像(图2.3b)显示NiCo2O4/rGO的花状层级结构是由许多表面粗糙的片状结构(厚度约30 nm)自组装形成的,进一步增大了复合材料的表面积,抑制了rGO的团聚,并且有利于电子转移。能谱分析结果(图2.3c)显示NiCo2O4/rGO表面的元素组成分别为C、O、Co和Ni,进一步证实了rGO已经成功插入花状NiCo2O4中。
【参考文献】：
期刊论文
[1]Crystal phase control in two-dimensional materials[J]. Jialiang Wang,Yang Wei,Hai Li,Xiao Huang,Hua Zhang. Science China（Chemistry）. 2018(10)
本文编号：3603357
【文章来源】：辽宁大学辽宁省 211工程院校
【文章页数】：138 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
钴基催化剂的主要电子调整策略[33]
NiCo2O4/rGO/IL/GCE复合物修饰电极的构建如图2.1。首先,将100 mg NiCo2O4/rGO和15μL离子液体在研钵中通过研磨的方式混合均匀,收集所得的复合物,烘干。然后,取15 mg NiCo2O4/rGO/IL复合物分散于5 mL 2 mg mL-1SDBS溶液中,超声分散30 min,形成稳定的均一分散的悬浮液。接下来,用精确移液器取9μL该分散液滴涂于GCE表面,并在红外灯下烤干,备用。为了做对比,不同形貌的NiCo2O4和NiCo2O4/rGO电化学传感复合膜也按上述方法制备。2.2.7 电化学分析过程
为了选择最高电催化活性的电极材料,制备了不同形貌的NiCo2O4。通过扫描电镜(SEM)对电极材料的形貌进行表征。从图2.2a中可以看出,所制备的NiCo2O4呈现六边形纳米片的形貌,直径约100 nm、厚度约25 nm;图2.2b显示了纳米棒状的NiCo2O4,长度在200~500nm,直径在20~30nm,而且有些纳米棒很容易团聚在一起;而在图2.2c中看到了均匀分散的3D类花状NiCo2O4层级结构,平均尺寸约500 nm。进一步放大倍数如图2.2d所示,该3D类花状NiCo2O4层级结构是由许多微小的薄的二维纳米片(厚度~15nm)自组装而成。加入一定量的GO后,纳米片状和纳米棒状NiCo2O4的形貌几乎没有改变,但是类花状的NiCo2O4出现了较大的变化。从图2.3 a中可以看出,溶剂热后产生的rGO薄片嵌插到类花状NiCo2O4之中,形成了一个更大的交互式的花状层级结构。由于r GO的存在可以显著增加电活性区域。高倍SEM图像(图2.3b)显示NiCo2O4/rGO的花状层级结构是由许多表面粗糙的片状结构(厚度约30 nm)自组装形成的,进一步增大了复合材料的表面积,抑制了rGO的团聚,并且有利于电子转移。能谱分析结果(图2.3c)显示NiCo2O4/rGO表面的元素组成分别为C、O、Co和Ni,进一步证实了rGO已经成功插入花状NiCo2O4中。
【参考文献】：
期刊论文
[1]Crystal phase control in two-dimensional materials[J]. Jialiang Wang,Yang Wei,Hai Li,Xiao Huang,Hua Zhang. Science China（Chemistry）. 2018(10)
本文编号：3603357
本文链接：https://www.wllwen.com/kejilunwen/huaxue/3603357.html
教材专著
